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改性硫化钼催化剂协同低温等离子体转化H_(2)S-CO_(2)酸气制合成气的研究
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作者 冯文爽 宇文晓萌 +2 位作者 穆晓亮 赵璐 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第10期1412-1425,共14页
以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气... 以低温等离子体和催化剂耦合法将H_(2)S和CO_(2)混合酸气一步转化为合成气,既完成了两者清洁化处理,又实现了资源化利用,是一条制备合成气的新路线。本研究采用铜、锌为助剂对硫化钼催化剂改性,显著提升了其催化H_(2)S-CO_(2)制合成气反应性能。结合多种分析表征手段对比两种助剂引入后对硫化钼催化剂结构、组成、形貌、化合价态等物化特征的影响。通过控制低温等离子体放电条件,深入探究了两种助剂对低温等离子体下催化转化H_(2)S和CO_(2)酸气制合成气的反应性能影响规律和关键因素。研究发现,引入铜、锌助剂后,硫化钼活性相粒径减小且分散度高,提供了更多活性位点。同时也增强了对H_(2)S和CO_(2)分子吸附强度,从而更利于H_(2)S和CO_(2)分子的吸附活化,揭示出低温等离子体与改性硫化钼催化剂协同反应的构效关联。有关理论研究丰富拓展了低温等离子体-催化协同理论,并为改性硫化钼材料的合成提供借鉴。 展开更多
关键词 硫化氢 二氧化碳 合成气 改性MoS_(2)催化剂 低温等离子体
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泡沫硅负载钴锰催化剂的制备及其合成气制低碳醇反应性能研究
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作者 杜鑫 张明伟 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2024年第9期1224-1234,共11页
本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)... 本研究采用浸渍法、沉淀法和水热合成法制备了一系列泡沫硅负载CoMn基催化剂,并结合XRD、H_(2)-TPR、N_(2)物理吸附-脱附、TEM和XPS等表征技术考察了制备方法对催化剂在合成气制低碳醇反应中的性能影响。研究表明,催化剂表面存在Co_(2+)(CO_(2)C)、Co^(0)物种,水热合成法制备的催化剂表面CO_(2)C-Co^(0)活性位点存在良好的协同作用有利于醇的生成,较高比例的CO_(2)C也促进了CO的非解离吸附和插入,从而呈现最高的醇选择性。在t=260℃,p=5.0 MPa,GHSV=4500 h^(-1),H_(2)/CO(体积比)=2∶1的反应条件下,该泡沫催化剂可实现CO转化率11.1%,总醇选择性34.7%,C_(2)+OH选择性34.5%的反应性能。 展开更多
关键词 合成气 低碳醇 泡沫硅 钴锰催化剂
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介质阻挡放电等离子体转化H2S-CO_(2)酸气制合成气的影响因素研究
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作者 余康 李民 +7 位作者 孙高攀 周鹏 谭金浪 王斌 王涛 穆晓亮 赵璐 房克功 《燃料化学学报(中英文)》 EI CAS CSCD 北大核心 2023年第12期1782-1790,共9页
H_(2)S和CO_(2)两种有害酸性废气常共存于煤化工、天然气化工及石油化工等重要化工生产中,造成了工业设备及管线腐蚀,必须就地进行无害化处理。采用介质阻挡放电等离子体催化实现一步转化H_(2)S-CO_(2)混合酸气制合成气,将具有强腐蚀性... H_(2)S和CO_(2)两种有害酸性废气常共存于煤化工、天然气化工及石油化工等重要化工生产中,造成了工业设备及管线腐蚀,必须就地进行无害化处理。采用介质阻挡放电等离子体催化实现一步转化H_(2)S-CO_(2)混合酸气制合成气,将具有强腐蚀性、毒性的H_(2)S和温室气体CO_(2)无害化,又产出合成气,完成了以废治废的酸性废气资源化再利用。研究了用于H_(2)S-CO_(2)一步转化制合成气的介质阻挡放电等离子体反应各参数对转化反应的影响,进行了不同参数的对比研究,考察并揭示了比能量密度(SEI)、放电结构、放电频率、放电间隙以及放电区域长度等与H_(2)S-CO_(2)转化制合成气反应性能的内在关联。在此基础上设计并构建了多管并联介质阻挡放电等离子体反应系统。 展开更多
