西安冬季大气棕碳光学特征及辐射强迫

为探讨西安冬季不同大气污染状况(污染天和清洁天)大气细粒子(PM_(2.5))及其一次棕碳(BrC_(pri))和二次棕碳(BrC_(sec))的光学特征及辐射效应,开展了高分辨率多波段光学参数观测,获得PM_(2.5)多波段光学吸收系数(b_(abs)),通过进一步数据分析得到BrC_(pri)和BrC_(sec)的光谱依赖指数(AAE)及其相对黑碳(BC)的辐射强迫.结果显示,污染天时段370nm光学吸收(b_(abs)(370))和880nm光学吸收(b_(abs)(880))均值分别为(733±311)Mm^(-1)和(185±80)Mm^(-1),分别高出清洁天约5.9倍和6.2倍.清洁天PM_(2.5)的AAE1.08~2.09,变化幅度大于污染天(1.28~1.79).清洁天棕碳光学吸收(b_(abs)(BrC))在370nm波长对总吸收占比高于污染天,均超过30%.一次棕碳光学吸收(b_(abs)(BrC_(pri)))在清洁天和污染天均对b_(abs)(BrC)呈现高贡献,占比范围分别为76%~86%和82%~91%,说明一次排放仍然是造成西安冬季污染的重要原因.清洁天BrC、BrC_(pri)和BrC_(sec)的AAE均值分别为4.42、4.31和4.78,均高于污染天,说明清洁天粒子等效直径相对较小,老化程度较高导致BrC的高光谱依赖性.b_(abs)(BrC_(sec))日间变化表明污染天凌晨高湿条件下的液相反应可能是BrC_(sec)形成的主要机制,比清洁天更为强烈,而污染天日间BrC_(sec)受光漂白的影响较大.最后估算了BrC_(pri)和BrC_(sec)的辐射强迫效应,在紫外波段(300~400nm),污染天BrC_(pri)和BrC_(sec)相对BC的辐射强迫分别为62%和16%,而清洁天分别为59%和23%,表明BrC_(pri)和BrC_(sec)在西安冬季的辐射强迫效应不容忽视.

基于多源数据的西安大气重污染过程案例分析

基于大气污染六要素(PM_(2.5)、PM10、SO_(2)、NO_(2)、CO和O_(3))、PM_(2.5)化学组分数据、地面气象观测数据、微波辐射计数据和大气再分析数据,采用物质平衡和硫/氮氧化速率(SOR/NOR)等方法对2019年1月西安市一次重污染事件过程和成因机制进行综合分析.将该次污染过程划分为累积阶段(P1)、维持阶段(P2)和消散阶段(P3),本次重污染过程主要是由于不利天气形势叠加反馈效应造成的,P1和P2阶段西安在500hPa都受平直西风气流影响,海平面气压为均压场,等压线稀疏,天气形势稳定,且925hPa以偏东风为主,不利于大气污染扩散.地基微波辐射计可辅助反映气象条件与重污染间的反馈机制,其反演的水汽密度和逆温均与PM_(2.5)存在显著线性相关关系,相关系数分别为0.86和0.38.反馈机制主要表现为:当污染达到一定程度时产生辐射冷却效应使地面降温,进而导致或加强逆温,混合层高度降低,水汽积聚,高湿条件通过加速二次转化和促进气溶胶吸湿增长使污染进一步维持,因此P2阶段二次无机离子(SO_(4)^(2-)+NO_(3)^(-)+NH_(4)^(+),SNA)和"其他"组分对PM_(2.5)的贡献率较大,分别为43.2%和23.1%,且SOR、NOR和消光系数均在P2阶段达到峰值.NH4NO_(3)、有机物(OM)、(NH4)2SO4和元素碳(EC)对消光系数的总贡献率超过85%,但各组分占比排序在每个阶段略有不同.