气溶胶粒径吸湿增长多因素影响的GAM模型

该文利用成都市2017年10-12月浊度计、黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物分析仪的逐时观测数据,以及该时段同时次大气能见度(V)、相对湿度(RH)和二氧化氮(NO2)监测资料,通过免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子(Gf),分析了以RH为单变量Gf(RH)参数化方案的模拟偏差,并基于广义可加模型系统探讨了Gf对多因素变化的响应关系。结果表明:(1)Gf(RH)参数化方案在低相对湿度条件下(RH<85%)均能很好地模拟Gf随相对湿度的变化特征,但在高相对湿度条件下(RH>85%)的拟合值则会出现较大的偏差。(2)利用多元递归法和方差膨胀因子(VIF)相结合构建了RH、C_(BC)、C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0的解释变量集(C_(BC)、C_(PM1)、C_(PM2.5)、C_(PM1)0分别为BC、PM1、PM2.5、PM10的质量浓度),其中RH和C_(BC)对Gf影响较大,对应单变量GAM模型中的调整判定系数(R2)分别为0.78和0.17;C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0对Gf影响相对较小,对应单变量GAM模型中的调整判定系数(R2)分别为0.08、0.12和0.03。(3)以RH、C_(BC)、C_(BC)/C_(PM1)、C_(PM1)/C_(PM2.5)和C_(PM2.5)/C_(PM1)0为自变量构建了Gf多因素影响的GAM模型,对应的调整判定系数(R2)和压轴回归决定系数(R2)分别为0.868和0.872,降低了在高相对湿度条件下(RH>85%)的拟合偏差,显著提升了霾天气条件下气溶胶粒径吸湿增长因子的模拟效果。

气溶胶散射吸湿增长因子对霾强度变化的响应特征

基于成都市2017年10-12月浊度计和黑碳仪的逐时观测数据,结合该时段同时次的能见度(V)、相对湿度(H_(R))、二氧化氮(NO_(2))以及细颗粒物(PM_(2.5))浓度监测资料,利用光学综合法计算气溶胶散射吸湿增长因子,分析霾强度(轻微、轻度、中度和重度)变化对气溶胶散射吸湿增长因子的影响。结果表明:(1)不同霾强度下的气溶胶散射吸湿增长因子均服从对数正态分布,该分布函数的数学期望与方差随霾强度的增加而增大。(2)气溶胶吸湿性随霾强度的增加而增强,对轻微、轻度、中度和重度霾而言,强吸湿模态占比分别为6.2%、11.4%、50.8%和84.5%。(3)分别构建了轻微、轻度、中度和重度霾强度下的二次多项式散射吸湿增长模型,对应全样本模拟值与实测值的决定系数(R^(2))分别为0.684、0.627、0.729和0.786,即气溶胶散射吸湿增长模型对样本的选择非常敏感,其泛化性能随霾强度的增加而增强。

青藏高原瓦里关站黑碳气溶胶长期演变特征及来源分析

为了解青藏高原黑碳气溶胶的长期演变特征及来源,使用1994年7月至2017年7月共24 a的中国瓦里关全球大气本底站等效黑碳浓度地面观测数据,1994年8月至2004年6月的风向、风速地面观测数据,美国国家环境预测中心/国家大气研究中心全球再分析气象数据,分析了青藏高原中国瓦里关全球大气本底站测量的等效黑碳浓度的长期演变特征及输送特征。在此基础上利用拉格朗日混合单粒子轨道模型、浓度权重轨迹分析方法分析了黑碳污染气团的区域输送路径及潜在来源。结果表明,瓦里关站的等效黑碳浓度在24 a间先升后降,在2012年达到浓度高值,随后降低。24 a月平均浓度最高值出现在4月,最低值出现在11月。等效黑碳浓度的日变化特征在不同季节表现不同,春、夏、秋季均为双峰特征,峰值出现在凌晨和午后,冬季日变化较为平缓。等效黑碳浓度与风向密切相关,年均浓度最高值出现在东东北风向,次高值出现在东风向。通过浓度权重轨迹方法对黑碳污染气团的潜在来源分析可以看出,污染物主要来自瓦里关站的西南和东南方向。