关键词 合成气 硫化氢 二氧化碳 低温等离子体 废物处理
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改性硼酸钴催化剂的制备及其丙烷氧化脱氢性能研究
4
作者 钱贺明 穆晓亮 房克功 《低碳化学与化工》 CAS 北大核心 2023年第1期80-87,共8页
采用共沉淀法结合物理研磨法制备了一系列不同钴含量的改性硼酸钴(CoB4O7)催化剂。丙烷氧化脱氢反应结果显示,改性硼酸钴催化剂的活性随着钴含量的增加呈现先升高后降低的趋势。在反应温度为480℃的温和反应条件下,钴负载量(质量分数)为... 采用共沉淀法结合物理研磨法制备了一系列不同钴含量的改性硼酸钴(CoB4O7)催化剂。丙烷氧化脱氢反应结果显示,改性硼酸钴催化剂的活性随着钴含量的增加呈现先升高后降低的趋势。在反应温度为480℃的温和反应条件下,钴负载量(质量分数)为30%的催化剂具有最高的丙烷转化率(20.1%)和轻质烯烃(C_(2)=和C_(3)=)选择性(86.7%)。结合催化剂的表征结果,认为向CoB_(4)O_(7)前驱体引入适量的钴可以增加催化剂的表面积和表面电子密度,有利于催化剂暴露更多的活性位点,增强催化剂对氧气的吸附活化能力;而添加过量的钴会导致BO_(4)和晶格氧(M—O)组分增多,促进丙烷的裂解并降低轻质烯烃选择性。 展开更多
关键词 丙烷 氧化脱氢 硼酸钴 钴含量
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AlMCM-41负载Ni催化剂的正十二烷加氢转化反应性能研究 被引量:15
5
作者 房克功 王锋 +1 位作者 任杰 孙予罕 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2003年第11期1775-1780,共6页
采用N2 脱附、XRD ,NH3 TPD和H2 TPR等手段表征中孔分子筛AlMCM 41负载Ni催化剂 .结果表明 ,AlMCM 41负载Ni后会导致中孔分子筛骨架部分塌陷 ,孔道有序度降低 ,而且 ,Ni与载体的相互作用随着载体中铝含量的增加而增强 .此外 ,催化剂... 采用N2 脱附、XRD ,NH3 TPD和H2 TPR等手段表征中孔分子筛AlMCM 41负载Ni催化剂 .结果表明 ,AlMCM 41负载Ni后会导致中孔分子筛骨架部分塌陷 ,孔道有序度降低 ,而且 ,Ni与载体的相互作用随着载体中铝含量的增加而增强 .此外 ,催化剂的表面酸性以弱酸和中强酸为主 .正十二烷加氢转化反应评价表明 ,在催化剂Si/Al比为 17.4~ 3 8.7范围内 ,随着铝含量的减少 ,氢解副反应加剧 ,正十二烷的转化率逐渐升高 ,异构选择率则以先增加后减小的趋势变化 ,在Si/Al =2 3 2时达到最大值 .当Si/Al比为 17.4时 ,催化剂的酸 /金属功能呈现较好的匹配 ,正十二烷裂解产物以C6为中心呈对称分布且i/n (C4~C9) 展开更多
关键词 AIMCM-41负载Ni催化剂 正十二烷 加氢转化 反应性能 石油炼制 中孔分子筛
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乙烯直接氧化合成乙酸 被引量:2
6
作者 房克功 王新平 蔡天锡 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2002年第3期18-22,共5页
用常规固定床反应器考察了Pd SiW12 /SiO2 催化剂还原条件对乙烯直接氧化合成乙酸催化性能的影响。催化剂用H2 在 2 0 0~ 30 0℃还原后Pd的分散度较高 ,其催化活性远高于用肼在液相中还原的催化剂。在乙烯气相氧化合成乙酸反应的原料气... 用常规固定床反应器考察了Pd SiW12 /SiO2 催化剂还原条件对乙烯直接氧化合成乙酸催化性能的影响。催化剂用H2 在 2 0 0~ 30 0℃还原后Pd的分散度较高 ,其催化活性远高于用肼在液相中还原的催化剂。在乙烯气相氧化合成乙酸反应的原料气中 ,适量 1,2 二氯乙烷的存在有助于提高乙酸的选择性和时空产率。初步考察了Pd Se SiW12 /SiO2 催化剂连续 2 0 6h运转的稳定性 ,结果表明 。 展开更多
