基于二次无机气溶胶研究南京冬春季霾污染过程的形成特征和来源解析

为研究南京细颗粒物PM_(2.5)中水溶性无机离子的污染特征、来源及其潜在源区贡献,本文于2015年12月—2016年4月采集PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性无机离子(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+)、Cl-、K^(+)、Mg^(2+)、Ca^(2+)、Na^(+))的浓度,运用正定矩阵因子(PMF)源解析探究PM_(2.5)来源,结合后向轨迹模型(HYSPLIT)、潜在源区分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),确定了相应组分的潜在污染源区域,并对污染贡献进行定量计算.结果显示,在不同污染水平下,SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)(SNA)均为PM_(2.5)的主要成分,在高相对湿度(RH>50%)和低温(T<8℃)的条件有利于提高二次无机气溶胶的生成速率.PMF源解析发现二次转化源的贡献最显著,其次是扬尘源、生物质燃烧源和海洋源.SNA的潜在源区分布类似,但的CWT峰值超过24μg·m^(−3),且CWT高值区范围较大,这进一步表明在观测期间汽车尾气排放和燃料燃烧是主要的潜在来源.

南京北郊冬季大气气溶胶及其湿清除特征研究

利用WPS(宽范围颗粒粒径谱仪)、雨滴谱仪和雾滴谱仪测量了2007～2008年冬季南京北郊大气气溶胶数浓度谱分布和降水强度,分析了气溶胶粒子的分布特征以及气溶胶粒径与湿清除系数的关系。结果表明:气溶胶粒子具有明显的双峰型日变化特征,数浓度主要集中在0.02～0.2μm粒径范围内,受汽车尾气排放、混合层高度变化以及颗粒物水平输送的影响较大。降雨、降雪和雾过程都对气溶胶粒子有不同程度的清除,降雨和浓雾对核模态和粗模态的气溶胶粒子的清除能力显著,降雪对粒径小于0.03μm的气溶胶粒子的清除能力较强。

苏州—无锡—常州城市带热岛效应个例研究

应用WRF(weather research and forecasting)及其耦合的多层城市冠层模式BEP(building energy parameterization),对2013年8月13日长江三角洲地区一次高温天气过程进行了模拟。此次过程盛行东南风,风向与苏州—无锡—常州城市带走向一致。模拟结果表明:苏州—无锡—常州城市带热岛效应明显,热岛强度向下游城市逐渐增加;在东南风作用下,三座城市的热岛连成一片,形成了一个更强大的热岛环流。夜晚,边界层逐渐趋于稳定,热岛环流减弱,有利于热岛温度向下游地区输送。热岛效应导致城市边界层高度明显上升。白天太湖产生强盛的湖风对其周边城市影响显著,来自太湖的冷气团导致无锡和常州边界层内热岛强度明显下降,抑制城市热岛向上发展,削弱了无锡与常州两城市热岛间的联系。白天太湖使得无锡和常州边界层高度明显下降。

2013年12月初长江三角洲及周边地区重霾污染的数值模拟

运用WRF-CMAQ模型模拟了2013年12月1~9日长江三角洲及周边地区的一次重霾污染过程.初步探究灰霾天气下大气细颗粒物（PM2.5）的时空分布特征和区域输送过程,并定量研究了外部源区域输送和本地源对长江三角洲地区PM2.5的贡献.结果表明：模式能够合理再现灰霾天气下长江三角洲及周边地区PM2.5的时空分布特征和演变规律.静稳天气下大气细颗粒物仍然存在着显著的区域输送.污染期间来自安徽、山东南部、苏北地区的跨界输送对长江三角洲区域PM2.5的贡献率分别为3.5%~24.9%、0.14%~30.0%、0.03%~17.5%.整个污染期间本地贡献占49%左右,本地贡献和外地贡献基本相当.

基于卫星遥感和地面观测资料的霾过程分析--以长江三角洲地区一次严重霾污染过程为例

利用MODIS、CALIPSO卫星观测的气溶胶产品和地面空气质量、气象资料,并结合HYSPLIT后向轨迹模式,探讨了2013年12月1∽9日长江三角洲地区一次持续性的严重霾污染过程的形成、特征及其可能来源.研究表明,此次污染过程中长江三角洲地区8个代表城市大部分时间处于霾污染的状况下,气溶胶光学厚度（AOD）显著增长,空气质量指数（AQI）均达到或超过污染限值,且以中度以上污染为主.污染发生时,气溶胶主要存在于地面至2km的大气层内,尤其是850m以下.根据体积退偏比和色比得出球形气溶胶出现频率高于非球形气溶胶,大粒径气溶胶出现频率高于小粒径气溶胶,进而得到污染期间气溶胶的主要类型为＂污染型＂气溶胶.污染物的近距离的输送和持续小风,无降水的静稳气象条件而导致污染物难以扩散稀释而累积在本地是造成长江三角洲区域污染范围广、时间长、程度重的主要原因.

