^(85)Sr、^(134)Cs和^(60)Co在黄土中吸附和迁移的研究

本文通过静态实验和动态实验 ,研究了85Sr、13 4Cs和60 Co在黄土中的吸附和迁移行为以及核素浓度、p H和温度对分配系数的影响。静态实验结果表明 ,16个样品测定的85Sr、13 4Cs和60 Co的分配系数的均值分别为 82、7.4× 10 3 和 5.4× 10 3 m L/g;p H值的变化对三种核素的分配系数有较大影响。动态实验结果表明 ,三种核素的绝大部分滞留在土柱中 ,只有少部分从土柱中流出来 ;三种核素在土柱中的迁移速度从快到慢的顺序为85Sr>13 4Cs≈60

^(60)Co、^(85)Sr和^(134)Cs在非饱和黄土中迁移特征研究

经过 2年的野外核素示踪试验、实验室柱试验、批实验以及数值模拟 ,获得6 0 Co、85Sr和1 34 Cs在非饱和黄土中迁移特征如下 :(1 )非饱和黄土上述核素具有很强的吸附作用 ,经 2年的试验 ,85Sr的浓度峰位在天然条件下迁移不到 2cm ,喷淋条件下迁移 1 3cm ;6 0 Co和1 34 Cs在天然和喷淋条件下迁移甚微 .(2 ) 85Sr在喷淋条件下迁移出现两个浓度峰 .(3) 6 0 Co、85Sr和1 34 Cs迁移“快成份”在环境的安全评价中不容忽视 .(4)在含水量和入渗水量很低时 ,扩散对核素迁移起主导作用 .(5)水入渗量对85Sr迁移速度和横向扩散无明显影响 .(6)静态法测定的Kd 值比野外求得的值大 .(7)核素在非饱和黄土中的延迟系数Rd

低中水平放射性废物浅地层处置安全评价方法研究

中国辐射防护研究院和日本原子力研究所合作开展了为期 5年 (1988年 1月～ 1993年 1月 )的“低中水平放射性废物浅地层处置安全评价方法研究”,以建立一套低中放废物浅地层处置安全评价技术和方法 ,包括参数、模式和程序。本文主要介绍在黄土包气带中核素迁移规律、水分运移行为研究及其相关参数测定的方法和试验结果 ,以及试验场址主要特征和开发的核素迁移模式与计算程序为开展现场核素迁移示踪试验和实验室核素迁移模拟实验 ,建立了野外试验场、喷淋试验大厅和环境模拟实验室 ;开发了现场核素迁移直接测量系统 ;研制了实验室模拟装置和原状土取样设备。包气带核素迁移示踪试验 ,从 1989年 5月开始到 1991年 8月结束 ,试验在天然 (试验期间年均降雨量为 4 38mm)和喷淋 (喷淋强度 15mm/ d,相当于降雨量 5.4 8× 10 3 mm/ a)两种条件下进行。实验室模拟实验 ,喷淋强度为 0 .796 mm/ d(4号土柱 )和 0 .6 56 mm/ d(2号土柱 ) ,历时约 1年。示踪核素为 60 Co、85Sr和 13 4Cs(或13 7Cs)。还与现场试验同步开展了试验场水分运移研究 ,及用 3 H作示踪剂的水分运移研究。得到以下主要结果 :(1)对 85Sr,喷淋条件下 2年的现场试验期内 ,浓度峰迁移了 13cm,天然条件下迁移约 2 cm;在 1年的实验室模拟实验期内 ,取?

^(237)Np、^(238)Pu、^(241)Am和^(90)Sr近地表迁移行为及含超铀核素中低放废物处置安全评价方法研究

主要介绍在包气带黄土、含水层黄土和工程屏障材料(膨润土、水泥、变质水泥、砂浆粉)中,237Np2、38Pu2、41Am和90Sr迁移的野外试验、实验室模拟实验及工程屏障材料性能测定、黄土对核素吸附特性、化学形态等研究结果。在天然和喷淋两种条件下,237Np2、38Pu和241Am在包气带、含水层和工程屏障材料的野外试验中三年时间基本未移动。喷淋条件下,野外试验中90Sr通过石英砂示踪源层其质心位置1 079 d向下迁移2.7 cm,在示踪源层外6 cm处黄土中90Sr浓度峰在1 215 d向下迁移13 cm左右。在包气带模拟实验中,90Sr2、37Np2、38Pu和241Am在1号柱中经1 073 d分别向下迁移9.8 cm、3.25 cm、0.5 cm和0.25 cm。在含水层模拟实验中,经970.5 d,90Sr2、37Np2、38Pu和241Am分别迁移16 cm,4 cm、0.2 cm和0.2 cm。野外对比试验验证,在包气带中核素通过踪源层黄土载体向下迁移的距离是通过石英砂载体的3.6倍多。在完全相同条件下,Br迁移速度比3H略快。包气带石英砂示踪源层处,核素浓度分布出现低谷现象。CIRP试验场地下水中,237Np以离子态(V、V1价)存在为主,238Pu主要由以Ⅳ价离子态存在2。37Np不易形成真胶体。工程屏障材料、HA和FA的存在对核素化学形态有影响。