关键词 乙烯 直接氧化 合成 乙酸 Pd-SiW12/SiO2催化剂 1 2-二氯乙烷
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乙烯直接氧化制乙酸工艺研究 被引量:2
7
作者 房克功 王新平 蔡天锡 《石化技术与应用》 CAS 2001年第6期356-358,共3页
采用Pd-SiW12 /SiO2 系列催化剂 ,对乙烯直接氧化制乙酸工艺进行了研究。考察了原料气配比、反应温度、反应压力、空速、催化剂颗粒度等因素对反应的影响 :在原料气体积比为 φ(C2 H4 )∶φ(O2 )∶φ(N2 )∶φ(H2 O) =5 0∶7∶1 3∶30 ... 采用Pd-SiW12 /SiO2 系列催化剂 ,对乙烯直接氧化制乙酸工艺进行了研究。考察了原料气配比、反应温度、反应压力、空速、催化剂颗粒度等因素对反应的影响 :在原料气体积比为 φ(C2 H4 )∶φ(O2 )∶φ(N2 )∶φ(H2 O) =5 0∶7∶1 3∶30 ,反应温度为 1 6 0℃ ,反应压力 0 .7MPa ,空速 30 0 0h-1的条件下 ,乙酸的选择率达到 88.1 % ,时空产率为 4 1 7.6g/h·L ;在催化剂粒径为 0 .2 8~ 2 .0mm时 ,该反应在表面反应动力学区进行。 展开更多
关键词 乙酸 乙烯 直接氧化 Pd-SiW12/SiO2 催化剂 工艺 铅-钨酸硅-二氧化硅
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Ni/AlMCM-41,Ni/HY,Ni/HZSM-5催化剂在正十二烷加氢转化反应中的催化性能比较
8
作者 房克功 陈建刚 +1 位作者 任杰 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期330-332,共3页
采用初湿浸渍法制备了Ni/AlMCM-41,Ni/HY,Ni/HZSM-5催化剂.正十二烷加氢转化反应评价表明,正十二烷在各催化剂上的转化率按Ni/HZSM-5(>>)Ni/AlMCM-41>Ni/HY顺序降低.在相同转化率条件下,Ni/AlMCM-41催化剂上异构选择性最高,裂解... 采用初湿浸渍法制备了Ni/AlMCM-41,Ni/HY,Ni/HZSM-5催化剂.正十二烷加氢转化反应评价表明,正十二烷在各催化剂上的转化率按Ni/HZSM-5(>>)Ni/AlMCM-41>Ni/HY顺序降低.在相同转化率条件下,Ni/AlMCM-41催化剂上异构选择性最高,裂解产物以C6为中心成对称分布,实现酸/金属功能的较好匹配;而在Ni/HZSM-5和Ni/HY催化剂上,金属功能相对不足,导致正十二烷裂解产物呈现以轻烃居多的"楔形"分布. 展开更多
关键词 负载镍催化剂 正十二烷 加氢转化
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合成气制混合醇双功能催化研究进展 被引量:38
9
作者 肖康 鲍正洪 +5 位作者 齐行振 王新星 钟良枢 房克功 林明桂 孙予罕 《催化学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2013年第1期116-129,共14页
混合醇合成要求催化剂具备至少两类活性中心, 一类用于解离吸附CO以生成烷基链, 另一类用于非解离吸附CO以使烷基链含氧化生成醇. 两类中心通过协同作用共同构成混合醇合成所需的双活性中心. 简要综述了近年来合成气制混合醇过程中涉及... 混合醇合成要求催化剂具备至少两类活性中心, 一类用于解离吸附CO以生成烷基链, 另一类用于非解离吸附CO以使烷基链含氧化生成醇. 两类中心通过协同作用共同构成混合醇合成所需的双活性中心. 简要综述了近年来合成气制混合醇过程中涉及的双功能催化研究进展, 并以几类典型的催化剂体系为例, 从双活性中心的构筑、典型的双活性中心结构、反应过程中双活中心结构的演变等方面进行了阐述. 混合醇催化剂的研发应从纳米尺度上对催化剂进行设计, 使催化剂表面具有足够多的双活性中心, 并设法稳定催化剂的双活性中心结构. 展开更多
关键词 混合醇 一氧化碳加氢 合成气 双功能催化 双活性中心
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Zn、Mn助剂对CuFe合成低碳醇催化剂的影响 被引量:29
