HY/MCM-41包覆型复合分子筛的合成及其在二甲酚加氢脱甲基反应中的催化性能研究

用HY沸石溶解的硅铝合成出HY/MCM-41包覆型复合分子筛。考察了HY添加量、体系p H、晶化时间对其合成的影响。利用XRD、SEM、N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD等对样品进行表征。以3,4-二甲酚为模型化合物,对负载TiO_(2)的HY/MCM-41催化剂加氢脱甲基性能进行评价。结果表明,TiO_(2)/YM-c复合催化剂特殊的孔道结构和酸性质的协同作用在3,4-二甲酚加氢脱甲基反应中表现出较好的催化性能。3,4-二甲酚转化率及苯酚和间甲酚的选择性分别为50.82%、62.17%和36.32%。

ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物催化反应精馏合成碳酸二甲酯

采用共沉淀法制备了一系列不同Al_(2)O_(3)含量的ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)复合氧化物,并在催化精馏实验装置中考察了该催化剂在碳酸丙烯酯(PC)与甲醇酯交换制备碳酸二甲酯(DMC)过程中的催化性能。通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FTIR)、X射线光电子能谱(XPS)、CO_(2)程序升温脱附(CO_(2)-TPD)和NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)等手段对所制备的催化剂进行了表征。结果表明,催化剂表面存在的酸碱性位点是制约PC与甲醇酯交换性能的重要因素。复合氧化物中Al_(2)O_(3)含量可以有效调控催化剂的结构特征和表面的酸碱性质,不同于Zr O_(2)或Al_(2)O_(3)单金属催化剂,复合氧化物Zr O_(2)-Al_(2)O_(3)在合成过程中形成了稳定的固溶体结构,导致催化剂表面弱酸量增加,并产生了强碱位点。数据分析表明,催化剂表面的强碱和弱酸含量高时,其催化活性高,说明该反应具有酸碱协同催化作用。当Zr/Al比为1时,弱酸和强碱量均达到最大值,PC的转化率和DMC选择性可达到98.14%和99.96%。催化剂在经过12次循环使用后依旧保持较高的活性,具有良好的结构稳定性。