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燃料电池金属间Pt-M合金氧还原催化剂的设计原理及合成方法 被引量:2
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作者 刘轩 梁嘉顺 李箐 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2023年第2期17-26,共10页
开发用于氧还原反应(ORR)的高性能Pt-M(M=过渡金属)金属间合金催化剂是实现质子交换膜燃料电池(PEMFC)大规模应用的关键.因此迫切需要明确设计和制备具有高ORR活性和稳定性的金属间Pt-M催化剂的一般规则.本文首先概述了无序-有序相变的... 开发用于氧还原反应(ORR)的高性能Pt-M(M=过渡金属)金属间合金催化剂是实现质子交换膜燃料电池(PEMFC)大规模应用的关键.因此迫切需要明确设计和制备具有高ORR活性和稳定性的金属间Pt-M催化剂的一般规则.本文首先概述了无序-有序相变的热力学和动力学基本原理,然后介绍了本课题组在合成L10有序结构的Pt-M金属间纳米晶(iNC)方面的研究结果,进一步阐述了提高L10-Pt-M燃料电池ORR催化剂的活性和稳定性的有效策略.关于铂基金属间纳米晶的合成,本课题组基于高温相变扩散动力学发展了空位介导原子扩散的方法用于合成全有序铂基金属间纳米晶.铂基金属间纳米晶通常是通过高温退火制得,但该过程中原子的快速扩散会加剧奥斯特瓦尔德熟化和材料烧结,进而导致催化剂活性下降.对纳米晶进行包覆或者限域虽然能够在一定程度上降低高温退火过程中的颗粒团聚,但是原子扩散受限也导致难以获得完全有序的纳米晶.空位扩散是金属纳米晶有序转变过程中的主要扩散过程,可以在退火前驱体中构建Pt/MO_(x)界面.本课题组发展了空位介导原子扩散促进铂基合金有序化的方法,制得了一系列用于ORR反应的超细Pt-M(M=Fe,Co,Ni,Zn等)金属间纳米晶催化剂,实现了铂基金属间纳米晶的高效制备.关于铂基金属间纳米晶催化剂的活性调控,本课题组基于应变效应的调控策略开发了多种具有高氧还原活性的铂基金属间纳米晶催化剂.根据理论预测的铂表面最佳氧物种吸附能,通过掺杂钨原子调控表面应变,有效削弱了L1_(0)-PtCo纳米晶表面的过度应变,制得的催化剂表现出良好的催化活性.此外,介绍了双轴应变介导的高活性L1_(0)-PtZn/Pt-C催化剂,独特的表面应变模式使其在氧还原反应中表现出较好的催化活性,并在燃料电池器件中表现出较好的质量活性与功率密度.关于铂基金属间纳米晶催化剂稳定性的提升,本课题组基于腐蚀热力学与热力学原理发展了多种提升金属间纳米晶催化剂稳定性的方法.铂基金属间纳米晶组元间独特的强轨道相互作用在提升催化稳定性方面表现出明显优势,基于此,开发了具有强Pt(5d)-Ni/Co(3d)相互作用的C-L1_(0)-PtNi_(0.8)Co_(0.2)催化剂,其在加速稳定性测试后表现出良好的稳定性.此外,根据稳定表面的纳米表面工程方法,制备了低表面能的L10-W-Pt Co纳米晶,该催化剂在燃料电池测试中表现出较好的稳定性.针对催化剂的溶解腐蚀,本课题组开发了具有高表面空位形成能的L1_(0)-PtZn/Pt-C催化剂,有效降低了催化剂在燃料电池中的性能衰减,并且通过理论计算,揭示了金属间相结构热力学参数(形成能)与腐蚀过程动力学参数(空位形成能)的相关关系,有望为后续开发高稳定性铂基氧还原催化剂提供理论参考.综上,本文为未来应用于PEMFC和其他电化学能量转换技术的Pt-M金属间合金ORR催化剂的研究和开发提供一些借鉴. 展开更多
关键词 燃料电池 氧还原反应 铂基合金 金属间化合物 L10有序结构
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提升燃料电池铂基催化剂稳定性的原理、策略与方法 被引量:7
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作者 梁嘉顺 刘轩 李箐 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2021年第9期148-163,共16页
质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高转化效率、高功率密度以及低污染等优点,目前受到广泛关注。燃料电池的性能主要受限于阴极的氧还原反应,其成本也受限于阴极催化剂。目前人们已经设计了许多策略、开发了许多催化剂,特别是铂基合金催化... 质子交换膜燃料电池(PEMFC)具有高转化效率、高功率密度以及低污染等优点,目前受到广泛关注。燃料电池的性能主要受限于阴极的氧还原反应,其成本也受限于阴极催化剂。目前人们已经设计了许多策略、开发了许多催化剂,特别是铂基合金催化剂,来加快氧还原反应的速率,提高燃料电池性能。然而,由于过渡金属的溶解以及纳米粒子的团聚等问题,氧还原催化剂以及燃料电池的长效稳定性仍然存在问题。如何设计高效、高稳定的燃料电池阴极催化剂,对于进一步推动燃料电池的应用十分关键。针对燃料电池阴极催化剂稳定性的问题,本文综述了近年来提升燃料电池铂基催化剂稳定性的原理、策略与方法,首先我们从热力学和动力学上阐述影响催化剂稳定性的原因及其调控原理。随后,我们将概述一些具有代表性的提升催化剂稳定性的策略和方法。最后,我们对未来发展方向进行了总结与展望。 展开更多
关键词 质子交换膜燃料电池 电催化 氧还原反应 铂基催化剂 稳定性
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国家主权与教育主权 被引量:4
3
作者 梁嘉顺 《学术问题研究》 2007年第2期89-94,共6页
教育主权是国家主权的下位概念,基于国家主权学说理论的发展和变化,导致教育主权概念的外延。由于发展中国家和发达国家在国家主权原则上的分岐,以及国家主权在实践上的一些新取向,因此,有必要充分重视和进一步探讨教育主权的新观念、... 教育主权是国家主权的下位概念,基于国家主权学说理论的发展和变化,导致教育主权概念的外延。由于发展中国家和发达国家在国家主权原则上的分岐,以及国家主权在实践上的一些新取向,因此,有必要充分重视和进一步探讨教育主权的新观念、新思维。 展开更多
关键词 主权 国家主权 文化主权 教育主权
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中国私学的发展与反思 被引量:3
