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光热化学循环分解CO_2的实验与模拟计算研究
被引量:
1
1
作者
林伽毅
张彦威
周俊虎
《能源工程》
2017年第3期49-55,共7页
利用未掺杂TiO_2和铁掺杂的Fe-TiO_2样品进行光热化学循环分解CO_2实验,比较两种样品的性能,并利用第一性原理进行模拟计算,对光热化学循环分解CO_2的可行性和反应机理进行了探究。实验观察到FeTiO_2得到CO产量约为TiO_2的1.36倍,且在...
利用未掺杂TiO_2和铁掺杂的Fe-TiO_2样品进行光热化学循环分解CO_2实验,比较两种样品的性能,并利用第一性原理进行模拟计算,对光热化学循环分解CO_2的可行性和反应机理进行了探究。实验观察到FeTiO_2得到CO产量约为TiO_2的1.36倍,且在连续循环反应过程中表现出良好的稳定性。选取锐钛矿TiO_2(101)及掺铁的Fe-TiO_2(101)表面作为简化的模型,通过对两种模型的氧空位形成能、电子结构和光学性质的计算比较,可以得到:掺Fe后的Fe-TiO_2(101)表面带隙有所减小,降低了体系光激发电子迁移所需的能量;FeTiO_2(101)表面的光吸收强度增强,光反应活性提高;Fe-TiO_2(101)表面的氧空位形成能明显低于纯TiO_2(101)表面,表明掺Fe结构不稳定,容易产生更多的氧空位,以促进后续热化学反应的进行。
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关键词
光热化学循环
溶胶凝胶法
FE掺杂
第一性原理
电子结构
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职称材料
内蒙白音华褐煤中低温热解特性实验
2
作者
章康
王智化
+4 位作者
裴育峰
林伽毅
何勇
李谦
岑可法
《热力发电》
CAS
北大核心
2017年第9期31-38,共8页
为研究温度对内蒙白音华褐煤热解产物的影响规律,采用程序升温法在管式炉反应器上对白音华褐煤在不同温度下(400~600℃)进行热解,利用傅里叶红外光谱仪和氮气等温吸附方法对褐煤半焦化学组分和物理结构的变化规律进行研究,采用GC-MS和...
为研究温度对内蒙白音华褐煤热解产物的影响规律,采用程序升温法在管式炉反应器上对白音华褐煤在不同温度下(400~600℃)进行热解,利用傅里叶红外光谱仪和氮气等温吸附方法对褐煤半焦化学组分和物理结构的变化规律进行研究,采用GC-MS和气相色谱结合在线电子天平的方法分别对焦油成分和各煤气产量进行分析,从而探究了褐煤的热解特性。结果表明:中低温热解条件下,随着热解温度的升高,半焦产率降低,而煤气和焦油的产率逐渐增加;煤气产量中,CO_2最多,但在450℃之后稳定在74.4 mL/g;焦油组成中,脂肪烃和含氧化合物占主要成分,其含氮化合物主要以吡啶环和喹啉环的形式存在,且结构稳定;热解可有效提高褐煤煤阶,增大芳碳率和环缩合度;随着热解温度升高,煤样的平均孔径先增大后减小,比表面积和比孔容积则正好相反,这是挥发分析出、官能团分解和焦油生成的共同结果。
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关键词
褐煤
热解
煤气产量
半焦
焦油
红外光谱图
官能团
孔隙结构
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职称材料
Ni离子替位掺杂TiO2增强光热化学循环还原CO2研究
被引量:
8
3
作者
许辰宇
林伽毅
+7 位作者
潘富强
邓博文
王智化
周俊虎
陈云
马京程
顾志恩
张彦威
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第7期699-707,共9页
利用溶胶凝胶法(Sol-gel)制备纯TiO_2(ST)及Ni掺杂TiO_2(NT)纳米薄膜,将其应用在光热化学循环(PTC)还原CO_2中进行机理研究,并与商用P25(PT)进行对比.结果表明利用NT进行CO_2还原,每个循环得到的平均CO产率最高为5.30μmol/g-cat,分别...
利用溶胶凝胶法(Sol-gel)制备纯TiO_2(ST)及Ni掺杂TiO_2(NT)纳米薄膜,将其应用在光热化学循环(PTC)还原CO_2中进行机理研究,并与商用P25(PT)进行对比.结果表明利用NT进行CO_2还原,每个循环得到的平均CO产率最高为5.30μmol/g-cat,分别是利用ST与PT得到CO产率的3.13倍与2.28倍.利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量色散谱(EDXS)及X射线衍射技术(XRD)研究样品的物质组成、晶体结构与形貌.稳态与时间分辨固体光致发光光谱(PL)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)被用来进行材料光学性能及表面态检测,从而得到反应中激发电子转移机制.利用第一性原理计算研究材料表面氧空位形成能、态密度(DOS)及分态密度(PDOS).结合实验表征与理论计算,理清控制PTC反应进行的关键因子.
