深圳大气中亚硝酸和甲醛的四季污染特征

亚硝酸(HONO)和甲醛(HCHO)光解是大气中羟基(OH)自由基的重要来源,强烈影响臭氧生成.为了探究大气中HONO和HCHO的污染特征,于2022年1月~2023年9月在中国深圳市开展了对HONO和HCHO的长期观测.结果表明,观测期间深圳市四季HONO平均浓度呈现出冬季(0.71×10^(-9))>秋季(0.64×10^(-9))>春季(0.59×10^(-9))>夏季(0.49×10^(-9)),HCHO平均浓度呈现出夏季(3.79×10^(-9))>秋季(2.74×10^(-9))>冬季(2.44×10^(-9))>春季(2.13×10^(-9)).HONO四季日变化均呈现明显的昼夜变化趋势,存在白天谷值和夜间峰值,还会在早晚高峰时期受到交通排放源的影响,HCHO则呈现较明显的日间单峰型的日变化特征,光化学生成特征突出.对OH自由基贡献的分析表明,HONO光解是深圳市OH自由基产率的主要贡献者(60%),并且对清晨的光化学反应活性有明显的促进作用,特别是在冬季;而HCHO则在夏季和午间发挥了相对更重要的作用.因此,通过有效控制HONO和HCHO可以降低大气氧化性,从而有助于控制O3污染.

基于实际道路测试的轻型汽油车甲烷排放因子模型构建与评估

针对目前机动车温室气体甲烷(CH4)排放因子缺乏的问题,利用便携式尾气测量系统(Portable Emission Measurement System,PEMS)对13辆轻型汽油车开展实际道路车载测试,获得汽油车CH4排放因子及排放特征.结果表明,轻型汽油车CH4排放因子随着国标加严而下降,国6轻型汽油车CH4排放因子相较于国1车辆下降了约94.5%.基于CH4逐秒排放特征分析发现,在实际行驶工况下CH4排放变动剧烈,排放峰值通常出现在高速或高加速工况.同时,研究发现CH4排放因子与燃烧效率(MCE)、机动车比功率(VSP)呈现显著相关性,通过CH4与MCE、VSP的关系构建了轻型汽油车不同标准下的基于MCE及基于VSP的排放因子模型.以一辆国4汽油车实测值对模型进行验证与评估,该车CH4排放因子的实测值为(3.9±0.6)mg·km^(-1),基于MCE、VSP的模型模拟值分别为(3.3±0.1)、(3.5±0.5)mg·km^(-1),模型的准确性可达84.6%、89.7%.其中,基于MCE的模型结果可用于宏观层面机动车CH4排放估算,基于VSP的模型结果可用于微观层面机动车CH4排放估算,研究结果可为不同尺度机动车温室气体CH4排放清单提供数据支撑.

轻型汽油车稳态工况下的尾气排放特征

选取不同排放标准的127辆轻型汽油客车和10辆轻型汽油货车为研究对象,利用便携式车载测试系统(portable emission measurement system, PEMS)结合台架稳态工况(acceleration simulation mode, ASM),探究了不同工况与车辆参数对轻型汽油车气态污染物二氧化碳(CO2)、一氧化碳(CO)、氮氧化物(NOx)、碳氢化合物(HC)和甲烷(CH4)排放的影响.结果表明,轻型汽油车气态污染物在怠速工况下的排放率较低,仅为加速工况和匀速工况的22.9%和25.8%.污染物排放特征与工况密切相关,CO2和NOx在加速工况时的排放率小于匀速工况,而CO、HC和CH4在加速工况时的排放率却大于匀速工况.在低速稳态下,轻型汽油客车和轻型汽油货车CO2、CO、NOx、HC和CH4的排放因子分别为383.20、 2.98、 1.60、 0.14和0.03 g·km-1和360.66、 2.64、 1.61、 0.005 5和0.002 7 g·km-1.排放标准的加严带来了明显减排效果,CO、NOx、HC和CH4的排放因子从国Ⅰ~国Ⅴ分别下降了87.5%、 97.3%、 97.9%和86.4%.车龄、行驶里程和基准质量与车辆污染物的排放存在非线性关系,发动机排量与机动车的尾气污染物的排放呈正相关.

内燃叉车尾气气态及细颗粒污染物排放特征研究

内燃叉车在我国保有量大、分布广,其尾气排放严重危害空气质量和人体健康.本文以7台典型内燃叉车为研究对象,搭建工程机械尾气测试系统,识别了实时的"燃油-机械特征-污染排放"关系,评估了不同发动机功率、排放标准、工况对排放因子的影响,利用自展模拟的方法量化排放因子的不确定性.结果表明:内燃叉车NO和NO_2的单位燃油的排放速率变化趋势相同,NO与NO_2的峰值出现时间略有差距.CO、NO、NO_2、NO_x、PM_(2.5)和SO_2的综合排放因子与不确定性范围分别是24.1 g·kg^(-1)(-25.4%,26.1%)、26.5 g·kg^(-1)(-24.2%,24.4%)、10.2g·kg^(-1)(-22.3%,21.9%)、36.7 g·kg^(-1)(-21.5%,22.6%)、2.8 g·kg^(-1)(-25.5%,24.7%)和0.9 g·kg^(-1)(-55.7%,80.6%).同时对作业工况下PM_(2.5)的组分分析发现,TC为主要成分,质量占比达77%~92%;OC/EC的平均比值为4.4;水溶性离子以NO-3和PO_3-4为主;金属组分中Ca、Na、Mg和Fe占比较多.

