无溶剂合成以Co-N物种为活性位点的Co@NC催化剂用于芳香硝基化合物选择加氢

金属有机骨架(MOFs)衍生的Co基催化剂用于芳香硝基化合物选择加氢引起了广泛的关注,但催化剂合成过程中使用大量溶剂,且对催化剂中活性中心的认识存在争议.本文开发了一种固相合成策略,在不使用任何溶剂的情况下获得MOF前体材料,经发泡和热解处理获得Co@NC催化剂.研究发现,800℃热解所得的催化剂中Co纳米颗粒被氮掺杂石墨烯壳层包裹,在3-硝基苯乙烯的加氢过程中表现出~100%的转化率,3-乙烯基苯胺的选择性大于99%,同时,该催化剂具有良好的循环稳定性和底物普适性.表征和实验结果证明该催化剂中Co–N物种为活性中心,其含量可通过热解温度进行调变,且催化性能与Co–N物种的含量存在正相关关系.本工作为设计用于选择加氢反应的高效Co基催化剂提供了一种新的绿色合成策略.