拓展anti-MoS_(2)单层结构的疆域:稳定性和功能性的理论研究

受二维(2D)过渡金属硫族化合物(TMDs)独特结构和电子性质的启发,我们通过高通量第一性原理计算,筛选了稳定的具有anti-MoS_(2)结构(1T和2H相)的2D硫族化合物X_(2)T(X=过渡金属Sc-Hg和主族元素Li-Ba;T=S、Se和Te).在经过评估的396个候选物中,超过50个X_(2)T(X=Sc,Fe,Y,Zr,Nb,Hf,Ta,IA元素Li-Fr,IIA元素Ca-Ra,N,In,T1和Te;T=S、Se或Te)单层材料在1T/1T’或2H相中表现出优异的热力学、动力学、力学和热学稳定性.这些anti-MoS_(2)二维材料表现出多样的特性,可以是非磁性/磁性金属或非磁性/反铁磁性半导体,杨氏模量常超过MoS_(2),并可能具有负泊松比.基于过渡金属的单层容易被O_(2)氧化,其中一些表现出高N_(2)解离活性.氧/氮表面饱和可以抑制过渡金属磁性并增加材料的能带间隙.值得注意的是,在表面原子被氧饱和后,2H-Fe_(2)S单层仍能保持强大的反铁磁性.此外,基于过渡金属的X_(2)T薄片有望作为高效析氢反应的电催化剂.这项研究为二维材料领域增添了新成员,提供了多样的性质与功能,并拓宽了它们的潜在应用领域.

具有多种性质的新型二维Janus家族:拉胀行为、应变可调的光催化剂、高居里温度铁磁体和压电量子反常霍尔绝缘体

发现新的二维材料并探索其独特性质与潜在应用是凝聚态物理与材料科学的重要课题.在此,我们基于在实验和计算中报道的具有多种性质的新型方晶格S-XS2二维材料,通过密度泛函理论计算,确定了7种具有近似方晶格的新型二维Janus S-XSSe (X=Si,Sn,V,Cr,Mo,Re和Os)单层材料.值得注意的是,S-SiSSe和S-SnSSe单层都具有拉胀行为,此外,由于具有合适的带边位置、可见光区的高效吸收系数和较大的载流子迁移率差,它们是潜在的光催化剂,而且光催化性能还可以通过改变pH值和施加双轴应变来提高.在不考虑自旋轨道耦合(SOC)时,S-VSSe,S-CrSSe和S-MoSSe是铁磁半金属,并具有较高的居里温度TC(分别为210,810和390 K).加入SOC后,S-VSSe成为量子反常霍尔(QAH)绝缘体,具有较大的带隙(45.4 meV)和一个手性边缘态(陈数C=-1).通过对半导体S-XSSe (X=Si,Sn,V)单层的对称性分析,基底面上的单轴应变只能诱发面外压电响应.其中,S-VSSe的面外压电系数d31和d32最大,分别为-0.013和0.025 pm V-1.压电性、拓扑性和铁磁性的共存使单层S-VSSe成为具有大带隙和高TC的多功能自旋电子学应用的潜在平台.我们的理论工作将给二维材料增添新家族,并有望带来更广阔的应用.