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关键词
光热协同
CO2转化
氧空位
Ni替位掺杂
密度泛函计算
原文传递
题名
光热化学循环分解CO_2的实验与模拟计算研究
被引量:
1
1
作者
林伽毅
张彦威
周俊虎
机构
浙江大学能源清洁利用国家重点实验室
出处
《能源工程》
2017年第3期49-55,共7页
文摘
利用未掺杂TiO_2和铁掺杂的Fe-TiO_2样品进行光热化学循环分解CO_2实验,比较两种样品的性能,并利用第一性原理进行模拟计算,对光热化学循环分解CO_2的可行性和反应机理进行了探究。实验观察到FeTiO_2得到CO产量约为TiO_2的1.36倍,且在连续循环反应过程中表现出良好的稳定性。选取锐钛矿TiO_2(101)及掺铁的Fe-TiO_2(101)表面作为简化的模型,通过对两种模型的氧空位形成能、电子结构和光学性质的计算比较,可以得到:掺Fe后的Fe-TiO_2(101)表面带隙有所减小,降低了体系光激发电子迁移所需的能量;FeTiO_2(101)表面的光吸收强度增强,光反应活性提高;Fe-TiO_2(101)表面的氧空位形成能明显低于纯TiO_2(101)表面,表明掺Fe结构不稳定,容易产生更多的氧空位,以促进后续热化学反应的进行。
关键词
光热化学循环
溶胶凝胶法
FE掺杂
第一性原理
电子结构
Keywords
photo-thermochemical cycle
sol-gel method
Fe-doped
first-principles
electronic structure
分类号
X511 [环境科学与工程—环境工程]
下载PDF
职称材料
题名
内蒙白音华褐煤中低温热解特性实验
2
作者
章康
王智化
裴育峰
林伽毅
何勇
李谦
岑可法
机构
浙江大学能源清洁利用国家重点实验室
中国电力工程顾问集团东北电力设计院有限公司
出处
《热力发电》
CAS
北大核心
2017年第9期31-38,共8页
基金
国家重点基础研究发展计划(2012CB214906)
国家自然科学基金资助项目(51422605)~~
文摘
为研究温度对内蒙白音华褐煤热解产物的影响规律,采用程序升温法在管式炉反应器上对白音华褐煤在不同温度下(400~600℃)进行热解,利用傅里叶红外光谱仪和氮气等温吸附方法对褐煤半焦化学组分和物理结构的变化规律进行研究,采用GC-MS和气相色谱结合在线电子天平的方法分别对焦油成分和各煤气产量进行分析,从而探究了褐煤的热解特性。结果表明:中低温热解条件下,随着热解温度的升高,半焦产率降低,而煤气和焦油的产率逐渐增加;煤气产量中,CO_2最多,但在450℃之后稳定在74.4 mL/g;焦油组成中,脂肪烃和含氧化合物占主要成分,其含氮化合物主要以吡啶环和喹啉环的形式存在,且结构稳定;热解可有效提高褐煤煤阶,增大芳碳率和环缩合度;随着热解温度升高,煤样的平均孔径先增大后减小,比表面积和比孔容积则正好相反,这是挥发分析出、官能团分解和焦油生成的共同结果。
关键词
褐煤
热解
煤气产量
半焦
焦油
红外光谱图
官能团
孔隙结构
Keywords
lignite, pyrolysis, gas yield, semi-char, tar, FTIR, functional group, pore structure
分类号
TK16 [动力工程及工程热物理—热能工程]
下载PDF
职称材料
题名
Ni离子替位掺杂TiO2增强光热化学循环还原CO2研究
被引量:
8
3
作者
许辰宇
林伽毅
潘富强
邓博文
王智化
周俊虎
陈云
马京程
顾志恩
张彦威
机构
浙江大学能源清洁利用国家重点实验室
浙江北仑发电有限公司
出处
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017年第7期699-707,共9页
基金
国家自然科学基金创新研究群体项目(No.51621005)
国家自然科学基金(No.51276170)
中央高校基本科研业务费专项资金(No.2017FZA4014)资助项目~~
文摘
利用溶胶凝胶法(Sol-gel)制备纯TiO_2(ST)及Ni掺杂TiO_2(NT)纳米薄膜,将其应用在光热化学循环(PTC)还原CO_2中进行机理研究,并与商用P25(PT)进行对比.结果表明利用NT进行CO_2还原,每个循环得到的平均CO产率最高为5.30μmol/g-cat,分别是利用ST与PT得到CO产率的3.13倍与2.28倍.利用扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线能量色散谱(EDXS)及X射线衍射技术(XRD)研究样品的物质组成、晶体结构与形貌.稳态与时间分辨固体光致发光光谱(PL)、紫外可见漫反射光谱(UV-vis DRS)和X射线光电子能谱(XPS)被用来进行材料光学性能及表面态检测,从而得到反应中激发电子转移机制.利用第一性原理计算研究材料表面氧空位形成能、态密度(DOS)及分态密度(PDOS).结合实验表征与理论计算,理清控制PTC反应进行的关键因子.
关键词
光热协同
CO2转化
氧空位
Ni替位掺杂
密度泛函计算
Keywords
photo-thermal synergy
CO2 conversion
oxygen vacancy
Ni substituted doping
DFT calculation
分类号
O642.3 [理学—物理化学]
O644.1 [理学—物理化学]
原文传递
题名
作者
出处
发文年
被引量
操作
1
光热化学循环分解CO_2的实验与模拟计算研究
林伽毅
张彦威
周俊虎
《能源工程》
2017
1
下载PDF
职称材料
2
内蒙白音华褐煤中低温热解特性实验
章康
王智化
裴育峰
林伽毅
何勇
李谦
岑可法
《热力发电》
CAS
北大核心
2017
0
下载PDF
职称材料
3
Ni离子替位掺杂TiO2增强光热化学循环还原CO2研究
许辰宇
林伽毅
潘富强
邓博文
王智化
周俊虎
陈云
马京程
顾志恩
张彦威
《化学学报》
SCIE
CAS
CSCD
北大核心
2017
8
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