程序升温-称量法测定1AW溶液中总氧化物含量

建立了程序升温-称量法测定1AW溶液中总氧化物含量的分析方法。利用热重分析方法和拉曼光谱分析方法对1AW溶液中关键核素的分解行为进行系统性研究,最终优选出1AW溶液的煅烧温度,并筛选样品盒材质和优化两步法升温程序的温度参数。该方法取样体积为20~70μL,样品加热时长约130 min,总氧化物含量的测量相对标准偏差为5.1%(n=6),氧化锆测定结果的相对误差为-3.7%~3.7%,精密度、准确度满足工艺分析需求。

热电离质谱全蒸发技术在钚同位素丰度测量中的应用

对影响热电离质谱全蒸发测量的主要因素进行研究,包括点样量、同质异位素的干扰等,并将全蒸发技术与传统测量技术测量IRMM-086的结果进行对比。结果表明,全蒸发技术可在更少的点样量下获得比传统测量法更佳的测量精度,当同位素比值大于10-4时,结果与标准值偏差小于2σ。在50 ng IRMM-086点样量下,全蒸发测量的^(240)Pu/^(239)Pu、^(241)Pu/^(239)Pu、^(242)Pu/^(239)Pu相对标准偏差分别为0.0068%、0.50%和0.83%。对于钚同位素比值分析,全蒸发测量技术可直接获得高精度、高准确度的测量结果。

TEVA-TEVA色层分离大量铀中的微量镎

建立了高效分离高铀镎比样品中微量镎的方法。采用TEVA-TEVA萃取色层柱分离铀产品中微量镎,经3.0 mol/L HNO3淋洗过后以0.5 mol/L(NH 4)2CO3洗脱TEVA树脂上的镎,加入HNO3分解洗脱液中的碳酸镎酰离子并将溶液调至3.0 mol/L HNO3,进行TEVA柱二次分离,最后采用0.02 mol/L HNO3-0.02 mol/L HF洗脱。结果表明:该法稳定性较好,测量相对标准偏差优于4%(n=3),镎的平均回收率大于86%,铀的去污因子大于105,适用于高铀镎比样品中微量镎的分离,在乏燃料后处理工艺中铀线尾端的微量镎分析中具有较好的应用前景。

TEVA-UTEVA萃取色层分离后处理铀产品中镎的方法研究

本文建立了有效、定量分离后处理铀产品中镎的方法。该方法采用TEVA-UTEVA萃取色层分离后处理铀产品中的微量镎,先将镎调至四价后过TEVA萃取色层柱,再用2mol/L HNO3-0.2mol/L H2C2O4解吸吸附在TEVA树脂上的镎,最后将镎解吸液稀释后过UTEVA萃取色层柱进一步分离。结果表明,镎的平均全程回收率约为94%,铀的去污因子>104。

TBP-TEVA萃取色层分离-同位素稀释质谱法测定后处理铀产品中的痕量钚

建立了有效分离与测定核燃料后处理铀产品中痕量钚的方法。采用磷酸三丁酯(TBP)-三烷基甲基胺盐(烷基为C8-C10)(TEVA)萃取色层法进行分离,应用242 Pu稀释剂,通过同位素稀释质谱法(IDICP-MS)准确测量钚的含量。模拟样品的分离与测定结果表明,该方法能够有效实现铀产品中钚的分析,铀的去污因子大于106,可以满足核燃料后处理铀产品和铀线尾端样品中痕量钚的分析要求。

后处理工艺料液中亚硝酸的荧光分析方法

建立了硝酸介质中测定亚硝酸的荧光分析方法。该方法以5-氨基荧光素作荧光增强剂,在酸性条件下,5-氨基荧光素与亚硝酸发生重氮化反应,其产物在碱性条件下具有很强的荧光,利用荧光光度计测定其荧光强度从而得到亚硝酸的含量。实验表明,样品测量的精密度为7%,回收率为89%～104%,样品的检测限为7×10-5mol/L,测量的不确定度为13%。该方法灵敏度高、操作简便、抗干扰强,以硝酸为介质,可直接用于后处理工艺中亚硝酸的测定。

后处理工艺过程中汞的测定

本工作建立了双硫腙萃取分离,冷原子荧光光谱法测定后处理工艺中汞的方法。研究了双硫腙萃取分离Hg的方法,优化了仪器的载气压力,方法的回收率在93%～112%,相对标准偏差为8.0%(n=6)。

TBP-TEVA萃取色层分离-α能谱法测定辐照镎靶溶解液中痕量^(236)Pu的可行性

^(236)Pu的含量控制是钚热源的一项重要参数,通过α能谱准确测量镎靶溶解液中痕量^(236)Pu,建立镎靶辐照靶件溶解液中钚的分离方法。根据杂质组成特点采用TBP-TEVA萃取色层双柱分离,用氨基磺酸亚铁以及亚硝酸钠对钚进行调价,对靶件溶解液中的Al、Fe、U、Th和Np等进行分离,去污系数均大于104,钚的回收率为90.7%。研究大量^(238)Pu对α能谱测定^(236)Pu的干扰,结果表明,大量^(238)Pu会造成仪器本底升高,^(238)Pu能谱峰分辨率降低;在7 500Bq ^(238)Pu干扰下,测量4.3h时,^(236)Pu的最小可检测活度为1.20×10-2 Bq(当量质量为6.11×10-16 g)。计算结果表明,镎靶溶解液样品中钚的同位素比值n(^(236)Pu)/n(^(238)Pu)≥4.63×10-8时,取合适的样品量使得电沉积源中^(238)Pu活度在450～7 500Bq范围内,均可测量其中的痕量^(236)Pu,同时可准确测定同位素比值n(^(236)Pu)/n(^(238)Pu)。