甲醛在α-Al_2O_3颗粒物表面的非均相反应研究

使用漫反射傅里叶变换红外光谱(DRIFTS)原位反应器研究了273～333K下甲醛与α-Al2O3颗粒物表面的非均相反应.结果表明,甲醛在α-Al2O3颗粒物表面生成产物主要为甲酸盐、二氧亚甲基以及少量多聚甲醛和吸附态甲醛,甲酸盐是由中间产物二氧亚甲基进一步氧化生成的.在293K下,甲醛在α-Al2O3颗粒物表面的反应级数为0.81±0.05,以样品池几何面积计算的初始摄取系数γ0GEO为(2.3±0.5)×10-5,以颗粒物BET面积计算的初始摄取系数γ0BET为(9.4±1.7)×10-9,表观活化能为33.5kJ/mol.

近10年浙江省城市环境空气质量变化趋势及影响因素分析

利用浙江省环境空气中SO_2、NO_2和PM_(10)监测数据,采用Daniel趋势检验法,研究了近10年(2005—2014年)浙江省城市环境空气质量变化趋势及影响因素。结果表明:(1)2005—2014年,浙江省县级以上城市综合污染指数平均值呈显著下降趋势,总体环境空气质量呈好转趋势。(2)SO_2年均值呈不显著下降趋势,NO_2年均值基本保持稳定,PM_(10)年均值呈显著下降趋势。浙江省SO_2、NO_2和PM_(10)浓度高值区域主要分布在浙中北部地区,与2005年相比,2014年浓度高值区域面积减少,污染程度降低。(3)SO_2、NO_2和PM_(10)月均值变化趋势基本一致,浓度高值主要出现在1、11、12月,低值集中出现在6—9月。(4)PM_(10)为城市大气中首要污染物,NO_2污染负荷呈显著上升趋势,表明浙江省城市空气污染特征逐渐从煤烟型污染过渡到机动车尾气型污染。(5)产业结构升级、能源结构优化、大气污染物总量减排和污染源综合整治等人为控制措施对城市空气质量改善起到重要作用。地形、气象、沙尘等自然因素是大气污染物浓度时空变化的外因。

大气化学非均相反应摄取系数的测定

摄取系数是表征大气非均相反应的重要物理化学参数,也是大气颗粒物表面摄取气体能力的重要量化指标.本文综述了摄取系数的主要概念、主要测定方法和影响因素,以NaC l与NO2非均相反应为例,讨论了用漫反射傅立叶转换红外原位反应器扩散实验方式测定反应摄取系数的方法和误差,分析了气体扩散深度与红外穿透厚度对测定结果的影响,并测定了初始反应摄取系数.

浙江省一次细颗粒物重污染过程的区域协同减排效果评估

为评估浙江省一次细颗粒物(PM_(2.5))重污染过程的区域协同减排效果,利用本地化的WRF-CMAQ模型对2017年12月29日至2018年1月2日的PM_(2.5)污染过程进行了模拟。结果显示:(1)城市单独减排时,浙江省11个地市仅宁波市减排效果较好,其他地市减排效果都不理想,需要开展区域协同减排。(2)区域协同减排时,全省特别是污染较重的核心地市减排效果明显提升。(3)各地市减排效果与污染过程的气象条件、地理位置、产业分布有密切关系,开展重污染过程区域协同减排应根据实际情况进行分析,使减排方案具有针对性和可行性。

杭州城区大气颗粒物污染特征及PM2.5潜在源区研究

基于2015年9月1日至2016年8月25日杭州城区观测点PM1、PM2.5、PM10小时浓度数据进行分析,利用HYSPLIT模型、潜在源贡献因子(PSCF)方法和浓度权重轨迹(CWT)方法,探讨了杭州城区PM1、PM2.5、PM10时间分布特征和PM2.5潜在来源。结果表明:研究期间PM1季节平均浓度表现为冬季>秋季、春季>夏季,PM1~2.5、PM2.5~10浓度则表现为冬季>春季>秋季>夏季;PM1浓度日变化呈现明显的双峰现象,而PM1~2.5和PM2.5~10在同一时段均无明显浓度峰值;杭州城区PM2.5受外源输送污染具有明显的季节性变化特征,夏季、秋季杭州城区PM2.5的潜在源区主要是浙江北部、安徽东南部等,春季PM2.5的潜在源区主要是浙江中部、江苏南部等,冬季PM2.5的潜在源区主要是山东南部、江苏西南部、浙江北部、安徽南部、江西中部等地区。

浙江省环境空气自动监测数据审核系统的构建及其应用

浙江省区域大气复合污染立体监测网络遍布全省69个县市区,每天上传海量监测数据,单纯依靠人工审核数据的方式已不能满足实际的工作需求,通过对浙江省环境状况和应用需求分析,遵循国家相关标准规范,浙江省设计开发该省环境空气自动监测数据审核系统,大大提高了数据管理能力,已成功在G20峰会、世界互联网得到了应用。