2005～2013年中国地区对流层二氧化氮分布及变化趋势

利用OMI探测器资料反演的对流层NO2柱浓度,结合REAS东亚地区NOx排放清单,ECMWF地面10m风场数据和中国统计年鉴中相关统计数据,研究了2005～2013年中国地区对流层NO2柱浓度的空间分布和长期变化趋势,NO2柱浓度的季节差异与排放源和地面风场的关系,以及国家政策实施情况与NO2柱浓度的关系.结果表明：中国地区NO2对流层柱浓度的高值区主要分布在华北地区、长江三角洲、珠江三角洲以及四川盆地等人口密集、人类活动频繁的大型城市和地区.NO2对流层柱浓度的变化存在东西部差异,值得注意的是东部在2011年之前基本表现为增加,但在2011年以后表现为下降,且与2011年相比年平均浓度下降了7.1%.工业氮氧化物排放总量的下降是2011年后NO2浓度下降的一个重要原因.西部浓度低于东部,但近9a浓度基本表现为增长.对流层柱浓度存在明显的季节差异,东部地区及大型城市基本表现为冬季高、夏季低.NOx人为排放源的季节差异是NO2浓度季节差异的重要因素之一,同时气象条件的作用不可忽视。

1960～2012年长江三角洲地区雾日与霾日的气候特征及其影响因素

利用1960～2012年长江三角洲地区气象观测资料,对长江三角洲区域雾和霾的时空分布及其影响因素进行了分析.结果表明：长江三角洲地区雾、霾分布不均匀,雾日大值区主要分布在江苏省盐城中部沿海地区、安徽省黄山地区、浙江东部沿海地区,霾日大值区主要分布在以南京、杭州、合肥、衢州为中心的周边城市.时间变化上,城市化水平高的大城市年雾日数在20世纪80年代之前呈增加趋势,之后呈减少趋势;城市化水平低的小城市年雾日数也呈先升后降的趋势,但下降时间滞后于大城市.大城市雾日月平均分布冬季最多,春秋季次之,夏季最少,小城市雾日月平均分布呈双峰型特征,即春季和冬季较多.大城市和小城市年平均霾日数一直呈增加趋势且20世纪90年代之后差距变大.区域气候变化和城市化导致的温度上升,空气污染加剧导致的气溶胶增加,是造成长江三角洲雾日、霾日不同变化特征的原因,但它们之间的相互作用效应复杂,值得深入研究.

一次以南京为中心的夏季PM2.5污染岛污染事件的数值模拟

2013年6月23-24日南京及其周边地区发生了一次小范围、突发性的气溶胶污染事件,PM2.5的平均浓度达到242μg/m3,在夏季比较少见.本文利用WRF-chem模式对该PM2.5污染事件进行模拟,通过对模式结果进行分析表明：此次污染事件与天气形势和边界层结构有着直接联系.此次污染发生时江淮地区正处于梅雨时节,南京及其周边地区处于江淮低空切变线上,切变线附近有辐合的流场,东部上游排放源的贡献和南京本地的静稳风场导致污染物在南京堆积.污染期间有比平时更强的气粒转化过程,23日PM2.5浓度受到SO2减半的影响,浓度减少量为9.8%,受NOx减半影响的减少量为7.3%.污染发生期间南京地区上空温度垂直梯度较小,温度层结不利于污染物的垂直扩散,边界层高度较低,低层大气湍流活动较弱,垂直高度上的稳定层结也为污染物集聚提供了条件.

气溶胶云下清除理论及观测研究

基于气溶胶云下清除过程中起决定作用的雨滴与气溶胶碰并机制理论，详细探讨碰并系数与雨滴和气溶胶直径的关系，并针对雷暴天与非雷暴天，从理论上对比这2种天气条件下雨滴碰并不同尺度气溶胶的清除系数．利用2011年6—8月黄山光明顶与汤口寨西气溶胶浓度观测数据，对比黄山地区雷暴与非雷暴天气条件下的清除系数的实测值与理论值，并讨论黄山地区清除系数与雨强的关系．结果表明，在气溶胶粒径为0．01～0．1μm时，清除系数实测值与理论值变化趋势一致，实测值高出理论值5—6倍；在0．1～1μm粒径段，清除系数的实测值雷暴天高于非雷暴天；且清除系数与雨强呈正指数关系，相关系数为0．81．

