东北亚冬季PM2.5水溶性离子空间分布特征及来源

为探讨东北亚冬季PM2.5水溶性离子空间分布特征及来源,测定了2017~2018年沈阳冬季PM2.5水溶性离子浓度.结果显示:沈阳冬季PM2.5水溶性离子平均质量浓度为28.5±11.9μg/m^3,二次离子(SO4^2-、NO3-和NH4^+)的浓度最高,分别占总水溶性离子质量浓度的31.0%、22.4%和19.2%.运用离子化学计量学关系、相关性和主成分分析,探讨了沈阳冬季PM2.5水溶性离子的可能来源.并整合了东北亚冬季(中国东北、韩国、日本)近20a来PM2.5水溶性离子数据,发现沿着东亚冬季风,东北亚冬季PM2.5水溶性离子浓度从中国东北,经韩国海岸、韩国和济州岛,日本海岸至日本整体呈下降趋势,在韩国和日本出现局部上升,且在不同区域,不同水溶性离子占比明显不同.其中,韩国冬季PM2.5中SO4^2-、Ca^2+和K+受外来源影响显著,NO3-和NH4+主要来自本地源,Cl^-、Na^+和Mg^2+主要来自本地源或海源;日本中部冬季PM2.5中SO4^2-、NO3^-、NH4^+和K^+主要来自本地源,Cl^-、Ca^2+、Na+和Mg^2+主要来自本地源或海源.

焦作市冬季PM2.5中水溶性离子组成特征及来源解析

为探讨焦作市冬季PM2.5中水溶性离子特征及其来源,于2017年12月至2018年2月在焦作市区连续采集大气颗粒物PM2.5样品,测定其中9种水溶性离子浓度。结果表明,焦作市冬季PM2.5质量浓度为(99.11±73.26)μg/m3,总水溶性离子质量浓度为(66.88±48.68)μg/m3,其中NO3-、SO42-、NH4+是水溶性离子的主要成分,3者合计占总水溶性离子的81.5%(质量分数)。与清洁天相比,污染天NO3-、SO42-、NH4+在PM2.5中的占比显著增加,表明人为活动排放的二次污染物是焦作市冬季污染天PM2.5的主要贡献成分;随着相对湿度的增加,大气中存在明显的气溶胶二次转化过程;焦作市大气PM2.5移动源贡献大于固定源。焦作市PM2.5中水溶性离子在清洁天主要受工业和生物质燃烧影响,而在污染天主要受气态污染物二次转化影响;后向轨迹聚类显示,采样期间焦作市主要受京津冀地区、西北地区气团影响。

氮氧同位素示踪南昌秋冬季降水中NO_(3)^(-)来源及其贡献

为确定南昌市秋冬季降水中硝酸盐来源及贡献,于2016年9月1日至2017年2月28日对南昌地区雨水进行采集,分析了其化学组成及NO_(3)^(-)同位素组成并利用贝叶斯混合模型对NO_(3)^(-)四种潜在来源贡献进行计算.结果显示NO_(3)^(-)浓度范围为7.3~99.5μmol/L,平均值为36.1μmol/L;δ^(15)N-NO_(3)^(-)变化范围为-6.0‰~+8.3‰,平均值为-0.8‰,两者均呈现冬季高秋季低的变化趋势.NO_(3)^(-)浓度季节性变化可能是受到降雨量等因素的影响,而δ^(15)N-NO_(3)^(-)变化可能是冬季降水中机动车尾气排放偏高和秋季降水中煤燃烧来源偏高双重因素作用的结果.同位素及贝叶斯混合模型源解析结果表明,南昌市降水中NO_(3)^(-)主要来源于生物质燃烧(32.5%)、机动车尾气排放(30.8%)和煤燃烧(23.1%),三者贡献超过86%;而机动车尾气排放和生物质燃烧释放均超过30%,这可能与近年来机动车快速增加和秋冬季野外生物质大量燃烧有关.煤燃烧虽然也是重要来源,但相对生物质燃烧和机动车尾气排放较小,这可能与近年我国减排措施有关.

