吸附材料对黄河兰州段河岸带沉积物中氨氮吸附-解吸的影响

采用原位覆盖技术可有效提升河岸带沉积物对陆源污染物的吸附作用,且有效控制沉积物内源污染物释放。本研究以沸石、混凝土渣和活性炭作为覆盖材料的代表,结合BET、SEM-EDS、FTIR、XRD等表征手段,通过吸附动力学实验、吸附热力学实验、混合实验及原位覆盖实验对覆盖材料的氨氮吸附效果及机理进行对比分析,同时研究材料对河岸带沉积物中氨氮吸附及解吸的影响。结果表明,3种材料对20 mg·L^(-1)氨氮溶液中氨氮的吸附动力学表现为:沸石和生物炭在180 min可达到吸附释放平衡,混凝土渣则需720 min。随着环境温度的升高,材料的吸附量不断增加,沸石的理论吸附量值最大。三种材料对氨氮的吸附均属于可自发进行的吸热过程,活性炭吸附主要以物理吸附为主,而沸石、混凝土渣还伴有化学吸附。表征分析结果表明,沸石、混凝土渣在吸附氨氮过程中,两者的羟基官能团与氨氮形成氢键或存在静电引力,这有利于两者对氨氮的吸附,其中混凝土渣的硅氧键及铝氧键官能团也参与了氨氮的吸附。吸附后,沸石的晶体结构未发生改变,但混凝土渣的表面结构受到一定的影响。混合吸附/释放实验结果表明,与无材料添加的对照实验组比较,沸石、混凝土渣和活性炭分别添至沉积物并吸附12 h后,对氨氮质量浓度为20 mg·L^(-1)上覆水中氨氮的吸附率分别提升了23.04%、9.41%和15.72%。但3种材料添至沉积物后对沉积物内源氨氮的控释效果存在差异,添加沸石和活性炭组对沉积物中氨氮的控释率分别提高了6.24%和0.80%,添加混凝土渣组促进了沉积物中氨氮的释放。通过综合对比,沸石吸附氨氮效果最佳,活性炭次之,混凝土渣最差。通过进一步的原位覆盖实验,连续观察14 d后,发现沸石作为原位覆盖材料对上覆水中氨氮吸附率可提升约21.58%,且无诱发沉积物中氨氮释放风险,可成为黄河兰州段河岸带面源污染控制的原位覆盖材料。

黄河兰州段河岸带沉积物氨氮吸附特征及影响因素

通过实验室模拟研究黄河(兰州段)河岸带沉积物对氨氮的吸附特征及影响因素,有助于揭示沉积物在吸附氨氮中“源”与“汇”的特征及天然屏障的作用。研究结果表明:吸附在120 min达到平衡,吸附量达到1200.19 mg/kg。在15、20、25℃下,ENC0分别为4.17、3.12、2.45 mg/L。吸附过为単分子层吸附,在15、20、25℃下,Langmuir模型拟合得到的最大吸附量Qm分别为1868.57、2638.26、3025.18 mg/kg。沉积物在偏酸性条件下对氨氮的吸附效果较好,吸附量最大pH值为5,吸附量为1222.02 mg/kg。沉积物对氨氮的吸附率随扰动频率的增加而变大,扰动频率为0、50、100、150、200 r/min时,吸附率分别为25.5%、43.0%、50.6%、56.2%和74.3%。沉积物对氨氮的吸附率随氨氮的浓度增加先增大后减小,吸附率在浓度为10 mg/L时达到极值73.5%。通过皮尔逊系数相关性分析得到:R扰动频率(0.948)>R温度(0.923)>RpH(-0.862)>R初始浓度(-0.321)。