中国黄土对^(241)Am吸附特性的实验研究

本文简要介绍超铀核素2 4 1Am(Ⅲ )在中国黄土样品中吸附特性的初步研究结果。以2 4 1Am (Ⅲ )溶液为示踪溶液 ,以黄土为实验介质 ,测定了2 4 1Am (Ⅲ )在未处理黄土、去除CaCO3黄土、去除有机质黄土、以及去除CaCO3和有机质黄土等四种组分不同的黄土介质中的吸附 解吸等温线、平均吸附分配系数和平均解吸分配系数 ,分析讨论了2 4 1Am(Ⅲ )在实验介质中的吸附 解吸机理。实验结果表明 :在实验条件下 ,2 4 1Am (Ⅲ )在四种黄土样品中的吸附 解吸等温线均近似为直线 ;固相成份CaCO3和有机质在黄土吸附2 4 1Am (Ⅲ )

腐殖酸对^(237)Np在石英砂柱中迁移的影响研究

采用阶梯法和脉冲法分别将腐殖酸和2 37Np注入石英砂柱中 ,研究了腐殖酸存在时对2 37Np迁移的影响。实验表明 ,在流量为 0 .0 8mL/min的情况下 ,腐殖酸浓度从 0增大至 1 0mg/L时 ,2 37Np在石英砂柱中的迁移加快 ,浓度继续升高到 2 0mg/L、5 0mg/L后未见显著变化 ;2 37Np在石英砂柱中的滞留因腐殖酸的存在而有减轻趋势 (从无腐殖酸时的 8.3 %到HA为 5 0mg/L时的 5 .0 % )。滞留在石英砂柱中的2 37Np ,除了与吸附在石英砂上的腐殖酸结合外 。

^(237)Np、^(238)Pu、^(241)Am和^(90)Sr在水泥、变质水泥固化块和水泥砂浆粉-土壤中迁移的野外试验研究

本文介绍了2 37Np、2 38Pu、2 4 1Am和90 Sr在水泥、变质水泥和水泥砂浆粉 土壤体系的野外迁移试验方法和结果。将以石英砂为载体的四种核素的示踪源层 ,铺放在普通水泥试块和变质水泥试块内 ,以及以水泥砂浆粉为载体的四种核素的示踪源层 ,埋置在黄土包气带试验坑 5 0cm深处进行实验。在喷淋降水 ( 5mm/h× 3h/d)和天然降水两种条件下 ,核素在普通水泥试块、变质水泥试块和水泥砂浆粉中 ,三年的野外迁移试验结果显示 ,四种核素均看不出明显迁移。经过 1 1 0 0多天 ,每种示踪剂迁移距离都在 1mm范围内。每种示踪剂从源层迁移到试块内的量只占源层投放量的 5 %左右 ,95 %左右的核素仍存留在示踪源层内。尽管埋置后的变质水泥试块性能明显不如普通水泥试块 ,但核素在两种水泥试块中的迁移规律并未发现明显差异。核素在水泥砂浆粉中近 1 1 0 0天野外实验期间迁移不到 1mm ,说明水泥砂浆粉对核素迁移有很强的阻滞作用。

建造用于含水层中核素迁移试验的地下研究设施的技术要求

在中国辐射防护研究院 (CIRP)野外试验场建造了用于在浅部含水层中进行核素 (2 3 7Np、2 3 8Pu、2 41Am和 90 Sr等 )迁移试验的地下研究设施 (URF)。该设施须满足的主要技术要求包括 :保持周围试验区土体结构稳定 ,保持地下水化学条件和水动力条件不被改变。采用人工小进尺开挖和快速支护衬砌以及沉井法建造竖井等措施保护了周围土体结构未被破坏。衬砌前用四层聚乙烯膜铺衬洞壁 ,竖井体下沉前外壁涂刷氯烯烃防水胶液 ,基本防止了对地下水化学条件的影响。严格控制施工降水方式 ,由于施工中未采用抽水降低水位方式 ,保持了地下水动力条件没有变化。施工和运行过程中对有关指标进行了监测 ,结果表明采取有效措施后使 URF达到了预定技术要求 。