太湖对周边城市热环境影响的模拟

太湖微气候条件及局地热环境的研究对于太湖周边城市地区可持续发展以及大气宏观调控具有重要意义。为了更准确模拟太湖湖-气交换,将CLM4-LISSS浅水湖泊陆面过程参数化方案耦合进入WRF中的Noah陆面过程模型。采用太湖湖上平台及岸边陆上测站观测的数据,评估了CLM4-LISSS浅水湖泊过程方案对太湖区域近地层气象条件的模拟性能。并基于耦合模型模拟研究了太湖对周边城市区域热环境的影响。结果表明,CLM4-LISSS湖泊陆面过程方案模拟的湖表面温度能反映真实温度的变化趋势。两种陆面过程方案在2 m气温的模拟值也存在一定的差异。CLM4-LISSS与Noah方案计算所得湖上2 m气温的模拟值与观测值的平均均方根误差分别为1.77和2.22℃,平均相关系数分别为0.88和0.84;模拟10 m风速的平均均方根误差分别为1.93和2.78 m/s,平均相关系数为0.72和0.68。太湖对周边城市热环境存在明显的影响。8月太湖对周边地区15时(北京时)近地层平均降温0.5—0.7℃,影响范围达60 km。06时太湖导致周边近地层平均升温达0.7—1℃,影响范围达50 km。湖风带来的冷空气抑制了城市热岛的垂直运动,在高温天气下使得苏州、无锡和常州城市地区昼间边界层下降高度可达300、400和100 m。无锡地区边界层内气温最高降幅可达0.5—0.7℃。通过选取无锡地区2015年8月28日高温小风天气作为背景条件,分析该地区湖风对城市热岛环流的影响机制。结果表明湖风能够破坏无锡地区的热岛环流结构,改变近地面热量和水汽的分布,抑制城市热岛的垂直发展,并影响至整个无锡地区。局地热力环流的变化对于局地气候以及污染物质的输送与扩散有可能产生重要影响,准确的湖泊陆面过程参数化方案对于天气预报、空气污染模拟,以及气候模拟研究等均具有重要意义。

黄山顶大气气溶胶吸收和散射特性观测分析

采用光声黑碳仪（PASS）2008年5～7月在黄山光明顶的连续观测资料，分析了该地区大气气溶胶吸收和散射系数变化特征及其与气象因子的关系。分析结果表明：在相对干燥的条件下（相对湿度小于60％）吸收散射系数日变化明显，总体上白天大，晚上小；相对湿度与吸收和散射系数有很强的正相关性，相关系数分别为0．87和0．80，而风速与散射吸收系数则呈现负相关关系，吸收系数、散射系数与风速的相关系数分别为-0．53和-0．78；湿清除使大气气溶胶的吸收和散射系数明显降低；与在平原地区的南京相比，黄山山顶的吸收和散射系数日变化趋势与南京相反，且数值比南京小一个量级。

南京市城市不同功能区PM_(10)和PM_(2.1)质量浓度的季节变化特征

使用Anderson-Ⅱ型9级撞击采样器测量了南京市鼓楼商业区、江北工业区、钟山风景区和宁六高速公路交通源春、夏、秋三季的大气气溶胶质量浓度。分析结果表明:南京市PM2.1和PM10的质量浓度存在明显的季节变化,秋季>春季>夏季;ρPM10春季为167.47μg/m3,夏季为85.99μg/m3,秋季为238.99μg/m3;ρPM2.1春季为59.66μg/m3,夏季为42.80μg/m3,秋季为100.15μg/m3。不同季节中ρPM10和ρPM2.1均存在较好的相关性,夏季相关性最好,相关系数为0.952;秋季次之,相关系数为0.783;春季相对较差,相关系数为0.613。城市不同功能区之间ρPM2.1和ρPM10的质量浓度值差异很大,交通源>工业区>商业区>风景区。城市不同功能区的质量浓度谱分布基本一致,均为双峰型分布,峰值分别位于0.43～0.65μm/m3和9.0～10.0μm/m3。南京市春、夏、秋三个季节大气粒子质量浓度谱为双峰分布,粒子主要集中在0.43～3.3μm/m3的粒径段。江北工业区ρPM10和ρPM2.1质量浓度的相关系数为0.814,略高于鼓楼商业区的0.797。

