地表水悬浮态多环芳烃时空变化特征及主要输入源响应机制

多环芳烃(PAHs)是具有三致效应的一类典型持久性有机污染物,具有较高的生态风险.随着工业不断发展,地表水已成为PAHs重要的汇.由于其疏水性特征,PAHs易附着在地表水悬浮颗粒物表面,逐渐积累并可以随地表水长距离迁移而扩大其污染区域,对人体健康和生态环境造成威胁.因此,对地表水悬浮颗粒物中PAHs长时间尺度的时空分布特征和输入源的定量解析研究,可为生态管控和环境政策的制订,提供重要理论依据.对典型地表水悬浮颗粒物中16种优控PAHs长期监测数据进行分析,采用Mann-Kendall趋势检验法评估了PAHs时间变化趋势和突变点;利用小波分析研究其周期变化规律;采用特征比值法和正定矩阵因子分解(PMF)模型分析PAHs的来源,并从拟合优度、因子交换现象和PMF基础运行重现性等方面评估了源解析结果的不确定性.∑_(16)PAHs含量时间变化分析表明,研究区域地表水悬浮颗粒物中∑_(16)PAHs含量呈现显著递减趋势(P<0.05),平均值最大为6239μg·kg^(-1)(2006年),最小为2760μg·kg^(-1)(2016年).7种致癌性PAHs:苯并[b]荧蒽、苯并[k]荧蒽、䓛和苯并[a]蒽的含量均呈显著递减趋势(P<0.05);苯并[a]芘、二苯并[a,h]蒽和茚苯[1,2,3-cd]芘的含量无明显变化趋势.2002~2016年期间研究对象中PAHs含量的时序变动主要受10 a(第一主周期)和5 a(第二主周期)特征时间尺度的控制.∑_(16)PAHs含量空间分布分析表明,∑_(16)PAHs含量中位值从大到小依次为:中游(6168μg·kg^(-1))、上游(5407μg·kg^(-1))和下游(3412μg·kg^(-1)).研究期间上游∑_(16)PAHs含量无明显变化趋势,中游和下游∑_(16)PAHs含量均呈显著递减趋势(P<0.05).从方差分析结果可以看出,∑_(16)PAHs含量表现出显著的空间差异(P<0.05),上游和中游含量显著高于下游.源解析结果表明地表水悬浮颗粒物PAHs的主要输入源为交通源、燃煤源和生物质燃烧源,贡献率分别为40.9%、33.7%和25.4%.与2002~2009年相比,2010~2016年期间交通源贡献率下降了25.9%,燃煤源和生物质燃烧源贡献率分别上升了4.8%和21.1%.研究结果可为地表水污染防控和生态风险防范提供科学依据.