^(85)Sr、^(134)Cs和^(60)Co在浅地层黄土与地下水间的分配系

本文报道了￣（８５）Ｓｒ、￣（１３４）Ｃｓ和￣（６０）Ｃｏ在采自本院野外试验场，从地表到地下２ｍ深黄土与地下水间分配系数的测定结果，以及核素浓度、ｐＨ和温度对分配系数的影响。黄土采集的深度范围分别为：地表－０．５ｍ，０．５－１ｍ，１－１．５ｍ，１．５－２ｍ，共采集１６个样品；地下水取自试验场的井水。实验采用静态法。实验结果表明，１６个样品测定的￣（８５）Ｓｒ、￣（１３４）Ｃｓ和￣（６０）Ｃｏ的分配系数的均值分别为８２、７．４×１０￣３和５．４×１０￣３ｍＬ／ｇ；在不同深度的黄土中测得的分配系数基本一致。ｐＨ值的变化对￣（１３４）Ｃｓ和￣（８５）Ｓｒ的分配系数有较大影响，对￣（６０）Ｃｏ则影响不大。

^(237)Np在黄土上的吸附

采用静态法测定了237Np在黄土上的吸附比,开展了去除特定物相(包括碳酸盐、Fe/Mn氧化物/氢氧化物和有机质)后黄土对237Np的吸附,以及地下水离子强度等因素对黄土吸附237Np影响的研究,并采用连续提取程序对吸附了237Np的黄土进行了分析。实验结果表明:237Np在黄土上的吸附较强,其吸附比为854mL/g;黄土中碳酸盐相对吸附的贡献最大,大体可据之对黄土吸附237Np的能力进行判断。

循环柱实验装置的建立及其在核素迁移实验研究中的应用

本文介绍循环柱实验装置的特点以及在核素迁移实验研究中的应用。该装置是将实验介质如石英砂或黄土填充在有机玻璃柱中 ,联接所有管路接头并密封 ,即可进行实验。采用该装置进行实验时 ,淋洗液在柱中多次循环 ,直到循环流出液的放射性浓度基本不变 ,它具有静态和动态实验的特性。经实验验证 ,所建立的循环柱实验装置设计配置合理、运行稳定、操作方便。采用不同介质分别与 2 3 7Np和2 3 8Pu在循环水作用下 ,进行了核素迁移实验。结果表明 :循环柱实验结果与静态实验结果有明显的相对可比性 (即相关性 ) ,它可替代静态法和动态法 ,用来测定吸附分配比、分析核素在介质中的迁移分布状况。

^(237)Np在几种实验用材料上的器壁吸附研究

描述了2 37Np在不同材质 (聚四氟乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯、玻璃、有机玻璃和尼龙 )上和不同实验条件 (p H=2无土 ,p H=8有土、无土 )下的吸附情况。实验结果表明 :所选的材料在低 p H值无土和高 p H值有土的情况下对 2 37Np的吸附是很弱的 ,高 p H值无土的情况下吸附较强。

^(237)Np在黄土和石英砂中迁移的影响因素

通过静态实验和动态实验 ,研究了放射性溶液活度、液 -固比、p H值、碳酸盐、离子强度和黄土粒度等对超铀核素 2 37Np在黄土中的吸附分配系数的影响 ,以及有机质 HA对 2

大亚湾核电站处置场天然屏障对^(85)Sr、^(134)Cs和^(60)Co的吸附性研究

通过静态实验和动态实验 ,研究了 85Sr、1 34 Cs和 6 0 Co在大亚湾核电站中低放废物处置场近场钻井岩芯样和探槽样中的迁移分布规律。静态实验结果显示 ,同—种土样对 3种核素的吸附比差异很大 ,说明该地地质介质对核素的吸附具有选择性。 3种核素的吸附平衡时间为 1 2 0 h,分配系数 Kd 的平均值分别为 9.4× 1 0 m L/ g( 85Sr)、2 .3× 1 0 3m L/ g( 1 34 Cs)和 1 .3× 1 0 2 m L/ g( 6 0 Co)。动态实验结果给出了 3种核素的延迟系数 Rd 的平均值分别为 7.4× 1 0 2 ( 85Sr)、1 .8× 1 0 4 ( 1 34 Cs)和 1× 1 0 3( 6 0 Co) ,表明 85Sr在土柱中的迁移比 1 34 Cs和 6 0 Co的快。