MOZART-4大气化学模式模拟东亚季风对对流层污染物的影响:模式验证

利用东亚酸沉降监测网(EANET)、WMO全球温室气体数据中心(WDCGG)的观测资料和TOMS、MODIS卫星观测资料,对MOZART-4大气化学输送模式进行了评估。结果表明,MO-ZART-4对东亚地区近地面二次污染物O3、一次污染物CO和CH4的模拟值与观测值具有较好的一致性,其中低纬海洋观测站的相关系数最高达到0.93,高纬Mondy站的相关系数最低,但也达到0.56;采用统计学相关性分析法检验了O3模拟值与观测值的总体相关性,三种检验方法均说明模拟值与观测值总体是相关的,且低纬海洋观测站的相关性最高。根据各观测站模拟值与观测值的相关性及地理位置等,将东亚划分为5个区,5个区域中对流层O3总量的模拟值与TOMS卫星观测值能够很好地匹配,但由于对流层顶的不确定性,使得模拟结果存在小的偏差。对比气溶胶光学厚度四季气候平均模拟结果与MODIS资料显示,模式能够模拟出卫星资料中东亚地区的高值区,模拟结果存在的偏差主要是模式排放源和模拟结果的分辨率较低以及某些地区特殊的地形导致的。

一次冷锋过程中我国区域空气污染边界层特征

利用常规地面气象和探空资料、ERA-interim再分析资料、以及全国PM2.5浓度数据,针对2015年3月7~11日一次冷空气南下的锋面天气过程中,我国华北、华东地区出现的大范围空气污染,开展了高空各层天气形势分析,以及本次过程中污染区域由北至南6个城市(北京、章丘、郑州、南阳、武汉、长沙)边界层气象要素的垂直结构及其时空演变特征的研究.结果表明:在污染前期(3月7~8日)中高纬度500hPa平直的纬向环流和地面均压场,为污染天气的发生和维持以及空气污染物的集聚提供了有利的环流场.污染中期(3月8~10日)冷空气南下,地面冷高压向华东地区移动,重污染区域随冷高压前部的弱低压场或均压场由北向南移动.伴随着天气系统移动,六个地面观测站的边界层特征在时空上表现出相似性,由北向南各站在污染期间先后出现多层逆温,风速较小,逆温层下相对湿度较大.此次多层逆温的形成是由于夜间近地面辐射冷却、冷锋移动过程中产生的锋面逆温以及边界层以上的下沉运动造成的.本研究揭示了在天气系统移动中,位于天气系统相同部位站点的边界层结构具有共同的特征,及其与空气污染的关系.

气溶胶对热带气旋强度及电过程影响的数值模拟研究

将详细的气溶胶活化方案和非感应起电参数化方案耦合到WRF模式的Morrison微物理方案中,在此基础上模拟了理想的热带气旋个例,讨论了气溶胶对热带气旋强度及电活动的影响。研究发现气溶胶对热带气旋强度和电活动的影响在不同发展阶段是不同的。在热带气旋发展阶段,气溶胶增加使云内的云滴数浓度增加,云滴尺度降低,抑制了暖雨过程,未降落的小云滴粒子上升到冻结层之上,冻结形成了更多的冰相粒子,冻结过程释放潜热,激发云系对流发展,使热带气旋强度增强,电活动更为剧烈。而在热带气旋成熟阶段,污染个例中的冰相粒子降落,形成更多的降水,降水粒子在下落过程中对上升气流产生拖曳作用,抑制对流强度。降水粒子在海平面蒸发吸收了大量潜热,使该区域温度降低,这也阻碍了外部暖湿能量向内输送,抑制了对流发展,从而使热带气旋强度降低。而由于污染个例中的冰粒子较少,参与起电过程的冰粒子减少,热带气旋的电活动强度降低。

基于WRF模式对华北一次飑线过程中雷电活动的间接和直接模拟研究

将非感应起电机制和放电参数化方案耦合到WRF模式的Morrison双参数微物理方案中,并在模式中引入了闪电潜势指数LPI,在此基础上模拟了2009年6月16日华北一次飑线过程,讨论模式对闪电活动再现能力。模拟结果显示,模式能够较好地再现雷达回波和降水分布特征,说明模式对此次飑线过程的宏观和微观特征具有一定的模拟能力。利用计算闪电潜势指数LPI的间接模拟,能够指示出大致的闪电分布特征,但闪电潜势指数LPI分布范围明显大于实际闪电落区;而通过耦合电过程的WRF模式直接输出闪电密度的直接模拟,模拟结果与实际闪电密度分布的对应关系较好,但由于模式中输出的闪电密度为总闪电密度,与观测地闪密度资料相比,模拟的闪电密度偏大。

