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二氧化碳加氢制甲醇催化剂研究进展 被引量:6
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作者 林代峰 张臻 +2 位作者 罗永晋 钱庆荣 陈庆华 《现代化工》 CAS CSCD 北大核心 2021年第6期11-16,共6页
详细阐述了Cu基催化剂的研究进展,重点从催化剂的反应机理、构效关系和活性位点进行了讨论。此外还概述了贵金属催化剂、In_(2)O_(3)基催化剂和其他新型催化剂的最新进展,以增强当前对CO_(2)加氢制甲醇的理解。最后,对现有催化剂存在的... 详细阐述了Cu基催化剂的研究进展,重点从催化剂的反应机理、构效关系和活性位点进行了讨论。此外还概述了贵金属催化剂、In_(2)O_(3)基催化剂和其他新型催化剂的最新进展,以增强当前对CO_(2)加氢制甲醇的理解。最后,对现有催化剂存在的问题进行了分析,并提出了今后可能的研究方向。 展开更多
关键词 二氧化碳加氢 甲醇 催化剂 反应机理 构效关系
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用于氯乙烯废气高效催化氧化的Ce-Cu-W-O微球的新颖合成
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作者 冯晓珊 郑颖滨 +6 位作者 林代峰 吴恩惠 罗永晋 游钰锋 薛珲 钱庆荣 陈庆华 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2020年第12期1864-1872,共9页
含氯挥发性有机物(CVOC)氯乙烯(VC)出现在工业生产聚氯乙烯(PVC)的尾气中,其具有高毒性和环境稳定性,若直接排放到大气中,会引起环境污染和威胁人类健康,因此有效的去除CVOC至关重要.在众多处理技术,催化氧化法具有反应温度低、能耗少... 含氯挥发性有机物(CVOC)氯乙烯(VC)出现在工业生产聚氯乙烯(PVC)的尾气中,其具有高毒性和环境稳定性,若直接排放到大气中,会引起环境污染和威胁人类健康,因此有效的去除CVOC至关重要.在众多处理技术,催化氧化法具有反应温度低、能耗少、避免二次污染等优点,因而备受关注.用于CVOC催化氧化的催化剂包含贵金属和非贵金属催化剂,后者因为具有较低的成本和较好的抗氯中毒能力而广受研究.CVOC氧化催化剂通常需要具备酸性位和氧化还原位,酸性位用来吸附活化CVOC分子,而氧化还原位对应深度氧化能力.过渡金属氧化物CeO2具有良好的储氧能力和氧化还原性而被作为催化材料应用于CVOC的催化氧化,但深度氧化能力不佳.研究发现,复合Cu氧化物可以提高CeO2的氧化还原性,继而提升催化剂对CVOC的氧化能力,但酸性不足仍然限制了氯乙烯低温完全氧化的能力.为此,可以尝试在Ce-Cu复合氧化物中引入氧化钨来提高催化剂的酸性,但往往削弱了催化剂的氧化还原性,且酸性位大多分布在催化剂体相中,无法充分发挥其对VC分子的吸附活化.基于此,本文利用钨酸铵随水热时间延长而逐渐溶解并扩散W离子的这一特性,通过一步水热法设计合成了表面富集W物种和高分散精细Cu物种的Ce-Cu-W-O微球,其相对于Ce-Cu-O催化剂具有同时更好的酸性和氧化还原性,从而表现出对VC优异的深度氧化能力和热稳定性.通过扫描电子显微镜,X射线能谱和X射线衍射分析,我们解析了Ce-Cu-W-O微球上不同元素组分在水热过程中的生长阶段和物相状态.NH3程序升温脱附分析验证了W物种的添加将提高Ce-Cu氧化物的酸性.H2程序升温还原分析表明,共沉淀方式引入W会降低Ce-Cu氧化物的氧化还原性,而水热一步法制备Ce-Cu-W-O微球的氧化还原性却得到了改善,归因细小晶粒尺寸CuO物种的生成.此外,拉曼光谱和XPS分析表明,HW-CeCuW催化剂具有更多的氧空位,有利于活性氧物种的迁移.因此,Ce-Cu-W-O微球表现出优异的低温氧化活性(250 oC时的反应速率为2.01×10^-7 mol/(gcat·s))和较高的HCl选择性.同时,Ce-Cu-W-O微球经三次循环测试后性能仅略微下降,且在300℃下进行72 h的耐久性实验中保持稳定的VC转化率和矿化率,表明其良好的热稳定性.本合成策略可以为高效的CVOC催化氧化的金属氧化物催化剂的设计和合成提供一些新思路. 展开更多
关键词 氯乙烯催化氧化 Ce-Cu-W-O微球 钨酸铵溶解性 丰富表面WO3 精细CuO纳米颗粒
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Insight into Superior Visible Light Photocatalytic Activity for Degradation of Dye over Corner-truncated Cubic Ag2O Decorated TiO2 Hollow Nanofibers
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作者 陈艺兰 许玉羡 +3 位作者 林代峰 罗永晋 薛珲 陈庆华 《Chinese Journal of Structural Chemistry》 SCIE CAS CSCD 2020年第3期588-597,380,共11页
Ag2O/TiO2 heterostructure has been constructed by loading corner-truncated cubic Ag2O on the TiO2 hollow nanofibers via an electrospinning-precipitation method. Compared to individual Ag2O and TiO2, Ag2O/TiO2 heterost... Ag2O/TiO2 heterostructure has been constructed by loading corner-truncated cubic Ag2O on the TiO2 hollow nanofibers via an electrospinning-precipitation method. Compared to individual Ag2O and TiO2, Ag2O/TiO2 heterostructure exhibits obviously enhanced photocatalytic activity for the photodegradation of methyl orange(MO) under visible light irradiation. The composite with molar ratio of Ag2O to TiO2 at 4:10 exhibits the best photocatalytic performance with MO degraded 93% in 6 min. The superior activity is mainly attributed to the surface plasmon resonance(SPR) effect of metallic Ag in-situ produced during the photocatalytic process, which can favor electron transfer to the conduction band of TiO2. This leads to the efficient separation of photogenerated carriers, thus a superior photodegradation activity. Moreover, the energy band alignments of Ag2O/TiO2 heterostructure are calculated, which provides strong support for the proposed mechanism. 展开更多
关键词 visible light photocatalysis corner-truncated CUBIC AG2O TiO2 HOLLOW NANOFIBERS surface plasmon resonance heterostructure
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