煤气化细渣基吸附剂的CO_(2)吸附性能

吸附法是碳捕集的主要途径之一。氨基功能化多孔材料作为重要的CO_(2)吸附剂,通常以价格高昂的介孔分子筛为载体,这极大地限制了吸附法的规模化应用。因此,降低载体成本对于碳捕集有着重要的现实意义。使用盐酸处理煤气化细渣(FS)制得酸浸渣材料(AFS),进一步嫁接3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)制备氨基功能化CO_(2)吸附材料(AFS-A-x)。利用热重分析(TG-DTG)、傅立叶变换红外光谱分析(FTIR)和低温N2吸脱附等方法对样品进行表征,利用高压气体吸脱附仪(PCTPro)考察FS,AFS和AFS-A-x的CO_(2)吸附性能,建立等温吸附模型,并计算等量吸附热。结果表明:相较于FS,AFS的硅羟基含量更高,孔隙结构更丰富,更适合做嫁接原材料。在60℃,0.1 MPa的吸附条件下,AFS-A-3材料的CO_(2)吸附量较AFS材料的CO_(2)吸附量提高了19.6%,达到0.61 mmol/g,在30℃~70℃的温度范围内,AFS-A-3的吸附性能随温度上升而下降;相同条件下,在低压段(0 MPa~0.015 MPa)AFS-A-3的吸附能力明显高于AFS的吸附能力,说明AFS-A-3在低CO_(2)分压条件下有更高的应用潜力;经过十次吸脱附循环后,AFS-A-3在60℃,0.1 MPa条件下对CO_(2)的吸附量下降了5%;AFS和AFS-A-3的等温吸附曲线可用Langmuir模型较好描述。相比于AFS,嫁接改性的AFS-A-3对CO_(2)的等量吸附热明显增加,据此推断吸附类型由物理吸附主导转变为物理吸附与化学吸附共同作用。

钙硅酸盐矿物湿法碳酸化封存二氧化碳实验研究

钙硅酸盐矿物湿法碳酸化封存CO_(2)是具有发展前景的固碳技术。为了比较不同种类的含钙硅酸盐矿物固碳效果的差异,研究了温度、压力、液固比(mL/g)、粒度及矿物添加剂(NaHCO3和NaCl)对硅灰石和钙长石湿法碳酸化封存CO_(2)效果的影响。结果表明,硅灰石和钙长石的碳酸化产物分别是方解石和文石,热重实验结果显示,方解石的热稳定性强于文石。各实验条件下硅灰石碳酸化转化率均高于钙长石,两种矿物碳酸化转化率随压力增大、粒度减小、NaHCO3和NaCl的加入而增大;获得了硅灰石和钙长石的最大碳酸化转化率分别为83.62%、16.20%,二者差异显著。在温度为120~210℃两种矿物溶解吉布斯自由能(ΔGr)的计算表明,硅灰石溶解过程的吉布斯自由能始终小于钙长石溶解吉布斯自由能,说明硅灰石溶解速率和溶解反应自发进行的程度都大于钙长石,这是影响钙硅酸盐矿物碳酸化反应活性的关键因素。

Ramichloridium apiculatum生长特性及其对钙长石中Ca^(2+)和Mg^(2+)浸出的研究

二氧化碳矿物封存过程受到Ca^(2+)和Mg^(2+)浸出速率的制约,采用微生物浸矿预处理强化该过程具有低能耗、环境友好、易于大规模工业化实施等优势。从土壤中分离获得一株对钙长石有良好适应能力的菌株,经鉴定为真菌Ramichloridium apiculatum。利用察氏培养基探究培养条件对菌株生长的影响,在最适宜生长条件下进行钙长石浸矿实验,并利用透析法进一步研究真菌直接/间接接触模式下钙长石中元素释放的差异。真菌在接种量4wt%、葡萄糖为碳源、NH4Cl为氮源、初始pH值7.5的条件下生长最好;相比去离子水,真菌使钙长石Ca^(2+)和Mg^(2+)的浸出率分别提高了10.04倍和10.11倍;直接接触实验Ca^(2+)和Mg^(2+)浸出率分别是间接接触实验的2.94倍和2.51倍。真菌通过代谢产物的质子交换、络合作用以及真菌生物物理破坏作用促进钙长石中Ca^(2+)和Mg^(2+)溶出。