SD-WACCM模式对平流层化学组分的模拟研究

利用美国大气研究中心开发的全球气候模式,对2008年平流层的化学组分(HNO3、HCl和O3)进行了模拟研究,并结合了MLS卫星资料进行了对比分析。结果表明,模式可以较好地再现平流层的各化学组分的时空分布状况。并选取了8个区域,将模拟的2008—2009年O3柱浓度与臭氧监测仪资料对比,结果表明,模式可以较好地再现全球O3总量的季节变化情况。

基于卫星遥感和地面观测资料分析苏皖两省一次空气污染过程

2012年6月8-11日,江苏安徽2省发生了一次持续性的空气污染过程.利用MODIS观测的气溶胶产品和地面气象资料,结合火点监测资料和HYSPLIT后向轨迹模式,分析气溶胶光学厚度（AOD）、细粒子比例（FMF）、空气污染指数（API）的特征,探究这次空气污染的形成原因.研究表明,这次过程中苏皖2省8个代表城市的能见度大部分时间低于10km,相对湿度低于90%,API均达到或超过污染等级,AOD显著增长,且污染物以人类活动产生的细粒子为主.区域细粒子比例（RFMF）达0.79,高FMF（〉0.6）出现的概率高达74.8%.另外,苏皖2省稳定的天气形势,不利于污染物扩散.6月8~11日,苏皖2省（北部地区为主）出现大量的火点,表明有秸秆焚烧现象的存在.从HYSPLIT模式的模拟结果来看,苏皖2省8个代表城市在此期间主要受到偏西方向的气流以及局地气流的影响,偏西方向的气流有利于外部秸秆焚烧的污染物经过输送影响本地区,同时局地气流不利于扩散,从而造成污染物积累,形成污染.

东亚沙尘分布、源汇及输送特征的模拟研究

采用全球气溶胶模式(GOCART)模拟结果,讨论了东亚地区沙尘气溶胶时空分布、排放与沉降以及区域输送特征.结果表明,中国境内沙源主要位于塔克拉玛干沙漠、河西走廊及河套地区.排放强度春季最大,夏季和秋季逐渐减小,冬季最弱,且强度逐年减弱,区域年平均排放为581Tg/a.模拟的沙尘光学厚度(AOD)分布与卫星观测具有很好的一致性,其中塔克拉玛干沙漠AOD大值与沙尘暴活动密切相关,其出现时间最早,持续时间最长.区域平均而言,干沉降和湿沉降可以分别清除77%和22%的沙尘排放,其中沙尘源区干沉降起主导作用,远离源区的东北及西北太平洋,湿沉降更加重要.沙尘大粒子主要通过重力干沉降移出,而湿沉降对小粒子贡献超过60%.重力干沉降全年(特别是春季)起主导作用,对流降水湿沉降在夏季作用显著增强,总体来说,沙尘总沉降速率逐年减小.东亚沙尘气溶胶通过3条输送带自西向东传输,可以影响我国华北、华中和华南.对散度的研究表明,气溶胶平流项对沙尘源区气溶胶辐散作用较大,沙尘排放显著影响该地区沙尘的输送和AOD;而塔里木盆地西侧沙尘辐合中心是风场辐合辐散项导致的,说明地形和风场对该地区沙尘输送和AOD很重要.

中国长江三角洲地区黑碳特征和来源分析

利用2016年中国气象局设于长江三角洲地区的上海崇明东滩(DT).上海浦东(PD),安徽寿县(SX),浙江临安(LA)和浙江洪家(HJ)5个站点的BC观测资料,结合气象资料和污染物数据等,对该地区BC特征和来源展开研究.上海东滩,上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家5个站点BC年平均浓度分别为(1834±1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544±1399)ng/m^3.上海东滩浓度较低,其他站点较为接近.各站点BC都有明显的季节变化.上海崇明东滩冬季BC浓度高于其他季节.其他4个站点都是冬季>春季>秋季>夏季.上海东滩四季BC日变化不明显,而其他站点四季BC浓度日变化的高值都出现在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~21:00).上海浦东,安徽寿县,浙江临安和浙江洪家BC主要来源于机动车尾气排放和燃煤.所有站点风速较低(风速<3m/s),BC受风速影响显著,风速越大,BC浓度越低.相对湿度在50~60之间,BC平均浓度最高.潜在源区贡献(PSCF)的分析结果显示,冬夏两季长江三角洲5个站点BC潜在源区主要集中在江苏,安徽和浙江等地.