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介孔ZSM-5沸石微球催化剂上萘的苄基化反应
被引量:
2
1
作者
苗海霞
马丽
+2 位作者
马静红
李对春
李瑞丰
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2014年第8期1518-1526,共9页
以有机硅烷化的二氧化硅为硅源,制备了由纳米粒子聚集而成的、具有晶间和晶内介孔的微球状ZSM-5(MMZ-5)沸石.通过吡啶(Py)和2,6-二叔丁基吡啶(DTBPy)在介孔沸石表面吸附的原位红外测试,对其酸性进行了表征.与微孔ZSM-5沸石相比,MMZ-5沸...
以有机硅烷化的二氧化硅为硅源,制备了由纳米粒子聚集而成的、具有晶间和晶内介孔的微球状ZSM-5(MMZ-5)沸石.通过吡啶(Py)和2,6-二叔丁基吡啶(DTBPy)在介孔沸石表面吸附的原位红外测试,对其酸性进行了表征.与微孔ZSM-5沸石相比,MMZ-5沸石上的Lewis酸位和总酸位增加,特别是探针大分子DTBPy(动力学直径约为1.05 nm)可及的Br?nsted酸位显著提高.萘在MMZ-5沸石上的苄基化催化结果表明,反应发生在拥有大量活性位的沸石外表面,大的沸石外表面为该催化反应提供了作用空间,从而提高了沸石活性位的有效利用率,使MMZ-5沸石上萘的苄基化反应活性显著提高,能够生成大分子产物一苄基萘和二苄基萘;其中,一苄基萘的选择性约为79%,且随着反应时间的延长,MMZ-5沸石大的晶内介孔(3-5 nm)为反应提供了有效反应空间,促进一苄基萘向二苄基萘转化.异构体α-一苄基萘和β-一苄基萘的摩尔比值约为83:17,该值不随着温度和转化率的变化而改变.
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关键词
萘
苄基化
介孔ZSM-5沸石
酸性
大分子催化
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职称材料
Fe,Co,Ni改性SAPO-34分子筛上MTO反应的理论研究
被引量:
1
2
作者
李对春
邢斌
+3 位作者
刘红艳
刘平
王宝俊
李瑞丰
《洁净煤技术》
CAS
2018年第5期103-112,共10页
为明确分子筛对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响,采用色散力矫正的密度泛函理论方法,以SAPO-34分子筛为催化剂,考察了3种不同金属Fe、Co和Ni改性的SAPO-34分子筛布朗斯特(Brnsted,B酸)酸强度的变化,并研究不同酸性的催化剂对甲...
为明确分子筛对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响,采用色散力矫正的密度泛函理论方法,以SAPO-34分子筛为催化剂,考察了3种不同金属Fe、Co和Ni改性的SAPO-34分子筛布朗斯特(Brnsted,B酸)酸强度的变化,并研究不同酸性的催化剂对甲醇制烯烃(MTO)反应中的低碳烯烃催化活性和选择性的影响及2者间的关联。通过计算去质子化能比较改性前、后SAPO-34分子筛的酸性强度变化,酸性强度顺序为Fe APO-34>Co APO-34>SAPO-34>Ni APO-34。通过计算MTO反应克服的反应能垒,比较低碳烯烃的催化活性和选择性,Fe、Co、Ni金属改性的SAPO-34分子筛对乙烯生成反应的催化活性顺序为Fe APO-34≈Ni APO-34>Co APO-34;对丙烯生成反应的催化活性顺序为Fe APO-34≈Co APO-34>Ni APO-34;Ni原子的引入比Fe、Co原子的引入提高了乙烯的选择性,而Fe、Co原子的引入比Ni原子的引入提高了丙烯的选择性。
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关键词
Fe
Co和Ni金属改性
SAPO-34分子筛
MTO
密度泛函理论
BrФnsted酸强度
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职称材料
H_2O分子对MTO反应过程中甲醇活化和乙烯脱除反应的影响(英文)
3
作者
李对春
邢斌
+3 位作者
刘红艳
刘平
李瑞丰
王宝俊
《煤炭转化》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第2期54-64,共11页
为了研究H_2O分子在MTO反应过程中的作用,采用色散力矫正的密度泛函理论方法进行了系统性的计算,构建了周期性的SAPO-34分子筛的结构模型,其骨架类型为CHA,包含36个T位,研究了H_2O和CH_3OH分子在酸性位点上的竞争吸附,结果表明:H_2O分...
