蔗糖基硬碳非贵金属催化剂的可控制备及电化学合成氨的性能研究

本文以蔗糖为碳源,采用水热碳化法和硬模板法制备了碳微球,采用等体积浸渍法制备了新型铁基催化剂,研究了硬模板剂的加入顺序对催化剂活性的影响。结果表明,碳化时加入硬模板剂制备的Fe_(2)O_(3)/CMS2,表现出较高的初始活性,产氨速率和库伦效率最高时分别为1.22×10^(-8)mol·s^(-1)·cm^(-2)和70.33%。水热时加入硬模板剂制备的Fe_(2)O_(3)/CMS1,则表现出良好的稳定性,电解6h,Fe_(2)O_(3)/CMS1催化剂的产氨速率为4.3×10^(-9)mol·s^(-1)·cm^(-2),库伦效率为23.55%,相比初始的库伦效率下降了21.61%。XRD和SEM的表征分析结果证实,催化剂的载体碳微球的粒径约为8μm,活性物质主要是Fe_(2)O_(3)晶体和Fe_(3)O_(4)晶体。碳化时加入硬模板剂,有利于碳微球的碳化及活性物质Fe_(2)O_(3)晶体的形成。本方法有望为电化学合成氨提供一种低成本且绿色的载体碳材料。