ZnO-ZrO_(2)催化剂上CO_(2)辅助乙烷氧化脱氢制乙烯的研究

以焙烧商用氢氧化锆(Zr(OH)_(4))得到的ZrO_(2)为载体,通过沉积-沉淀法制备了ZnO-ZrO_(2)催化剂,并在873 K下对该催化剂上CO_(2)辅助的乙烷氧化脱氢反应(CO_(2)-ODHE)的催化性能进行了评价。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、拉曼光谱(Raman)、高分辨透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)等技术对ZnO-ZrO_(2)催化剂的表面物理化学性质和形貌进行了表征。结果表明,在5%ZnO-ZrO_(2)催化剂上,ZnO掺入到了ZrO_(2)的表面晶格之中,在催化剂表面产生了高度分散的ZnO物种和氧缺陷区域。5%ZnO-ZrO_(2)催化剂可以选择性地剪裁乙烷C-H键,抑制C-C键的断裂,具备良好的催化性能。210μmol/(g_(cat)·min)的C2H4形成率可以与贵金属和过渡金属碳化物催化剂的报道数据接近。此外,还对ZnO-ZrO_(2)催化剂上CO_(2)-ODHE反应可能的反应机制进行了讨论。

CO_(2)气氛下乙烷氧化脱氢制乙烯催化剂研究进展

CO_(2)是导致全球变暖的主要温室气体,又是宝贵的可再生C1资源,将其转化为有价值的化学品,在环境保护和碳资源合理利用方面具有双重意义。作为页岩气的重要组成部分,乙烷高效催化转化制乙烯不仅具有重要的理论研究意义,而且具有广阔的工业应用前景。在CO_(2)气氛下乙烷氧化脱氢制乙烯(CO_(2)-ODHE)已成为增产乙烯的有效手段之一。该文重点阐述了在CO_(2)-ODHE反应中不同类型的催化剂及影响该反应催化活性和稳定性的主要因素和关键问题,并对比介绍了乙烷直接氧化脱氢(O_(2)-ODHE)和乙烷化学链氧化脱氢(CL-ODHE)。最后,结合反应机制提出了构筑高效催化剂可能的方向和发展前景。