10
作者 林明桂 房克功 +1 位作者 李德宝 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第5期833-838,共6页
研究了锌、锰助剂对CuFe合成低碳醇催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线衍射(XRD)和H2-程序升温还原(H2-TPR)结果表明,锌的添加导致催化剂比表面下降,不利于活性相的分散;而锰则促进铜铁的分散,增加了铜铁的接触面积,有利于二者... 研究了锌、锰助剂对CuFe合成低碳醇催化剂结构及性能的影响.低温N2吸附、X射线衍射(XRD)和H2-程序升温还原(H2-TPR)结果表明,锌的添加导致催化剂比表面下降,不利于活性相的分散;而锰则促进铜铁的分散,增加了铜铁的接触面积,有利于二者之间的相互作用.CO吸附的漫反射红外光谱(DRIFT)表明,锌增强了铁对CO的吸附能力,这种效应与ZnFe2O4的形成有直接关系;而锰助剂由于稀释效应,减弱了铁对CO吸附能力和链增长能力.催化剂的反应性能测试表明,与CuFe催化剂相比,CuZnFe催化剂的活性大幅度提高,但C2+醇选择性下降;CuFeMn催化剂的活性却有所下降,C2+醇选择性也降低,但总醇的选择性提高.双助剂修饰的催化剂表现出明显的协同效应,改变了催化剂的织构,降低了Cu的还原温度,修饰了Fe的还原性能.更重要的是,Zn和Mn的添加显著增强了CO在催化剂表面的吸附量.催化剂催化性能总体上优于CuZnFe和CuFeMn催化剂. 展开更多
关键词 低碳醇合成 CuFe催化剂 锌助剂 锰助剂 协同效应
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还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构和费托合成反应性能的影响 被引量:9
11
作者 贾丽涛 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2007年第7期596-600,共5页
采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能.结果表明,H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导... 采用程序升温还原、氮吸附、原位X射线衍射、扫描电镜和透射电镜等方法研究了不同还原气氛对钴锆共沉淀催化剂结构的影响,并考察了催化剂上费托合成反应的性能.结果表明,H2还原对催化剂的破坏程度较小,活性相主要是面心立方钴;CO还原导致催化剂发生积碳,催化剂中出现面心立方钴和六方钴的混晶;合成气还原使催化剂烧结严重,单质钴以面心立方和六方两种晶相存在.费托合成反应结果表明,CO还原后催化剂没有催化性能,H2还原与合成气还原后催化剂的催化活性相差不大,但前者CH4选择性较低. 展开更多
关键词 氧化锆 还原气氛 氢气 一氧化碳 合成气 费托合成
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预处理气氛对Co-ZrO_2共沉淀催化剂结构的影响 被引量:10
12
作者 贾丽涛 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第11期1404-1408,共5页
考察了共沉淀Co-ZrO2催化剂在不同气氛(Ar、H2、CO和CO+H2)、不同温度下处理后,催化剂织构、晶相以及形貌的变化规律.结果表明,在惰性气氛或氢气氛处理过程中,催化剂在500℃以上发生明显烧结.经上述处理并暴露于空气后,催化剂中钴物... 考察了共沉淀Co-ZrO2催化剂在不同气氛(Ar、H2、CO和CO+H2)、不同温度下处理后,催化剂织构、晶相以及形貌的变化规律.结果表明,在惰性气氛或氢气氛处理过程中,催化剂在500℃以上发生明显烧结.经上述处理并暴露于空气后,催化剂中钴物种均以Co3O4形式存在,且催化剂粒子外形无明显变化.CO气氛还原使催化剂破碎严重,同时发生明显的积碳现象,催化剂中钴物种以面心单质钴为主要形式.合成气处理对催化剂破坏行为不明显,但催化剂烧结现象严重,催化剂中Co物种以面心立方和六方两种晶型共存. 展开更多
关键词 氧化锆 预处理气氛 费托催化剂
