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理论设计和实验研究吡啶掺杂聚合氮化碳提升光催化CO_(2)还原性能
1
作者
陈成成
刘芳庭
+3 位作者
张巧钰
张正国
刘琼
方晓明
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第3期91-102,共12页
光催化CO_(2)还原是利用太阳光和水将CO_(2)转化为高价值化学品或燃料(如CO、甲醇、甲烷等),被认为是解决CO_(2)问题的理想途径之一.CO_(2)分子中C=O离解能高而活化困难,且光催化CO_(2)还原涉及多质子耦合多电子转移过程且产物多样,因...
光催化CO_(2)还原是利用太阳光和水将CO_(2)转化为高价值化学品或燃料(如CO、甲醇、甲烷等),被认为是解决CO_(2)问题的理想途径之一.CO_(2)分子中C=O离解能高而活化困难,且光催化CO_(2)还原涉及多质子耦合多电子转移过程且产物多样,因而研制效率高且选择性好的光催化剂是该技术的关键.聚合物氮化碳(PCN)作为一种结构可调的有机光催化剂,具有化学稳定性好且能带位置适宜于还原CO_(2)的优势,是一种具有发展潜力的CO_(2)还原光催化剂;但是PCN也存在因其禁带宽度较大而对可见光响应范围有限以及因其结构由三均三嗪单元构成而缺乏足够活性位点来吸附和活化CO_(2)等不足.目前在提升PCN的光催化CO_(2)还原性能方面已有不少研究,但所得的PCN基光催化剂在效率和选择性上仍处于较低水平.考虑到光催化CO_(2)还原涉及复杂的热力学和动力学要求,对基于PCN的光催化剂进行精准设计和研究是非常必要的,这有望获得同时具有可见光吸收增强、光生载流子复合减少、吸附和活化CO_(2)的位点增加以及能带位置适宜等特性的高性能光催化剂.为此,本论文采用理论设计与实验研究相结合的方法,以吡啶掺杂PCN为模型,研制了一种用于CO_(2)还原的高性能PCN基光催化剂.本文设计了将吡啶掺杂到PCN结构单元中不同位置的两种结构,并运用理论计算确定其中禁带宽度较窄、更利于光生载流子分离、更有助于CO_(2)吸附和活化以及总能量较低的结构作为最优结构.然后,采用尿素与适量的2-氨基吡啶共聚的方法,制备了吡啶掺杂的PCN样品,并通过一系列表征确定结构设计成功.还测定了所得吡啶掺杂PCN样品的光学和光电化学特性,评价了它们光催化CO_(2)还原的活性和选择性.最后,通过理论计算和实验研究,阐明了该吡啶掺杂PCN光催化剂的性能增强机制及其光催化还原CO_(2)的反应路径.结果表明,以CO(bpy)_(2)为助催化剂,本文制备的吡啶掺杂PCN(CN-5%AP)光催化剂不仅取得了较高的CO产量,而且还获得99.6%的CO选择性,在λ=420 nm处的表观量子效率可达2.86%.研究表明,该吡啶掺杂的PCN光催化性能增强主要源于其提升的CO_(2)吸附容量以及对CO_(2)还原为CO反应的促进.综上,本工作为设计和制备实现高效CO_(2)还原的光催化剂提供了参考.
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关键词
光催化CO_(2)还原
先理论后实验
聚合氮化碳
密度泛函理论
吡啶
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职称材料
题名
理论设计和实验研究吡啶掺杂聚合氮化碳提升光催化CO_(2)还原性能
1
作者
陈成成
刘芳庭
张巧钰
张正国
刘琼
方晓明
机构
华南理工大学化学与化工学院
广东省科学院测试分析研究所(中国广州分析测试中心)
华南理工大学广东省热能高效储存与利用工程技术研究中心
出处
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023年第3期91-102,共12页
基金
广东省自然科学基金(2022A1515011737)
广东省科学院科技发展项目(2021GDASYL-20210102010).
文摘
光催化CO_(2)还原是利用太阳光和水将CO_(2)转化为高价值化学品或燃料(如CO、甲醇、甲烷等),被认为是解决CO_(2)问题的理想途径之一.CO_(2)分子中C=O离解能高而活化困难,且光催化CO_(2)还原涉及多质子耦合多电子转移过程且产物多样,因而研制效率高且选择性好的光催化剂是该技术的关键.聚合物氮化碳(PCN)作为一种结构可调的有机光催化剂,具有化学稳定性好且能带位置适宜于还原CO_(2)的优势,是一种具有发展潜力的CO_(2)还原光催化剂;但是PCN也存在因其禁带宽度较大而对可见光响应范围有限以及因其结构由三均三嗪单元构成而缺乏足够活性位点来吸附和活化CO_(2)等不足.目前在提升PCN的光催化CO_(2)还原性能方面已有不少研究,但所得的PCN基光催化剂在效率和选择性上仍处于较低水平.考虑到光催化CO_(2)还原涉及复杂的热力学和动力学要求,对基于PCN的光催化剂进行精准设计和研究是非常必要的,这有望获得同时具有可见光吸收增强、光生载流子复合减少、吸附和活化CO_(2)的位点增加以及能带位置适宜等特性的高性能光催化剂.为此,本论文采用理论设计与实验研究相结合的方法,以吡啶掺杂PCN为模型,研制了一种用于CO_(2)还原的高性能PCN基光催化剂.本文设计了将吡啶掺杂到PCN结构单元中不同位置的两种结构,并运用理论计算确定其中禁带宽度较窄、更利于光生载流子分离、更有助于CO_(2)吸附和活化以及总能量较低的结构作为最优结构.然后,采用尿素与适量的2-氨基吡啶共聚的方法,制备了吡啶掺杂的PCN样品,并通过一系列表征确定结构设计成功.还测定了所得吡啶掺杂PCN样品的光学和光电化学特性,评价了它们光催化CO_(2)还原的活性和选择性.最后,通过理论计算和实验研究,阐明了该吡啶掺杂PCN光催化剂的性能增强机制及其光催化还原CO_(2)的反应路径.结果表明,以CO(bpy)_(2)为助催化剂,本文制备的吡啶掺杂PCN(CN-5%AP)光催化剂不仅取得了较高的CO产量,而且还获得99.6%的CO选择性,在λ=420 nm处的表观量子效率可达2.86%.研究表明,该吡啶掺杂的PCN光催化性能增强主要源于其提升的CO_(2)吸附容量以及对CO_(2)还原为CO反应的促进.综上,本工作为设计和制备实现高效CO_(2)还原的光催化剂提供了参考.
关键词
光催化CO_(2)还原
先理论后实验
聚合氮化碳
密度泛函理论
吡啶
Keywords
Photocatalytic CO_(2)reduction
Theoretical first and then experiment
Polymeric carbon nitride
Density functional theory
Pyridine
分类号
O643.36 [理学—物理化学]
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职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
理论设计和实验研究吡啶掺杂聚合氮化碳提升光催化CO_(2)还原性能
陈成成
刘芳庭
张巧钰
张正国
刘琼
方晓明
《Chinese Journal of Catalysis》
SCIE
EI
CAS
CSCD
2023
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