基于区域环境空气质量和碳排放数据的减污降碳协同效果评估

化石燃料燃烧产生的温室气体与大气污染物具有同根同源性,但具体治理中减污降碳的协同效果尚不明确。以浙江省11个设区市为研究样本,对环境空气质量和二氧化碳(CO_(2))排放数据进行分析研究,结果显示:2016—2020年浙江省环境空气质量持续改善,但CO_(2)排放总量仍处于增长阶段。11个设区城市PM_(2.5)年均浓度降幅在26%~41%之间,二氧化氮(NO_(2))年均浓度下降趋势不明显,大部分城市呈现碳排放增加、NO_(2)浓度下降的特征,只有杭州和温州两市呈现碳排放总量和NO_(2)、PM_(2.5)浓度协同下降的趋势。因子相关性分析结果表明,各设区市呈现NO_(2)浓度与碳排放相关性较大、协同性强,PM_(2.5)浓度与碳排放相关性较小的特点。进一步通过减污降碳协同定量评价分析表明,浙江地区在环境空气质量改善和温室气体减排已表现出一定成效,但各设区市因产业结构、环境基础条件、协同程度等不同导致减污降碳综合绩效有明显差异。从源头减排实现大气污染物和温室气体协同控制是未来的重要方向和方法。

浅谈浙江省大气复合污染立体监测网络

为更全面、准确和及时反映浙江省大气环境质量,满足区域大气联防联控、大气重污染预警应急及浙江省清洁空气行动对监测的需求,从2012年起在全省范围内建设浙江省大气复合污染立体监测网络,推动浙江省大气环境监测从现状点式地面监测到区域立体及趋势预警监测的转变。2015年底整个监测网络建设完成投入运行,并应用于G20峰会和世界互联网大会空气质量保障,取得了良好的应用效果。

杭州市夏季臭氧污染的气象与传输特征分析

基于杭州市2014-2018年夏季(7-9月)的臭氧(O_(3))监测数据,综合运用Lamb-Jenkinson大气环流分型方法、近地面风场特征参数和后向轨迹聚类方法,识别出杭州市夏季O_(3)污染的主要大气环流型,总结气团传输轨迹类型,并在此基础上探讨2016年G_(2)0峰会期间的气象条件与O_(3)污染变化的关系。结果表明,研究期间,均压(UM)环流型是杭州市夏季主要的污染大气环流型,UM环流型有利于O_(3)的生成和累积。在UM环流型下,杭州O_(3)污染除了本地生成外,还受到长三角及周边地区的污染传输影响。在2016年9月1-6日,杭州市处于UM环流型控制下,传输条件不利,但是O_(3)浓度比污染气象条件相近的2015年降低,反映出G_(2)0峰会期间大气污染管控措施对杭州O_(3)污染的有效控制作用。

甲醛在TiO_2颗粒物表面的非均相反应

使用漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)原位反应器研究了甲醛在TiO2颗粒物表面的非均相反应,结合离子色谱定量分析了反应的主要产物甲酸盐,甲酸盐是由中间产物二氧亚甲基进一步氧化生成.研究了温度和紫外光照对反应的影响,结果表明升高温度和紫外光照可提高反应速率,推测了暗反应和紫外光照下甲醛在TiO2表面的非均相反应机制.结果表明常温下甲醛在TiO2颗粒物表面的反应级数接近2级,初始反应摄取系数为(0.5～5)×10-8([HCHO]:1×1013～2×1014molecule·cm-3),是甲醛浓度的一次函数,同时测定了表观活化能.

沙尘暴细颗粒物无机组分的漫反射红外傅立叶转换光谱(DRIFTS)研究

根据2002年春季沙尘暴细颗粒物无机组分的漫反射红外傅立叶转换光谱,确定了沙尘暴颗粒物中含有碳酸盐、硝酸盐、硫酸盐和SiO2类物质,并与透射红外光谱进行了比较.定量测定了沙尘暴期间细颗粒物中NO3-的含量,与离子色谱结果一致,从而建立了直接测定大气颗粒物无机组分的漫反射红外傅立叶转换光谱方法.

NO_2在NaCl表面的非均相反应

采用新的样品制备方法和气-固自由扩散的实验方式,使用漫反射傅立叶转换红外光谱原位反应器,结合离子色谱、X-射线光电子能谱、扫描电子显微镜等分析方法,研究了NO2在NaCl表面的非均相反应.研究表明反应不只是发生在颗粒物表面,体相也参与了反应;颗粒物表面的活性点对反应起决定作用,同时测定了反应级数为二级,反应摄取系数为(1.54±0.70)×10?5.