为了研究H_2O分子在MTO反应过程中的作用,采用色散力矫正的密度泛函理论方法进行了系统性的计算,构建了周期性的SAPO-34分子筛的结构模型,其骨架类型为CHA,包含36个T位,研究了H_2O和CH_3OH分子在酸性位点上的竞争吸附,结果表明:H_2O分子会优先吸附在酸性位点。在MTO反应乙烯消除反应步骤中,H_2O分子在乙烯的消除和分子筛酸性位点还原过程中起到了协同作用。
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关键词
密度泛函理论
SAPO-34分子筛
MTO反应
反应活性
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职称材料
题名
介孔ZSM-5沸石微球催化剂上萘的苄基化反应
被引量:
2
1
作者
苗海霞
马丽
马静红
李对春
李瑞丰
机构
太原理工大学精细化工研究所
晋城职业技术学院化工系
出处
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2014年第8期1518-1526,共9页
基金
国家自然科学基金(51272169
21246003)资助项目~~
文摘
以有机硅烷化的二氧化硅为硅源,制备了由纳米粒子聚集而成的、具有晶间和晶内介孔的微球状ZSM-5(MMZ-5)沸石.通过吡啶(Py)和2,6-二叔丁基吡啶(DTBPy)在介孔沸石表面吸附的原位红外测试,对其酸性进行了表征.与微孔ZSM-5沸石相比,MMZ-5沸石上的Lewis酸位和总酸位增加,特别是探针大分子DTBPy(动力学直径约为1.05 nm)可及的Br?nsted酸位显著提高.萘在MMZ-5沸石上的苄基化催化结果表明,反应发生在拥有大量活性位的沸石外表面,大的沸石外表面为该催化反应提供了作用空间,从而提高了沸石活性位的有效利用率,使MMZ-5沸石上萘的苄基化反应活性显著提高,能够生成大分子产物一苄基萘和二苄基萘;其中,一苄基萘的选择性约为79%,且随着反应时间的延长,MMZ-5沸石大的晶内介孔(3-5 nm)为反应提供了有效反应空间,促进一苄基萘向二苄基萘转化.异构体α-一苄基萘和β-一苄基萘的摩尔比值约为83:17,该值不随着温度和转化率的变化而改变.
关键词
萘
苄基化
介孔ZSM-5沸石
酸性
大分子催化
Keywords
Naphthalene
Benzylation
Mesoporous ZSM-5 zeolite
Acidity
Bulky molecularcatalysis
分类号
O621.251 [理学—有机化学]
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职称材料
题名
Fe,Co,Ni改性SAPO-34分子筛上MTO反应的理论研究
被引量:
1
2
作者
李对春
邢斌
刘红艳
刘平
王宝俊
李瑞丰
机构
太原理工大学化学化工学院
大同大学化学与环境工程学院
中国科学院山西煤炭化学研究所
太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室
太原理工大学能源化工催化研究中心
出处
《洁净煤技术》
CAS
2018年第5期103-112,共10页
基金
山西省留学回国人员科研资助项目(2016-104)
文摘
为明确分子筛对MTO反应的催化活性和产物选择性的影响,采用色散力矫正的密度泛函理论方法,以SAPO-34分子筛为催化剂,考察了3种不同金属Fe、Co和Ni改性的SAPO-34分子筛布朗斯特(Brnsted,B酸)酸强度的变化,并研究不同酸性的催化剂对甲醇制烯烃(MTO)反应中的低碳烯烃催化活性和选择性的影响及2者间的关联。通过计算去质子化能比较改性前、后SAPO-34分子筛的酸性强度变化,酸性强度顺序为Fe APO-34>Co APO-34>SAPO-34>Ni APO-34。通过计算MTO反应克服的反应能垒,比较低碳烯烃的催化活性和选择性,Fe、Co、Ni金属改性的SAPO-34分子筛对乙烯生成反应的催化活性顺序为Fe APO-34≈Ni APO-34>Co APO-34;对丙烯生成反应的催化活性顺序为Fe APO-34≈Co APO-34>Ni APO-34;Ni原子的引入比Fe、Co原子的引入提高了乙烯的选择性,而Fe、Co原子的引入比Ni原子的引入提高了丙烯的选择性。
关键词
Fe
Co和Ni金属改性
SAPO-34分子筛
MTO
密度泛函理论
BrФnsted酸强度
Keywords
Fe
Co and Ni modification
SAPO-34 zeolite
MTO reaction
density functional theory
Brcnsted acidic strength
分类号
TQ221.2 [化学工程—有机化工]
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职称材料
题名
H_2O分子对MTO反应过程中甲醇活化和乙烯脱除反应的影响(英文)
3
作者
李对春
邢斌
刘红艳
刘平
李瑞丰
王宝俊
机构
太原理工大学化学化工学院
太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室
山西大同大学化学与环境工程学院
中国科学院山西煤炭化学研究所
太原理工大学国际合作处
出处
《煤炭转化》
CAS
CSCD
北大核心
2019年第2期54-64,共11页
基金
Project(51172154)supported by the National Natural Science Foundation of China
文摘
为了研究H_2O分子在MTO反应过程中的作用,采用色散力矫正的密度泛函理论方法进行了系统性的计算,构建了周期性的SAPO-34分子筛的结构模型,其骨架类型为CHA,包含36个T位,研究了H_2O和CH_3OH分子在酸性位点上的竞争吸附,结果表明:H_2O分子会优先吸附在酸性位点。在MTO反应乙烯消除反应步骤中,H_2O分子在乙烯的消除和分子筛酸性位点还原过程中起到了协同作用。
关键词
密度泛函理论
SAPO-34分子筛
MTO反应
反应活性
Keywords
density functional theory
SAPO-34 zeolite
MTO reaction
reaction activity
分类号
O647.3 [理学—物理化学]
下载PDF
职称材料
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
介孔ZSM-5沸石微球催化剂上萘的苄基化反应
苗海霞
马丽
马静红
李对春
李瑞丰
《物理化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2014
2
下载PDF
职称材料
2
Fe,Co,Ni改性SAPO-34分子筛上MTO反应的理论研究
李对春
邢斌
刘红艳
刘平
王宝俊
李瑞丰
《洁净煤技术》
CAS
2018
1
下载PDF
职称材料
3
H_2O分子对MTO反应过程中甲醇活化和乙烯脱除反应的影响(英文)
李对春
邢斌
刘红艳
刘平
李瑞丰
王宝俊
《煤炭转化》
CAS
CSCD
北大核心
2019
0
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职称材料
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