熵工程提高(GeTe)_(x)(AgSb_(0.5)Bi_(0.5)Te_(2))_(1-x)的热电性能和显微硬度

作为一种材料基因特性的内禀属性,构型熵是材料基因组中一个新兴的指征因子.设计具有高构型熵的多组元热电材料,可以通过严重的晶格畸变显著降低晶格热导率,并通过提高晶体对称性改善塞贝克系数.然而,高构型熵也造成了载流子迁移率的恶化,从而限制了zT值的改善.本文通过在众所周知的(GeTe)_(1-x)(AgSbTe_(2))_(x),即TAGS合金中用Bi取代一半的Sb,设计了(GeTe)_(1-x)(AgSb_(0.5)Bi_(0.5)Te_(2))_(x),又称TABGS合金,以证明熵工程的有效性.鉴于TAGS合金的载流子平均自由程较低,已接近Mott-Ioffe-Regel极限,进一步的Bi置换和构型熵增加不会再损害载流子迁移率.此外,通过高构型熵抑制菱方-立方相变和降低的载流子浓度有助于大幅提高Seebeck系数.而且,AgSb_(0.5)Bi_(0.5)Te_(2)合金化诱导的多尺度微观结构和减小的声速有效地抑制了晶格热导率.因此,(GeTe)_(0.80)(AgSb_(0.5)Bi_(0.5)Te_(2))_(0.20)的最高zT值在723 K达到了1.60,300到773 K之间的平均zTave值达到了1.23.同时,由于固溶硬化其室温维氏硬度达到了2.21 GPa.这些结果强调了熵工程在提高热电性能方面的有效性,特别是对大量具有本征低载流子迁移率的材料而言.