赣江南昌段水体尿素时空分布及其来源

于2017年1月至2月和6月至7月对赣江南昌段6个采样点进行了水样采样,用二乙酰一肟硫氨脲分光光度法测定了水样中尿素的浓度。结果显示,赣江南昌段上游支流锦江水体中浓度在丰水期尿素(3.2±1.6)μmol/L高于枯水期(1.7±0.8)μmol/L,表明农业尿素肥料是锦江丰水期尿素的主要来源。无论是丰水期还是枯水期,赣江南昌段上游市汊至中游的外洲,尿素浓度呈下降趋势,表明该水段受人为源尿素的影响较小。从外洲至赣江南昌段下游的3条支流中,尿素浓度都呈上升趋势,表明南昌市生活污水排放是赣江南昌段下游水体中尿素的主要来源。

低温化学镀铜研究

本文研究了主要是在以硫酸铜为主盐,四水合酒石酸钾钠为络合剂,甲醛为还原剂的基础体系中添加加速剂、抑制剂等,可实现在低温条件下快速沉积形成外观光亮、化学镀铜溶液稳定等特点。

南昌市夏季NO_(y)干沉降及其氮氧同位素昼夜变化特征

大气活性氮沉降对陆地和海洋生态系统有重要的影响,对于气溶胶和降雨中硝酸盐沉降通量和硝酸盐氮氧同位素的研究较多,但对NO_(y)(NO、NO_(2)、NO_(3)、N_(2)O_(5)、HNO_(3)和NO_(3)^(−))干沉降通量及其氮氧同位素的研究很少。本研究于2019年8月7日-2019年8月31日在江西省南昌市东华理工大学分昼夜采集了NO_(y)干沉降样品,分析了干沉降样本中硝酸盐浓度,δ^(15)N-NO_(3)−和δ^(18)O-NO_(3)^(−)值,基于干沉降样本中硝酸盐浓度估算了大气NO_(y)干沉降通量。结果表明,南昌市夏季白天NO_(y)干沉降通量(16.0-110.2μg·h^(−1)·m^(−2),均值(42.6±26.1)μg·h^(−1)·m^(−2))高于夜晚(11.9-51.9μg·h^(−1)·m^(−2),均值(26.7±14.1)μg·h^(−1)·m^(−2))。NO_(y)干沉降样品中δ^(18)O-NO_(3)^(−)值在白天(均值为(62.4‰±7.5‰))稍低于夜晚(均值为(66.7‰±4.1‰)),表明白天NO_(y)参与的化学过程与晚上不同。NO_(y)干沉降样品中δ^(15)N-NO_(3)^(−)在白天(−5.8‰-−0.1‰,均值为(−2.0‰±1.4‰))与晚上(−5.0‰-+0.6‰,均值为(−2.0‰±1.2‰))类似,表明机动车尾气是南昌市夏季大气中NO_(x)的主要来源。

南昌市大气NH_(x)干沉降及其氮同位素昼夜变化特征

NH_(x)(NH_(3)和NH_(4)^(+))是大气中主要的碱性物质,NH_(x)干沉降是大气中NH_(x)移除的重要途径之一。本研究于2019年8月11日至31日在江西省南昌市东华理工大学分昼夜采集了大气NH_(x)干沉降样本(包括颗粒铵(NH_(4)^(+)(p))和气态氨(NH_(3(g)))),测定了干沉降样本的NH_(4)^(+)离子浓度、δ15N-NH_(4)^(+)和pH,基于干沉降样品中NH_(x)浓度估算了大气中NH_(x)干沉降通量。结果显示,白天NH_(x)干沉降通量(0.2~25.9μg/(m^(2)·h),均值14.2±10.0μg/(m^(2)·h))低于夜晚(0.9~50.2μg/(m^(2)·h),均值23.1±10.4μg/(m^(2)·h)),与昼夜温度变化趋势相反,表明NH_(x)干沉降通量昼夜差异与NH_(3)在不同温度下的溶解度有关。此外,NH_(x)干沉降通量与pH值的昼夜变化一致,说明干沉降样本中NH_(4)^(+)浓度对溶液的pH有影响。干沉降样本中,δ^(15)N-NH_(4)^(+)值在白天(−14.62‰~17.54‰,均值3.56‰±8.49‰)高于夜晚(−20.07‰~−0.25‰,均值−8.97‰±5.80‰),这种差异可能与气态NH_(3)和离子态NH_(4)^(+)之间的氮同位素分馏有关,也可能与昼夜氨气排放源不同有关。基于不同排放源δ^(15)N-NH_(3)特征值和氮同位素分馏效应,南昌市夏季白天大气中NH_(x)主要来源于化石燃料燃烧,晚上主要受控于农业肥料挥发与动物排泄。