成都冬季“干”气溶胶等效复折射率变化特征研究

基于成都市2017年12月逐时的“干”气溶胶散射系数和吸收系数观测数据,结合该时段同时次GRIMM180环境颗粒物分析仪的监测资料,利用免疫进化算法一体化反演550nm波长处“干”气溶胶等效复折射率的实部和虚部,并对其冬季变化特征进行了研究,结果表明:“干”气溶胶等效复折射率实部和虚部分别为(1.547±0.0552)和(0.0197±0.00604).“干”气溶胶等效复折射率实部和虚部的日变化形态基本一致,主要表现为“单谷型”特征,二者的谷值出现时段位于15:00~18:00.在日时间尺度上而言,“干”气溶胶等效复折射率实部与质量浓度统计上对其散射消光的演化存在协同作用,“干”气溶胶虚部与质量浓度对其吸收消光的演化也存在类似影响.“干”气溶胶等效复折射率虚部是单位质量浓度“干”气溶胶吸收消光能力的重要表征.

成都秋冬季气溶胶散射吸湿增长模型研究

气溶胶散射吸湿增长对大气环境有重要影响,而相关研究在川西地区尚不多见。利用成都市2017年10-12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料以及同时次的环境气象监测数据〔大气能见度、相对湿度(RH)和NO2质量浓度〕,计算了该区域秋冬季气溶胶散射吸湿增长因子f(RH),进而分析该因子随相对湿度的变化特征。主要结论如下:通过多模型对比,确定了二次多项式是表征研究区秋冬季气溶胶散射吸湿增长的最优模型。基于该最优模型的诊断发现,f(RH)随RH的增加而增大,陡增点出现在RH值为86%~87%时。成都地区f(RH)低于珠三角地区,但总体高于京津冀、长三角地区、巴西和葡萄牙的计算值。

气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法

通过Mie散射理论公式构建目标函数,利用免疫进化算法对气溶胶等效复折射率的实部和虚部进行协同优化,据此创新性地提出了气溶胶等效复折射率反演的新途径.基于成都市2017年9～12月逐时的气溶胶散射系数和吸收系数观测数据以及该时段同时次GRIMM180大气颗粒物监测仪的连续监测资料,研究结果表明,气溶胶等效复折射率反演的免疫进化算法不仅是普适的,而且还具有收敛速度快?计算稳定和求解精度高等特点.通过与其它气溶胶等效复折射率反演方法的对比分析,进一步论证了新方法的优势,这为气溶胶等效复折射率演变机理以及气溶胶吸湿性增长模型的后续研究提供了算法保障.

气溶胶粒径吸湿增长与散射吸湿增长的关系

基于成都市2017年10~12月AURORA-3000积分浊度计、AE-31黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料,以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度RH和NO2质量浓度),通过Mie散射理论与免疫进化算法反演气溶胶粒径吸湿增长因子Gf(RH),并利用光学综合法测量气溶胶散射吸湿增长因子f(RH),探究了Gf(RH)与f(RH)之间的关系.结果表明:当RH<85%,Gf(RH)和f(RH)随RH的增加均表现为平缓式增长;当RH>85%,Gf(RH)和f(RH)随RH的增加则均呈现出爆发式增长.Sigmoid函数f(RH)=17.34/(1+e^-2.43·[Gf(RH)-2.15])较好地拟合了f(RH)随Gf(RH)的变化形态,其f(RH)拟合值与测量值之间的决定系数(R^2)和平均相对误差(MRE)分别为0.97和4.01%.利用sigmoid函数计算Gf(RH),模拟了观测时段内一次灰霾演化过程中气溶胶的散射系数bsp(RH)和吸收系数bap,二者的模拟值与测量值基本吻合,对应的R2分别为0.99和0.98,MRE分别为2.94%和5.24%.

免疫进化算法反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子

通过对大气消光系数进行组分分解,并借助米散射理论,构建了以均匀混合气溶胶吸湿增长因子为唯一变量的目标函数.进一步利用免疫进化算法优化该目标函数,提出了一种针对均匀混合气溶胶吸湿增长因子的反演算法.基于成都市2017年10-12月浊度计,黑碳仪和GRIMM180环境颗粒物监测仪的地面逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度,相对湿度RH和NO2质量浓度),评估了算法的性能及其适用性.结果表明:对所有测试样本而言,反演均匀混合气溶胶吸湿增长因子的免疫进化算法均能快速收敛到全局最优解.建立了成都地区秋冬季均匀混合气溶胶吸湿增长模型,该模型显著提升了环境条件下气溶胶散射系数的模拟精度,其模拟值与实测值之间的平均相对误差仅为12.7%.该反演算法的普适性可为气溶胶吸湿性及其辐射强迫效应的后续研究提供算法保障.