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Cu-Fe基催化剂上CO加氢反应过程中物相的转化行为 被引量:8
13
作者 林明桂 房克功 +1 位作者 李德宝 孙予罕 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2008年第6期559-565,共7页
研究了Cu-Fe基催化剂上CO加氢反应过程中各组分尤其是铁的体相和表面微观结构的转化行为.通过XRD、Mssbauer谱、XPS和Raman光谱等表征手段全程跟踪铁形态的变化.结果表明,还原后体相的铁发生了明显的碳化,物相以Fe3O4和χ-Fe5C2为主,随... 研究了Cu-Fe基催化剂上CO加氢反应过程中各组分尤其是铁的体相和表面微观结构的转化行为.通过XRD、Mssbauer谱、XPS和Raman光谱等表征手段全程跟踪铁形态的变化.结果表明,还原后体相的铁发生了明显的碳化,物相以Fe3O4和χ-Fe5C2为主,随着反应温度的升高,χ-Fe5C2的含量出现最大值.而还原后催化剂表面没有检测到明显的铁的碳化.这种表面性质与体相的差异来源于铁独特的还原方式,这种还原方式造成锌和锰等组分在催化剂表面富集.而在反应过程中,系统中还原/氧化气氛的变化导致铁组分在催化剂表面富集.还原后自由碳原子在催化剂表面沉积,并随着反应的进行,碳原子的形态发生变化,显著抑制了Cu和Fe之间的协同作用,削弱了Cu-Fe基催化剂的链增长能力. 展开更多
关键词 低碳醇合成 铜-铁基催化剂 物相转化 一氧化碳 加氢反应
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Cu/Fe组成对CuFe基低碳醇催化剂的反应性能的影响 被引量:20
14
作者 冉宏峰 房克功 +1 位作者 林明桂 孙予罕 《天然气化工—C1化学与化工》 CAS CSCD 北大核心 2010年第4期1-5,11,共6页
采用共沉淀法制备了一系列不同Cu/Fe摩尔比的CuFe基低碳醇催化剂,采用XRD、XPS、BET、H2-TPR等手段对其进行了表征,并对其CO加氢合成低碳醇性能进行了考察。结果表明,随着Cu/Fe摩尔比的增大,总醇和C2+OH选择性明显升高,醇的链增长因子则... 采用共沉淀法制备了一系列不同Cu/Fe摩尔比的CuFe基低碳醇催化剂,采用XRD、XPS、BET、H2-TPR等手段对其进行了表征,并对其CO加氢合成低碳醇性能进行了考察。结果表明,随着Cu/Fe摩尔比的增大,总醇和C2+OH选择性明显升高,醇的链增长因子则由0.29升至0.39,且其醇产物分布符合Anderson-Schulz-Flory(A-S-F)分布。随着Cu/Fe摩尔比的增加,表面金属元素更多的以CuFe2O4、CuMn2O4等复合金属氧化物的形式存在,Cu-Fe协同作用增强,这有利于提高催化剂的醇选择性和C2+OH选择性;同时,随着Cu/Fe摩尔比的增大,孔径与孔体积的明显增大,这也有利于提高C2+OH选择性。 展开更多
关键词 CuFe基催化剂 CO加氢 低碳醇 合成气
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丙烯在ZSM-5沸石上齐聚反应的研究 Ⅰ.模板剂用量对丙烯齐聚反应的影响 被引量:8
15
作者 王锋 房克功 +4 位作者 李晓波 胡津仙 任杰 李永旺 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2003年第3期240-244,共5页
考察了不同正丁胺(NBA)模板剂用量合成ZSM 5沸石的物化特性和催化性能。采用XRD、SEM、NH3 TPD和BET等手段对合成样品的物化特性进行了表征。结果表明,模板剂与SiO2摩尔比在0 67~0 22时合成的ZSM 5沸石结晶度高于90%;随着模板剂用量的... 考察了不同正丁胺(NBA)模板剂用量合成ZSM 5沸石的物化特性和催化性能。采用XRD、SEM、NH3 TPD和BET等手段对合成样品的物化特性进行了表征。结果表明,模板剂与SiO2摩尔比在0 67~0 22时合成的ZSM 5沸石结晶度高于90%;随着模板剂用量的减少,ZSM 5沸石的平均粒径减小,强酸量也存在相同的趋势。丙烯齐聚反应评价结果显示,模板剂用量对合成ZSM 5沸石的催化活性有显著影响,模板剂与SiO2摩尔比在0 67~0 45之间合成的沸石催化性能较好。 展开更多
关键词 ZSM-5沸石 模板剂 齐聚