~3H、^(237)Np(Ⅴ)在土柱中的迁移速度研究

报道了 3 H、2 3 7Np在黄土介质中的吸附特性及其迁移速度研究结果。结果表明 ,在该实验条件下 ,2 3 7Np在含水层土壤中的迁移速度为 0 .1 9m/a,滞留因子为 2 4 0 3,吸附比为 5 91 m L/g。

放射性核素在页岩和黄土中的迁移研究

介绍了 8 5Sr和 1 34 Cs在页岩 ,85Sr、1 34 Cs和 6 0 Co在黄土中的迁移研究结果。在页岩中 85Sr、1 34 Cs的滞留因子分别为 80～ 1 0 2和 1 60 0 0 ,分配系数分别为 1 5～ 2 5 m L/ g和 41 85 m L/ g;85Sr、1 34 Cs和 6 0 Co在黄土中的滞留因子分别为 45 0～ 5 3 0、4.1× 1 0 4 ～ 4.6× 1 0 4 和 3 .2× 1 0 4 ～ 3 .6× 1 0 4 ,分配系数分别为 80～ 86m L/ g、7.3× 1 0 3～ 7.5× 1 0 3m L/ g和 5 .7× 1 0 3～ 5 .8× 1 0 3m L/ g。结果表明 ,页岩对 85Sr和 1 34 Cs有较强的吸附性 ,黄土对 85Sr、1 34 Cs和 6 0 Co的吸附性极强。

大亚湾核电站处置场近场介质对核素的吸附性研究

本工作所进行的核素迁移研究是为大亚湾核电站中低放废物处置可行性研究和环境安全评价提供８５Ｓｒ、１３４Ｃｓ、６０Ｃｏ的迁移参数。试验方案为静态试验测定分配系数，动态试验观察核素在介质中的迁移分布状况。试验样品取自大亚湾处置场钻井岩芯和探槽。有五个取样点，取样深度分别为１５ｍ、５－１５ｍ、１－２７ｍ、３－３８ｍ和１０－５０ｍ，共计２８个样品。静态试验表明，同一种土样对三种核素的吸附比差异很大，说明地质介质对核素的吸附具有选择性。三种核素的吸附平衡时间为１２０ｈ。２８个样品的８５Ｓｒ、１３４Ｃｓ和６０Ｃｏ的平均Ｋｄ值分别为９．４×１０ｍｌ／ｇ、２．３×１０３ｍｌ／ｇ和１．３×１０２ｍｌ／ｇ。动态试验运行１００天，流出液中未测出放射性，岩芯柱解体后测量放射性，结果表明８５Ｓｒ比１３４Ｃｓ和６０Ｃｏ迁移的远。试验运行１００天之后，８５Ｓｒ迁移５．５ｃｍ，而１３４Ｃｓ和６０Ｃｏ只迁移２．５ｃｍ。三种核素的滞留因子分别为Ｒｄ（８５Ｓｒ）７．４×１０２，Ｒｄ（１３４Ｃｓ）１．８×１０４和Ｒｄ（６０Ｃｏ）１．０×１０３。试验结果表明：大亚湾处置场近场钻井岩芯和探槽取样对８５Ｓｒ、１３４Ｃｓ和６０Ｃｏ核素具有很强的吸附性。

^(238)Pu在黄土中的吸附特性研究

进行了核素 2 38Pu在黄土 -地下水体系中的分配比受液固相相互作用时间、液固比、液相 p H值等因素影响的研究。实验结果表明 ,在 p H值为 8.3时 ,2 38Pu在黄土中 Kd 值可达 1 .89× 1 0 4 m L/g;当液固比在 5 :1～ 2 0 :1 m L/g范围内并逐渐增大时 ,2 38Pu的 Kd

锶、铯在页岩中迁移的柱渗滤试验

本文介绍了锶、铯在页岩中迁移的柱渗滤试验程序,给出了用氚水试验的水力弥散系数 D_L 和锶、铯的滞留因子以及静态与动态试验结果的比较。试验结果表明,页岩对锶、铯具有高的吸附滞留性。

~3H、Br^-在原状黄土柱中迁移的实验室研究

采用脉冲方式将惰性示踪剂 3H和 Br-同时或单独注入原状黄土柱中 ,研究此两种示踪剂的迁移状况。结果表明 Br-比 3H迁移速度快 。