线上-线下结合的大气污染控制工程课程混合式教学模式改革——以大连理工大学环境学院为例

大气污染控制工程是本科环境学科重要的专业必修课,在环境科学与工程专业学生的培养过程中起着举足轻重的作用。新冠感染疫情防控常态化背景下,从线上-线下混合式教学建设的视角对该专业课程进行教学改革与创新具有一定的现实意义。基于信息技术与教学的深度融合,在教学实践的基础上,从线上资源建设、线下教学内容调整和课程考核方式样化三方面开展大气污染控制工程课程线上-线下混合式教学模式的构建。与传统线下教学模式和单一的线上教学模式相比,线上-线下混合式教学既可弥补传统线下教学模式存在的填鸭式教学问题,同时又可避免单一线上教学过渡依赖学生自学的问题。一方面,混合式教学模式有利于提升学生的自主学习、独立思考和专业创新能力;另一方面,还能促进以学生为中心的教育理念转变,提高教学质量,加深学生对课程知识的理解与掌握。作为传统课堂和线上教学两方面相结合的线上-线下混合式教学可能会成为未来教学方法改革的方向。

镧钴钙钛矿催化剂制备及其催化氧化甲苯性能与机理

开发高效、稳定、经济的催化剂是催化氧化技术在消除气态VOCs中的核心问题.探究了溶胶凝胶形成温度和煅烧温度对最终制得的镧钴钙钛矿(LaCoO 3)催化剂的结构及催化氧化甲苯性能的影响,并研究其作用机理.结果表明,在以80℃为最佳溶胶凝胶形成温度、700℃为最佳煅烧温度的条件下,稳定制得的LaCoO 3催化剂在225℃下达到90%的甲苯转化率(甲苯浓度:436 mg/L,空速:22500 mL/(g·h)),在98%甲苯转化率稳定运行24 h后,催化剂依然能保持完整结构.机理研究表明,在LaCoO 3催化氧化甲苯的过程中,催化剂上的氧物种能够直接参与到反应中,同时气相氧的加入可以促进甲苯在催化剂上的转化.

磺化碳材料固载Fe^2＋催化甲基橙降解反应

以葡萄糖为原料制备的磺化碳材料作为Fenton反应过程中固体酸及载体,研究了磺化碳材料结构对Fe2+的负载能力及其对甲基橙降解反应的催化性能.结果表明,直接加热法制备的磺化碳材料呈致密块状结构,对Fe2+几乎没有负载能力;而水热法制备的磺化碳材料呈相互交联的纳米粒子,室温下对甲基橙表现出较好的降解性能(甲基橙降解率可达79%以上).反应过程中溶液的pH=2.4～3.2,在碳材料中引入-SO3H基实现了固体酸代替液体酸的目的.

CeO2对催化剂银物种及CO氧化性能的影响

采用共浸渍和不同分步浸渍的方法制备了8%(质量分数)Ag/CeO2-SiO2催化剂,运用XRD,UV-Vis和BET等手段对催化剂的结构进行表征,考察了其对CO氧化的活性,并初步探讨了助剂CeO2对催化剂结构及活性物种的影响.结果表明,添加质量分数为1%CeO2的8%Ag/SiO2催化剂表现出较好的低温CO催化活性,氢气预处理能明显提高催化剂的反应活性.XRD和UV-Vis分析结果表明,少量的CeO2(1%)有利于金属银物种的形成,并且能够提高Ag粒子的稳定性,高温处理不易聚集.高CeO2负载量下的催化剂中银物种主要以银簇(Agδn+)形式存在.

银负载量及反应气预处理对银催化剂上氢气中CO选择氧化反应的影响

考察了银负载量及反应气预处理对银催化剂上CO选择氧化反应的影响 .结果表明 ,O2 转化率、CO的转化率及选择性都随着银负载量的增加而升高 ,CO氧化的选择性随着温度的降低而升高 ,低温下的选择性可达 70 %～ 80 % .CO TPR谱显示 ,产物CO2 脱附量及脱附温度的次序与CO选择氧化活性有一致的对应关系 .当反应气处理温度为 30 0℃时 ,催化剂上CO氧化活性最高 ;随着反应气处理温度的继续升高 ,CO氧化活性及选择性反而降低 .金属银的粒子尺寸随着银负载量的增加而增大 ;高温下反应气处理后 ,金属银粒子的尺寸明显减小 .

