基于第一性原理的锂空气电池正极Fe掺杂Co-N-C催化机理研究

金属有机框架材料(MOFs)衍生多孔氮掺杂碳材料负载的钴单原子催化剂(Co-N-C)由于其高稳定性和良好的耐久性而成为一种很有前途的氧电化学催化剂。然而,由于Co-N-C对含氧中间体的吸附能力提高有限,通常表现出不足的双电子途径催化活性和过氧化氢的高选择性。在此,文章基于掺杂工程,使用单原子掺杂构建Fe掺杂Co-N-C结构(Fe@Co-N-C),增大对中间体的吸附。基于第一性原理,对Fe掺杂前后的晶体尺寸和态密度进行分析。结果表明,Fe掺杂后Co-N键长距离变小,作用力变强。从总态密度来看,在费米能级附近,Fe@Co-N-C材料比Co-N-C具有更高的态密度值;从分波态密度来看,Fe@Co-N-C材料Co原子的d带中心比Co-N-C材料更接近费米能级,具有更低的电子转移能垒和催化活性。