甲烷低温活化机理及其参与的化学反应研究进展

基于甲烷在400~600℃时与其他烃类原料共反应可出现低温活化现象,综述了此过程中甲烷的不同活化机理和反应路径,总结了甲烷在低温活化后参与的重质油改质反应、烯烃加氢反应、低碳烃芳构化反应以及含氧化合物的脱氧芳构反应等不同类型反应的特征、共反应助剂的作用和催化剂的催化作用等方面的研究进展。总结发现,虽然甲烷与其他原料共反应过程的活化机理和参与路径不同,但均可认为甲烷在其他大分子烃类的促进下发生低温活化并参与到相关反应中,起到供氢、增碳和优化产物分布等作用。尤其是在甲烷参与的芳构化反应过程中,甲烷的参与可以起到改善产物分布、提高甲基侧链产物选择性等多方面的作用,这可为甲烷低成本利用技术的开发提供良好的研究基础。

活性金属对含甲烷氛围稠环芳烃加氢转化性能的影响

在Hβ分子筛上负载不同活性金属制备了系列催化剂,利用GC、XRD、N2吸附-脱附、Py-IR、NH_(3)-TPD等方法对催化剂进行了表征,并以萘为模型化合物,考察了催化剂在CH_(4)-H_(2)混合气氛下对稠环芳烃加氢裂化反应过程的影响。实验结果表明,负载的活性金属均可以均匀分散在Hβ分子筛表面,促进萘加氢开环,萘转化率均达到80%以上。其中,Zn/Hβ,Cu/Hβ,Co/Hβ催化剂的主要产物为甲苯和二甲苯,表明CH_(4)被活化并参与了反应,提高了含甲基侧链芳烃的加氢裂化产物选择性。尤其是Zn/Hβ催化剂,在CH_(4)-H_(2)气氛下,表现出高液相收率和高苯-甲苯-二甲苯混合物选择性,分别为91.34%和56.78%。研究结果可为重质油和天然气资源的高效利用提供新的方向。