绵阳重污染天气机动车限行对空气质量的影响研究

为应对2017年底绵阳出现的一次重污染天气,绵阳政府于2017年12月25日0时至29日12时首次实行了机动车尾号限行措施。利用2017年12月20日至2018年1月2日绵阳4个国控环境质量监测站点的CO、NO2、SO2、O3、PM2.5、PM10的数据分析限行前后的污染物浓度变化特征,并结合气象数据进行污染成因分析。结果表明,大气颗粒物PM2.5和PM10是此次重污染天气的首要污染物,机动车尾号限行措施对PM2.5和PM10有一定的减排效果。机动车尾号限行措施对NO2、SO2、O3具有明显的减排效果,而对CO几乎没有减排效果。限行前和限行期大气颗粒物主要来源于化学转化形成的二次颗粒物,而限行后则转为沙尘、扬尘等一次颗粒物。江油对绵阳大气颗粒物PM2.5、PM10影响很大,气流轨迹出现频率高,大气颗粒物浓度也高,有必要考虑进行区域联防联控。

成都市冬季大气消光系数及其组成的特征研究

由于气溶胶吸湿增长的复杂性和不确定性,大气消光的演化机理至今尚不十分清晰.为此,利用成都市2017年12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料,结合同时次的环境气象监测数据,系统研究了该区域冬季对应550 nm大气消光系数及其组成的特征.结果表明:①观测期间大气消光系数为(1173.42±641.21) Mm^(-1),其中"干"气溶胶散射系数、"干"气溶胶吸收系数、干洁大气散射系数、气态污染物吸收系数和气溶胶吸湿性消光系数对其平均贡献率分别是53.02%、6.54%、1.50%、1.65%和37.29%.②大气消光系数、"干"气溶胶散射系数和气溶胶吸湿性消光系数的日变化为"单峰单谷型",而"干"气溶胶吸收系数和气态污染物吸收系数的日变化则分别表现为"单谷型"和"双峰双谷型".③明确了单位质量大气消光系数及其组成随相对湿度的变化特征,并就其各自成因进行了分析.

两种气溶胶消光吸湿增长因子的适用性分析

分别以干燥环境下的平均单位质量气溶胶消光系数和湿环境下烘干气溶胶的散射消光系数为基准,提出了与之对应的两种气溶胶消光吸湿增长因子f1(RH)和f2(RH)。基于成都市2017年10—12月浊度仪和黑碳仪的逐时观测资料以及该时段同时次的环境气象监测数据(大气能见度、相对湿度以及NO2和PM(10)的质量浓度),针对上述两种气溶胶消光吸湿增长因子进行了系统的对比分析。主要结论如下:1)f1(RH)和f2(RH)均能表征气溶胶吸湿性的光学效应,二者的判决系数为0.90(通过了α=0.01的显著性检验);2)多模型的比对结果表明,二次多项式函数较好地拟合了f1(RH)和f2(RH)随相对湿度的变化特征;3)f1(RH)和f2(RH)的均值之比随相对湿度的增加而增大。进一步研究指出,烘干气溶胶的散射消光系数对相对湿度变化的显著响应关系是导致f1(RH)和f2(RH)非一致性演化的根本原因。

“干”气溶胶等效复折射率与其质量浓度指标的相关性研究

基于成都市2017年9月至12月逐时的气溶胶散射系数和吸收系数观测数据以及该时段同时次GRIMM180环境颗粒物监测仪的监测资料,利用免疫进化算法求解550nm波长处“干”气溶胶等效复折射率的实部和虚部,探讨了其与主要气溶胶质量浓度指标的相关性。结果发现:“干”气溶胶等效复折射率实部和虚部分别为1.55±0.045和0.022±0.0075。针对“干”气溶胶等效复折射率实部的变化,最重要的质量浓度指标是粒径小于1μm的颗粒物分别与粒径小于10μm和2.5μm颗粒物的质量浓度之比,对应的决定系数分别为0.53和0.21。针对“干”气溶胶等效复折射率虚部的变化,最重要的质量浓度指标是黑碳分别与粒径小于10μm和2.5μm颗粒物的质量浓度之比,对应的决定系数分别为0.47和0.42。