Ag担载对TiO_2光催化活性的影响

采用光化学沉积法合成了Ag/TiO2 光催化剂 ,以苯酚降解反应考察了光催化剂活性随Ag担载量的变化 ,用TEM观察了Ag在TiO2 表面的分布与形貌 ,以漫反射紫外 可见光谱 (DRS)分析了不同Ag担载量的光催化剂的光谱特征 .结果表明 ,适宜担载量的Ag可显著提高TiO2 的光催化活性 .TEM观察显示 ,Ag在TiO2 表面形成纳米级团簇结构 ,随Ag担载量的增加 ,团簇尺寸增大 .DRS分析表明 ,Ag的担载对TiO2 紫外区域的光谱特征没有影响 .根据Ag团簇的能级随其几何尺寸的变化分析了Ag担载量的变化对TiO2 光催化活性的影响机理 .

催化材料对病毒的吸附和灭活作用及对哺乳动物细胞的毒性

提出了以吸附和催化原理灭活病毒的设想 ,旨在开发出对病毒有过滤、吸附及灭活作用的高效非特异性催化材料 ,应用于各种防护设施 ,有效控制非典型肺炎 (SARS)的传播 .采用与SARS病毒相似的副流感病毒作为模拟对象 ,进行了吸附及灭活该病毒的催化材料研究 ,并考察了催化材料对哺乳动物细胞的毒性 .结果表明 ,病毒气溶胶的阻留及吸附结果与基于DNA吸附的色谱分析结果相一致 ;部分材料可以强烈地吸附病毒 ( 10 0 % ) ,甚至在强烈振荡下并洗脱至第 3次 ,病毒也不能脱附 ;一些材料不仅可以吸附病毒 ,而且强烈振荡后的洗脱液虽然表现出一定的血凝效价 ,但接种鸡胚后 ,病毒并不增殖 ,说明材料具有明显的催化病毒灭活性能 ;对细胞毒性极低的材料可以用在与人体接触的防护材料和设施中 .筛选出的性能优异的催化材料 。

Ag-ZSM-5催化剂上CH_4选择催化还原NO_x的研究

摘要 研究Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性催化还原ＮＯｘ的反应性能,采用ＴＰＤ和ＴＰＳＲ技术研究ＮＯ和Ｏ２共吸附于Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂表面形成的吸附物种及其和ＣＨ４之间的反应．结果表明,Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上ＣＨ４选择性还原ＮＯｘ活性和选择性较高．ＮＯ和Ｏ２共吸附在Ａｇ－ＺＳＭ－５催化剂上形成的ＮＯ３(ｓ)吸附物种能被ＣＨ４还原生成Ｎ２．在ＮＯ３(ｓ)和Ｏ２共存的体系中,ＣＨ４能优先并选择性还原ＮＯ３(ｓ)生成Ｎ２．

银在甲烷选择性催化还原NO_x反应中的催化行为

采用XRD ,TEM和UV Vis方法研究了Ag HZSM 5催化剂中活性组分银的价态和结构变化 ,并将这种变化与其在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性和选择性相关联 .结果表明 ,惰性气氛下高温处理使交换到分子筛阳离子位上的Ag+ 自还原为Ag0 ,并在热的作用下聚集成纳米尺度的银颗粒Agn.纳米银颗粒Agn 的形成提高了银催化剂在CH4 选择性催化还原NOx 反应中的活性 ,但它的长大又促进了CH4 和O2 的直接燃烧 ,使CH4 选择性催化还原NOx 反应的选择性降低 .氧气气氛下高温预处理抑制了银颗粒的长大 ,并且氧气的氧化作用使银颗粒带有一定电荷 ,形成小的荷电纳米银粒子Agy + x .荷电纳米银粒子的形成使催化剂的活性降低 ,但提高了CH4 选择性催化还原NOx

纳米二氧化钛的改性及光催化氧化烷烃研究

催化剂的表面结构是影响催化反应的重要因素之一。利用原位红外(In-situFT-IR)、X射线衍射(XRD)和紫外-可见漫反射(UV-VisDRS)等现代物理技术考察了热处理改性对纳米TiO2的表面结构、晶相结构、粒子大小、比表面积和吸光性能的影响,采用In-situFT-IR光谱着重研究了纳米TiO2催化剂上环己烷光催化降解机制及催化剂的结构特性与催化反应之间的相关性。研究表明,400℃条件下热处理纳米TiO2具有最佳光催化活性,适宜的表面结构、晶相结构、吸光能力及晶化度是纳米TiO2光催化剂高催化活性的主要原因。借助In-situFT-IR光谱,观察到环己烷氧化的主要产物是CO2和H2O,同时捕捉到了中间产物CO以及乙酸,提出了环己烷光催化降解的可能机理。