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费托合成Co/ZrO_2Al_2O_3催化剂反应性能的研究 被引量:6
16
作者 朱柘权 房克功 +3 位作者 张俊岭 赵红霞 陈建刚 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第3期320-323,共4页
以ZrOCl2·6H2O和AlCl3为原料,采用共沉淀方法制得一系列不同ZrO2质量分数的ZrO2Al2O3混合氧化物载体;并以该混合氧化物为载体,采用初湿浸渍法制得钴质量分数为12%的Co/ZrO2Al2O3催化剂。XRD、NH3TPD、TPR和原位IR等表征结果表明,... 以ZrOCl2·6H2O和AlCl3为原料,采用共沉淀方法制得一系列不同ZrO2质量分数的ZrO2Al2O3混合氧化物载体;并以该混合氧化物为载体,采用初湿浸渍法制得钴质量分数为12%的Co/ZrO2Al2O3催化剂。XRD、NH3TPD、TPR和原位IR等表征结果表明,随着混合载体中ZrO2质量分数的增加,载体比表面积先增加后减少,混合载体的平均孔径则小于单一氧化物ZrO2和Al2O3的平均孔径。ZrO2和Al2O3载体混合后会导致氧化物的比表面积和酸性增大并且有新的物相生成。当混合氧化物用作载体时,能够抑制载体表面金属钴的分散,改变催化剂的还原行为,降低催化剂对CO物种的吸附能力。CO加氢反应表明,与单一金属氧化物相比,钴负载ZrO2Al2O3混合氧化物催化剂的加氢活性和重质烃选择性有所降低。 展开更多
关键词 钴催化剂 混合载体 合成气 费-托合成
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浸渍溶液pH值对Co/TiO_2催化剂F-T反应性能的影响 被引量:9
17
作者 朱柘权 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 2005年第4期506-508,共3页
A series of Co/TiO2 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation. The pH value of the impregnation solution was adjusted by using nitric acid and urea. The XRD, TPR and XPS characterization results indica... A series of Co/TiO2 catalysts were prepared by incipient wetness impregnation. The pH value of the impregnation solution was adjusted by using nitric acid and urea. The XRD, TPR and XPS characterization results indicate that the change of the pH value of the impregnation solution is correlated with the crystal particle size of cobalt oxide species (Co3O), dispersion behavior and metal-support interaction. When the pH value of the solution is higher than the IEP (ion equipotential point) of titania, the larger Co3O4 particle size could be obtained on the surface of the catalyst. High pH value favores the adsorption and dispersion of active cobalt species over the titanium dioxide, and facilitates the interaction between cobalt and titania, and depresses the reduction degree of the catalyst. In the F-T reaction, catalysts prepared