钴系钙钛矿型复合氧化物A、B位的部分置换对缺陷结构与催化活性的影响

合成了La_(0.8)Sr_(0.2)Co_(0.6)M_(0.4)0_3系列和Ln_(0.6)Sr_(0.4)CoO_3系列单相钙钛矿型复合氧化物。用程序升温脱附法研究了置换金属离子对氧的吸附-脱附特性的影响,并考察了置换金属离子对CH_4,n-C_4H_(10)的完全氧化催化活性的影响。对于La_(0.8)Sr_(0.2)Co_(0.6)M_(0.4)0_3系列,氧的吸附-脱附特性由置换金属离子的价态和氧化还原性所决定。容易生成非常原子价态的金属离子的置换有利于氧在晶格氧空位上的吸附,催化活性受置换金属氧化物自身活性的影响。对于Ln_(0.6)Sr_(0.4)CoO_3系列,氧的吸附-脱附特性由稀土离子半径决定,离子半径小有利于氧的吸附,催化活性与吸附(脱附)氧量的变化规律一致。

Ce基复合氧化物同时催化去除碳烟-NO_x的性能研究

我们采用柠檬酸配合法制备了Ce基复合氧化物催化剂,分别在热重分析仪(TG)和管式反应器中测试了其氧化碳烟及同时脱除NOx的催化活性;并利用XRD、BET、H2-TPR、XPS表征手段考察其结构.其中,Co0.1/C e La0.05复合氧化物同时催化去除碳烟和NOx的性能最佳,碳烟脱除率为50%的反应温度为301℃,N2产率为41.4%.实验结果表明,Co主要以氧化物形式均匀分散在Ce-La固溶体表面,Co3+与Co2+价态共存,离子间的变价有利于提高催化剂的氧化还原性能,有效降低了碳烟的起燃温度.La的引入增大了催化剂的比表面积,抑制了Ce O2晶粒长大,进而提高了N2产率.部分La和Co形成了微量的La Co O3,形成了更多氧空位,有利于提高催化氧化碳烟的活性.