华南山区春季云水中氨基酸的分布特征、来源与大气氧化过程

氨基酸是有机气溶胶和云水中的重要组分,显著影响大气二次有机气溶胶的形成和全球氮循环。然而,现有研究大多以颗粒物为研究对象,对云水中氨基酸来源和大气氧化过程的认识还十分薄弱。本研究于2021年4~5月在广东天井山观测站(24°41′56″N,112°53′56″E,海拔1690 m)采集了57个云水样品,使用邻苯二甲醛衍生化–高效液相色谱–荧光检测器分析了游离态氨基酸(FAA)、结合态氨基酸(CAA)和颗粒态氨基酸(PAA)的浓度水平,探讨了云水中不同种类氨基酸的来源和氧化过程。云水中FAA﹑CAA和PAA的浓度分别为0.36~19.18µmol/L、0.36~11.35µmol/L、0.002~0.154µmol/L。FAA平均浓度是CAA的2.1倍,高于绝大多数大气颗粒物中的比值,反映了FAA可能具有更高的云凝结核活性,或更多的CAA液相氧化转化为FAA。此外,FAA/CAA值与NO2和O3浓度的乘积呈显著正相关关系(R^(2)=0.61,P<0.01),说明云水中CAA氧化降解对FAA贡献显著。相关性和正交矩阵因子分析结果表明,PAA可能源于海洋源和农业活动;FAA主要来自海洋源(51.9%),以及土壤扬尘、农业活动和生物质燃烧及二次生成过程等混合源。多元线性回归分析表明,云水性质(pH值和水溶性金属)对大气氧化标志物游离甘氨酸(FGly)的影响最大,约为46.5%;其次是环境、气象条件(O3、NO2、液态水含量、温度),为40.9%;CAA的贡献较小,为12.6%。研究结果深化了对于云雾液相中氨基酸来源和转化过程的认识。

华南地区大气传输过程中黑碳的湿清除比例及其来源的影响

黑碳(black carbon,BC)的湿清除对其大气寿命和环境气候效应的评估至关重要。本研究使用黑碳仪(Aethalometer,AE-33)在南岭地区对BC开展了三次观测,结合指数衰减方程评估了传输过程中累计降雨量(accumulated precipitation along the trajectory,A_(PT))对华南地区BC传输效率的影响。此外,将BC来源区分为生物质燃烧源(biomass burning,BB)和化石燃料燃烧源(fossil fuel burning,FF),探讨了不同排放源BC湿清除比例(wet scavenging ratio,W_(SR))的差异。结果表明:基于指数衰减方程结果和W_(SR)的结果指出华南地区的BC受到湿清除的影响要明显大于日韩等偏远地区,可能反映了更高拟合的BC老化程度。A_(PT)在5—30 mm范围内的增加对BC的湿清除有显著的影响。不同来源BC的W_(SR)存在显著差异:BC_(BB)的W_(SR)(44%—62%)高于BC_(FF)(35%—54%),可能反映生物质燃烧排放的BC老化后具有更高的吸湿性。该研究结果有助于深入对实际大气中BC的湿清除及其影响因素的认识,并为模型模拟提供实测数据验证。