at high pH value have low activities and high methane selectivities. When the pH value of the solution is lower than the IEP of titania, the Co3O4 particle size is small, the interactions between cobalt species and support are weak and the reduction degrees are high, which further enhance the F-T reaction activity and suppress methane selectivity. 展开更多
关键词 F-T合成 Co/TiO2 PH值
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在Co/SiO_2作催化剂的Fischer-Tropsch反应中温度对合成气吸附行为及稳定性的影响 被引量:5
18
作者 周玮 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2006年第6期1080-1085,共6页
考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的... 考察了反应温度对Co/S iO2催化剂在F ischer-Tropsch(F-T)合成中合成气吸附行为及稳定性的影响.采用FTIR,TPSR,XRD,BET,HTPD和TPR等手段对催化剂进行了表征.结果表明,CO在催化剂表面的吸附为活化吸附,在270℃仍稳定存在,随着反应温度的升高,催化剂上发生的主反应由CO加氢链增长反应向Boudouard反应转化,当反应温度≥350℃时,以Boudouard反应为主.另外,随反应温度升高,金属钴的烧结现象变得明显,并伴随着硅酸钴或水合硅酸钴物种的生成.在催化剂的失活因素中,烧结为主要原因. 展开更多
关键词 FISCHER-TROPSCH合成 Co/SiO2 CO吸附 Boudouard反应 烧结
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水对钴基Fischer-Tropsch合成的影响 被引量:4
19
作者 周玮 房克功 +1 位作者 陈建刚 孙予罕 《化学进展》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2006年第1期45-50,共6页
近年来钴基Fischer-Tropsch合成(F-T合成)成为C1化学领域的研究热点。在F-T合成中,水是主要产物之一,它不可避免地影响着催化剂性能。本文就水对钴基F-T合成的影响进行了评述,重点讨论了水对催化剂活性、选择性和稳定性的影响。
关键词 FISCHER-TROPSCH合成 钴基催化剂 活性 选择性 稳定性
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介孔二氧化锆负载钴催化剂的费-托合成反应性能 被引量:5
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作者 刘亚纯 陈建刚 +1 位作者 房克功 孙予罕 《石油化工》 CAS CSCD 北大核心 2005年第z1期307-309,共3页
系统研究了不同孔径介孔二氧化锆负载钴催化剂的费-托合成反应性能.实验结果表明,当介孔氧化锆载体孔径在2.5~7 nm时,负载钴催化剂费托合成反应的CO转化率、C+5选择性和C+18选择性迅速增加,而C1选择性显著降低;在孔径大于7 nm时,CO转... 系统研究了不同孔径介孔二氧化锆负载钴催化剂的费-托合成反应性能.实验结果表明,当介孔氧化锆载体孔径在2.5~7 nm时,负载钴催化剂费托合成反应的CO转化率、C+5选择性和C+18选择性迅速增加,而C1选择性显著降低;在孔径大于7 nm时,CO转化率趋近并达到最高,而C1选择性接近并降到最低;当孔径大于12 nm时,C+5选择性和C+18选择性均达到最高;在相同CO转化率下,随介孔锆载体孔径的增大,C1选择性降低,而C+5选择性增加. 展开更多
关键词 介孔氧化锆 钴基催化剂 费-托合成 反应性能
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