纳米银催化剂上CO氧化反应研究进展

纳米Ag催化剂由于具有独特的物理和化学性质,在很多反应中受到了越来越多的关注,尤其对低温催化一氧化碳氧化反应.近年来,银催化剂表现出较高的催化活性、稳定性以及良好的应用前景,能够在常温下将CO氧化为CO2.本文结合本课题组的研究进展,从制备方法、载体、预处理、第二组分、其它气氛和催化反应机理等方面对Ag基催化剂上CO氧化反应进行了系统的讨论和总结.

铁酸锌纳米晶的合成及其催化脱色性能研究

采用改进的共沉淀法与溶剂热法相结合制备了ZnFe2O4纳米晶,利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)对ZnFe2O4的晶型和形貌进行了表征,讨论了其表面的光伏效应,以酸性橙II的光催化脱色性能作为探针反应,详细地考察了催化剂的用量、底物浓度及溶液pH等因素对其脱色效果的影响。结果表明,制备的ZnFe2O4为正尖晶石型结构,平均粒径为7nm左右,样品具有一定的捕获电子能力,在外加电场下光伏响应变化明显,在正电场下有最佳响应值,而当负电场达到一定值时,外电场的光伏响应占据主导地位。在酸性橙II为20mg/L、催化剂用量为1.0g/L的中性条件下,其脱色效率达95%左右,而且经过4次重复使用后催化剂仍然具有一定的脱色性能。

铁酸锌纳米晶体的制备及表面光伏特性研究

采用偶合的共沉淀法和水热法相结合的方法,制备出ZnFe2O4纳米晶体,并利用DRS、XRD、FT-IR、TEM等技术对其结构和谱学特性进行了研究,并在其基础上利用表面光电压谱(SPS)深入探讨了所制样品的表面光伏特性,研究表明样品具有较窄的禁带宽度,晶型为正尖晶石型结构,大小均匀(7nm),无团聚,表面光伏特性研究显示ZnFe2O4纳米晶体具有明显的表面和量子限域效应,有一定的捕获电子能力,在外加电场下光伏响应变化明显,在正电场下有一个最佳响应值,而当负电场达到一定值时,外电场的光伏响应将占据主导地位。

环戊酮合成方法研究进展

综述了环戊酮合成方法的研究进展,包括己二酸及其衍生物高温分解法、N2O高温高压非催化剂直接氧化法、环戊烯水合再脱氢法及Waker催化剂催化氧化法等。着重介绍了各种方法的反应机理及其催化剂的催化活性。通过对各方法优缺点的探讨,对其工业应用前景进行了展望。

Ag对Cu-Ti-PILC结构和催化性能的影响

采用离子交换法制备了Cu-Ti-PILC样品,采用浸渍法制备了Ag/Cu-Ti-PILC样品。采用X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)研究银物种对Cu-Ti-PILC结构的影响,以无机物NO为催化反应模型降解物,研究银物种对Cu-Ti-PILC催化性能的影响。结果表明:Ag物种破坏了钛柱层粘土(TiPILC)的有序排列性,未改变Ti-PILC的层间结构及铜物种的分散度,改变了铜物种在催化剂表面的分配并提高了Cu2+的比例,改变了NO的反应途径并提高了中间产物的产生量,故导致N2收率提高了约20%,在SO2和H2O存在的条件下,N2收率提高了约12%。

催化材料对病毒吸附及灭活作用特性的研究

以核酸分子及普通病毒作为探针和模拟对象,进行了催化材料吸附、灭活副流感病毒的研究,旨在筛选出对病毒有过滤、吸附及灭活作用的高效非特异性催化材料,以应用于病毒的各种防护设施以及有效控制非典型性肺炎的传播。共评价了93种新合成的催化剂,发现两种催化材料对病毒具有杀灭作用。

钙钛矿型氧化物负载纳米金属催化剂结构的动态调变及其催化氧化CO反应性能

研究了钛酸钡和钛酸钙担载的Ag和Pt纳米催化剂的表面结构随氧化-还原处理过程的动态变化及其对CO完全氧化反应性能的影响.发现氧化物担载的Ag催化剂在氧化处理后其催化活性较还原处理的高;X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)表征结果表明,氧化处理能够提高载体表面Ag颗粒的分散度,而还原处理导致Ag颗粒的聚集,从而降低了催化氧化CO反应的活性.氧化-还原处理改变了担载Ag纳米粒子的尺寸并影响其CO氧化反应活性.与此相反,氧化物担载的Pt催化剂在还原处理后所表现出的CO氧化反应活性较氧化处理的高;对比研究发现,氧化和还原处理后Pt纳米粒子的尺寸基本相同,但是氧化处理的样品中Pt表面物种以氧化态为主,而还原处理后Pt表面物种主要为金属态.Pt纳米粒子表面化学状态随氧化-还原处理的调变是导致表面催化活性差异的主要原因.

