磷酸修饰二氧化硅负载钯催化剂用于木质素衍生物高效水相低温加氢脱氧

选择性加氢脱氧(hydrodeoxygenation,HDO)木质素衍生物是一种生产生物基化学品和生物燃料的重要方法,然而这一过程在水相低温条件下较难实现。本文以磷酸修饰的二氧化硅纳米球(phosphoric acid modified silica nanospheres,PSNs)为载体,经负载Pd纳米颗粒(Pd NPs)后,合成了一系列Pd/PSNs催化剂。实验结果表明,该催化剂在香草醛(VAN)水相低温HDO转化中显示出优异的催化性能,45℃反应8h后,VAN完全转化,产物2-甲氧基-4-甲基苯酚(MMP)的选择性达到95.5%。深入分析发现,该催化剂表面的P物种和Pd NPs均是反应的活性位,且P物种加速反应中间体香草醇(VAL)通过自由基过程转化为产物MMP。此外,底物拓展实验表明,该催化剂在催化转化其他木质素衍生物过程中也显示出较好的催化活性。综上所述,本研究为水相低温选择性催化转化木质素衍生物制备高附加值化学品和生物燃料提供了一个新尝试,以期加快生物质高值化利用的研究进程。