空间异质的双层空心球催化剂制备及等离子体催化CO_(2)还原研究

催化剂空间结构与催化性能密切相关。采用水热法可宏量制备环境友好型且均匀的生物质碳球作为模板,通过浸渍法吸附金属离子,并结合二次表面包覆SiO_(2),制备了空间异质的金属氧化物@SiO_(2)空心球催化剂(MO@SiO_(2))。通过控制实验条件(浓度,时间等),可以简单灵活地制备外层二氧化硅厚度和内层金属氧化物种类可调变的多种空间异质空心结构。表征了所制备的各类催化剂,详细分析研究了催化剂的形貌、组分等。通过测试等离子体CO_(2)催化加氢,发现CoO_(x)(36 h)@SiO_(x)(6 h)的效果最好。此种空间异质的空心结构为研究工业气体催化提供了很好的反应空间,是微纳米反应器耦合低温等离子体催化研究串联反应的优良体系。

层序空间多孔结构TiO_(2)实现高效光催化CO_(2)还原

以葡萄糖为原料,经一步水热法生成葡萄糖基碳球(GCs),粒径约500nm,利用微乳液聚合法合成粒径约270nm的聚苯乙烯微球(PSs)。通过真空抽滤,制备了GCs和PSs层层组装的多级模板,TiCl_(4)完全浸润模板并经干燥和高温煅烧,获得了空间层序多级孔结构的TiO_(2)。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N_(2)吸附-脱附等手段表征了所制备催化剂的形貌、组分和孔结构。在饱和CO_(2)气氛下加入H_(2)O,利用催化剂在模拟太阳光条件进行光催化还原试验。结果表明:经过7h的光催化测试,相较于商用P25和无空间结构的TiO_(2),层序空间多孔TiO_(2)生成还原产物CO的产率均得到明显提高。其中,空间复合多级孔TiO_(2)在结构失配的情况下仍表现出较高的CO产率。结合实验结果和表征证实:纳米微球层所形成的层序空间多孔TiO_(2)具有较高的比表面积和丰富的孔结构,有利于形成大量表面活性位点。三维网状多孔结构暴露出的氧空位缺陷提供了有效的光生载流子传输通道,增强了光生电子和空穴的分离,促进了光生电子参与还原过程,最终提高了CO_(2)转化为CO的效率。