Pd-Cu-Ti-PILC上丙烯选择催化还原NO的活性研究

采用浸渍法制备Cu-Ti-PILC和Pd/Cu-Ti-PILC催化剂,结合X射线衍射谱(XRD)、程序升温还原(TPR)、NO程序升温脱附(NO-TPD)、丙烯选择催化还原NO(C3H6-SCR)研究Pd组分对Cu-Ti-PILC催化剂结构和催化还原NO能力的影响。XRD结果表明,Pd物种破坏了蒙脱土的层间排列但未改变Ti-PILC的层间距;TPR结果表明,Pd改变Cu-Ti-PILC催化剂表面上铜物种的还原性能;NO-TPD结果表明,Pd组分提高催化剂化学吸附NO;C3H6-SCR结果显示Pd物种能够提高Cu-Ti-PILC催化效果。

不同有机分子改性羟基磷灰石用于甲醛催化氧化

分别采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、十二烷基硫酸钠(SDS)及柠檬酸钠(SC)对羟基磷灰石(HAP)进行了有机改性.柠檬酸钠改性的羟基磷灰石对甲醛催化氧化表现出最好的催化活性,在240℃实现了甲醛完全转化.通过X射线衍射、红外光谱、N2吸附-脱附、扫描电镜和热重/差重等手段对HAP结构进行了表征.结果表明,SC改性使得HAP比表面积和孔体积增加,孔径减小,更有利于吸附及传质,从而提高了其活性.此外,SC改性的HAP中羟基含量更多,更有利于甲醛与羟基之间发生相互作用,这是该样品活性提高的另一个原因.

预处理条件对Ag/SBA-15催化剂上甲苯催化氧化反应性能的影响（英文）

甲苯是一种典型的挥发性有机污染物.近年来,催化氧化法是一种广泛使用并具有开发潜力的有效去除挥发性有机污染物的方法,而贵金属催化剂一直是首选.介孔二氧化硅材料SBA-15具有规则孔道和较高的比表面积因而在催化领域中具有较大的应用潜力.本课题组已对一系列的SBA-15负载的纳米银催化剂的制备和低温催化氧化性能进行了研究,本文则通过研究不同预处理处理气氛对Ag/SBA-15催化剂结构以及甲苯催化氧化性能的系统研究,获得纳米银催化剂结构与甲苯催化氧化性能间的构效关系,对新催化剂的结构优化以及甲苯催化净化的低温催化剂开发具有重要的科学意义.研究表明,处理气氛明显影响了银物种和氧物种的状态,进而影响了催化剂的催化活性,先氧气(500°C)后氢气(300°C)处理的O500-H300催化剂对甲苯的反应活性明显优于在500°C氧气处理样品O500及氢气处理样品H500.由X-射线衍射和O2-程序升温脱附(TPD)可知,氧气500 oC处理使催化剂上形成大颗粒银粒子和氧化银粒子,以及大量次表层氧物种.氢气处理使催化剂形成较大的银粒子,由于未经过氧气处理,该催化剂上并没有次表层氧的生成.先氧气处理再氢气处理后催化剂上形成高分散的小粒径银粒子以及次表层氧物种,这表明低温氢气处理可以降低银粒子的尺寸并使催化剂上的银粒子得到再分散,同时不会影响次表层氧物种的形成.从催化剂的甲苯吸附和TPD实验中看出,大尺寸银粒子对甲苯具有较强的吸附性能,从而有利于甲苯在低温的催化氧化,但是在高温反应中没有优势;小尺寸银粒子虽然对甲苯的吸附能力不强,但是对分子氧有较好的吸附作用,进而增强自身与甲苯的相互作用,而且也促进了分子氧的活化,预处理中形成的次表层氧有效增强了甲苯和银粒子的相互作用,因此,先氧气后氢气处理的O500-H300样品在反应中显示出最好的甲苯催化活性.