助剂Pr6O11掺杂对CeO_(2)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)材料及其负载单Pd三效催化剂性能的影响研究

助剂表面改性是提高铈基材料热稳定性、还原性能及其负载单Pd三效催化剂低温活性的经典方法之一。揭示助剂表面改性的作用机制,对于研发高性能CeO_(2)-ZrO_(2)-Al_(2)O_(3)(CZA)材料,满足日趋严格的汽油车尾气污染物排放标准,解决尾气污染具有现实意义。基于引入助剂Pr_(6)O_(11)可以提升CZA的低温还原性能,进一步研究了不同Pr_(6)O_(11)含量(0、3%、5%、7%和9%,质量分数)对其氧化还原性能和热稳定性的影响。N_(2)吸/脱附、X射线衍射(XRD)、H_(2)-程序升温还原(H_(2)-TPR)和储氧量等表征结果表明,Pr_(6)O_(11)的表面改性可在一定程度上降低CeO_(2)-ZrO_(2)(CZ)纳米晶的烧结驱动力,抑制CZ晶粒烧结。同时,引入Pr_(6)O_(11)促进材料产生了更多氧空位,从而提高了其还原性能和储氧性能。其中,Pr_(6)O_(11)含量为5%时,改性CZA表现出最佳的热稳定性、还原性能和储氧性能,1000℃下老化4 h后比表面积和孔容最大(85 m^(2)/g和0.33 mL/g),CZ晶粒尺寸最小(6.9 nm),还原峰温低至532℃,400℃储氧量增至109μmol/g。因此,该改性CZA负载的单Pd三效催化剂表现出最优的催化活性,其CO、NO、C3H8和C3H6的t50(污染物转化率为50%时所需温度)较未改性催化剂分别降低了6℃、15℃、18℃和6℃。综上,在CZA材料中添加适量的Pr_(6)O_(11),可有效提高其负载单Pd三效催化剂的低温活性。该方法简单经济,具有较好的应用前景。