典型内燃叉车尾气挥发性有机物与正构烷烃的排放特征

非道路柴油车尾气是影响我国空气质量的重要排放源,但目前针对其化学组分及其影响因素的了解仍然非常有限.以6台内燃叉车为研究对象,利用气态组分在线监测结合样品采集离线分析方法,重点探讨了柴油机颗粒物过滤器(DPF)对叉车尾气中的关键化学组分挥发性有机物(VOCs)和正构烷烃含量及其特征的影响.结果表明,含氧挥发性有机物(OVOCs)、烯烃、烷烃、芳香烃和卤代烃在叉车尾气VOCs中的质量分数分别为:26%~37%、16%~36%、19%~22%、13%~21%和4%~7%.小功率和大功率叉车的VOCs排放因子分别为:(2.47±0.33)g·kg^(-1)和(1.48±0.24)g·kg^(-1).叉车在使用DPF前和后的总VOCs排放因子平均值分别为(1.94±0.58)g·kg^(-1)和(2.08±0.79)g·kg^(-1),DPF对VOCs排放因子无显著影响.然而值得注意的是,DPF可对部分OVOCs组分的去除产生重要作用,乙醛和丙酮排放因子在使用DPF后分别降低了19%和26%.正构烷烃组分的碳数分别在C7~C17和C24~C31呈双峰分布,其中C15为主峰碳.正构烷烃在使用DPF前和后的平均排放因子分别为(115±34)mg·kg^(-1)和(53.7±19)mg·kg^(-1),下降幅度达到53%,说明DPF能够有效地控制正构烷烃的排放.研究结果可对非道路工程机械尾气排放的精准控制以及区域空气质量的进一步改善提供科学支撑.

内河船舶大气污染物排放特征实测研究

为获得内河船舶航行时的大气污染物排放特征,本研究基于船舶尾气测试系统测试了珠三角西江水域内航行的5艘内河船舶,识别了内河船舶气态污染物瞬时排放特征及基于燃油消耗量的排放因子,并探讨了船舶排放的PM_(2.5)化学组分特征及来源.结果表明:船舶在巡航行驶状态下气态污染物的排放浓度变化都较为平稳,货船污染物排放浓度明显高于快艇.CO_2、CO、NO、NO_2、NO_x、SO_2与PM_(2.5)的排放因子范围分别是3135.90～3149.90、3.10～12.03、30.87～41.18、3.90～7.43、36.36～48.61、0.08～5.50、0.32～4.17 g·kg^(-1).内河船舶排放的PM_(2.5)中碳组分、水溶性离子和金属元素的贡献占比分别为43.8%～64.2%、9.7%～39.0%和0.6%～3.4%,其中,有机碳/元素碳(OC/EC)比值范围为0.40～2.69,OC可能受船舶制动影响较大,润滑油损耗是重要来源.

基于10辆轻型汽油车的实际行驶与台架工况排放特征及影响因素研究

利用便携式排放测试系统(Portable emission measurement system,PEMS)分析了10辆轻型汽油车分别在实验室台架和实际行驶排放(Realdrivingemission,RDE)工况下典型空气污染物的排放特征和影响因素.测试结果表明,轻型汽油车在冷启动和热启动阶段产生的一氧化碳(CO)、碳氢化合物(HC)、氮氧化物(NO_(x))分别是热运行1阶段和热运行2阶段的28.0、32.9、28.4倍和4.0、11.2、5.4倍,表明车辆启动对机动车排放贡献显著.台架工况排放因子受车辆启动排放影响较大,在台架实验去除启动排放影响的情况下,台架CO_(2)、CO、HC和NOx排放因子将分别减小2.3%±1.3%、44.2%±30.6%、47.5%±29.6%和44.9%±30.8%.在相同速度下,RDE工况下的CO_(2)排放因子相比不考虑启动排放的台架工况排放因子要高出31.7%±5.0%.单车瞬态排放数据分析结果表明,RDE测试相比于台架工况测试覆盖了更多的机动车行驶工况特征,可以更准确地量化车辆在实际道路行驶过程中不同工况下的排放特征.因此,开展RDE排放测试对于准确量化机动车尾气排放特征,尤其是对建立微观尺度机动车排放清单支撑城市精细化管控具有重要意义.