非贵金属助催化剂MXene在光催化领域应用的研究进展

环境友好型半导体光催化是当前最具前景的光催化技术之一,它不仅能够将太阳能转化为化学能以解决能源危机,还可以将污染物降解矿化从而解决环境问题.但是,传统的半导体光催化剂受限于光利用率低、光生载流子复合率高、稳定性较差等几个方面,无法达到理想的光催化效果.在半导体光催化剂上负载助催化剂是提升光催化效率的有效策略之一.负载助催化剂能够增强光生电荷在半导体与助催化剂界面间的传输,提供额外的催化活性位点,增强光捕获能力,因而被广泛应用于光催化剂的改性.目前广泛使用的贵金属助催化剂包括Au,Ag,Pt,Ru等,虽然这些贵金属助催化剂性能优异,但是它们存在储量少和成本高的问题,严重影响其规模化应用.因此,开展高效且成本低廉的非贵金属助催化剂的研究非常必要.近来,一种新型二维过渡金属材料(MXene)因其具有独特的二维层状结构、优异的导电性能、出色的光学和热力学性质而成为催化领域的研究热点.本文综述了有关非贵金属助催化剂MXene在光催化领域的最新研究进展,内容包括:(1)MXene材料的体相与表面结构特性;(2)薄层MXene的制备方法,例如氢氟酸刻蚀法、氢氟酸替代物刻蚀法以及熔融氟盐刻蚀法;(3)MXene基复合光催化剂的合成及改性策略,包括机械混合、自组装、原位氧化等;(4)MXene辅助增强光催化活性机理.论文还重点介绍了MXene作为助催化剂在光催化领域中的应用,包括光催化分解水产氢、光催化CO2还原、光催化固氮以及有机污染物的光催化降解.最后,论文分析了MXene基异质结光催化剂存在的问题与面临的挑战,并对MXene助催化剂的未来发展进行了展望.主要观点包括:(1)关于光催化分解水、空气净化、合成氨领域的研究较少,需要进一步开展;(2)MXene基异质结光催化剂的反应机理仍存在争议,需采用现代化仪器设备(包括原位表征技术)对其进行更为深入的探究;(3)目前,大多数MXene材料的制备都是通过强腐蚀性的氢氟酸或氢氟酸替代物刻蚀,开发环境友好且高效的MXene制备方法迫在眉睫;(4)阐明MXene表面终端基团的作用有助于提升MXene基复合光催化剂的性能;(5)引入新的改性策略如局域表面等离子体共振效应(LSPR)、缺陷调控、单原子催化(SAC)等来提高MXene基光催化剂的催化性能,是未来MXene基复合催化剂的发展方向.

ZnIn_(2)S_(4)纳米片与WO_(3)纳米棒构建3D结构的S型异质结用于可见光光催化分解水产氢

氢气是一种清洁能源,利用太阳能进行光催化分解水产氢,因为节能和环保,吸引了国内外学者的广泛关注.但是,半导体光催化材料普遍存在可见光吸收范围窄和光生载流子易复合等问题,导致光催化效率不高.半导体耦合是拓展光吸收范围,并促进光生载流子空间分离的有效策略之一.能带相互交错的两种半导体复合,可以形成传统的Ⅱ型异质结,但是这种耦合方式削弱了光生电荷的氧化还原能力.相对传统Ⅱ型异质结光催化材料的不足,余家国教授提出了S型异质结的概念,它通常由两种n型半导体光催化剂组成,其中能带位置较高的为还原型光催化剂(RP),能带位置较低的是氧化型光催化剂(OP).形成S型异质结的关键是接触界面处存在由RP指向OP的内电场.受内建电场的驱动,S型异质结界面电子和空穴的流向与传统Ⅱ型光催化剂完全不同.由于保留了光生电子和空穴具有较强的还原和氧化能力,S型异质结在热力学上更有利于光催化氧化与还原反应.本文以硫代乙酰胺为硫源,采用低温溶剂热法(乙二醇中110℃反应2 h),在氧化型光催化剂(1D的WO_(3)纳米棒)表面原位生长还原型光催化剂(2D的ZnIn_(2)S_(4)纳米片),从而构建具有3D结构的S型异质结,并进行可见光催化分解水产氢性能研究.ZnIn_(2)S_(4)在WO_(3)纳米棒表面的原位生长,有利于复合半导体界面的电荷传输,同时增加光催化反应的活性位点.而且具有3D结构的光催化材料,有利于光散射而增强光吸收,增强光催化活性.研究结果表明,优化的ZnIn_(2)S_(4)/WO_(3)复合光催化材料(ZIS-2.5/W)可见光(λ>400 nm)分解水产氢速率高达300μmol·g^(–1)·h^(–1),分别是单一组分WO_(3)和ZnIn_(2)S_(4)分解水产氢速率的417和2倍.复合催化剂在400 nm处分解水产氢的光量子效率为2.81%.通过原位X射线光电子能谱和(开尔文探针)功函测定,并结合贵金属的光化学表面沉积实验,推测出光生电子在ZnIn_(2)S_(4)和WO_(3)复合界面处的S型传输机制,该S型异质结不仅促进了载流子分离,而且保留了复合催化剂强的氧化与还原性能,因而显著提高可见光光催化分解水产氢性能.

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心脏是人体当中的重要器官之一,承担着为血液流动提供动力,并运行血液的重任,能够为身体当中的各个器官和组织提供充足的营养物质和氧气,并将身体代谢的产物带走,从而维持细胞的正常工作。但是,心脏也很容易生病,比如先天性心脏病、风湿性心脏病等,一旦心脏出现疾病就会影响到身体健康,因此应该及时进行检查和诊断。

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