4
作者 梁嘉顺 《学术问题研究》 2006年第1期85-96,共12页
中国私学源远流长,在几千年的历史积淀中形成了学在民间、尊师重教、兴学办学等一系列优良的教育传统。本文通过对中国古代私学,以及现当代私学的比较研究中,发现在中国私学的历史长河中闪烁着许多与现代办学理念相吻合的闪光点,如独立... 中国私学源远流长,在几千年的历史积淀中形成了学在民间、尊师重教、兴学办学等一系列优良的教育传统。本文通过对中国古代私学,以及现当代私学的比较研究中,发现在中国私学的历史长河中闪烁着许多与现代办学理念相吻合的闪光点,如独立办学,学校自治,学术自由,百家争鸣,相互融汇,兼容并蓄,尊重知识,尊重人才等。从而对中国现行的教育体制,特别是中国私学教育体制进行反思,指出,中国现行高等教育的改革必须与国家制度现代化并行共生,没有国家制度现代化,就没有中国私学的辉煌。 展开更多
关键词 中国 古代私学 现当代私学 发展 反思
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教育政策与教育主权 被引量:3
5
作者 梁嘉顺 《学术问题研究》 2008年第1期85-91,共7页
作好教育主权层次论的研究,应从政策学角度探讨教育主权,通过对共和国成立以来各个历史时期教育政策的回顾,分析教育政策的基本特征和本质属性,探索教育主权与教育政策的内在联系。
关键词 教育政策 教育主权
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1990年中国土木工程学会混凝土及预应力混凝土学会学术论文综述
6
作者 梁嘉顺 《陕西建筑》 1990年第4期1-6,共6页
关键词 中国 混凝土 预应力 论文 综述
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外国私学的现状与启示
7
作者 梁嘉顺 《学术问题研究》 2006年第2期4-11,共8页
世界私学源远流长,从四大文明古国到当今工业发达国家,私学的发展完全是建立在社会进步与民族盛衰的历史上。通过对当代私学蓬勃发展和成效显著的若干有代表性国家进行比较研究,以及对国家私学观、现代大学理念、大学自治与学术自由、... 世界私学源远流长,从四大文明古国到当今工业发达国家,私学的发展完全是建立在社会进步与民族盛衰的历史上。通过对当代私学蓬勃发展和成效显著的若干有代表性国家进行比较研究,以及对国家私学观、现代大学理念、大学自治与学术自由、国际化与全球化、人力资本理论和可持续发展等方面的探讨,以期对中国私学的重建和发展有所启示。 展开更多
关键词 外国 私学 现状 启示
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教育全球化趋势与中国私立高等教育的发展
8
作者 梁嘉顺 《学术问题研究》 2007年第1期6-12,共7页
面对教育全球化进程,面对中国入世后对教育服务贸易的承诺,中国教育体制和教育发展既面临着向现代化转型的历史机遇,同时也面临着严峻的挑战。教育全球化对中国传统教育观念、中国教育市场以及中国教育结构等方面所产生的冲击,给中国私... 面对教育全球化进程,面对中国入世后对教育服务贸易的承诺,中国教育体制和教育发展既面临着向现代化转型的历史机遇,同时也面临着严峻的挑战。教育全球化对中国传统教育观念、中国教育市场以及中国教育结构等方面所产生的冲击,给中国私立高等教育发展提出了必须应对的策略。 展开更多
关键词 教育全球化 私立高等教育
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Regulating Pd‐catalysis for electrocatalytic CO_(2) reduction to formate via intermetallic PdBi nanosheets
9
作者 Linfeng Xie Xuan Liu +6 位作者 Fanyang Huang Jiashun Liang Jianyun Liu Tanyuan Wang Liming Yang Ruiguo Cao Qing Li 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE EI CAS CSCD 2022年第7期1680-1686,共7页
Electrocatalytic CO_(2) reduction plays an important role in the reduction of the CO_(2) concentration in atmosphere and consequently the mitigation of greenhouse effects.Pd has been extensively inves‐tigated as an e... Electrocatalytic CO_(2) reduction plays an important role in the reduction of the CO_(2) concentration in atmosphere and consequently the mitigation of greenhouse effects.Pd has been extensively inves‐tigated as an electrocatalyst for the CO_(2) reduction to formate,which is an important raw material in the production of organic chemicals.However,the low selectivity and competitive reaction(hydro‐gen evolution reaction(HER))have hindered the performance of monometallic Pd catalysts.In this paper,intermetallic PdBi nanosheets(NSs)are prepared for efficient CO_(2) reduction to formate.The highest Faradaic efficiency(FE)of formate on fully ordered PdBi NSs reaches 91.9%at−1.0 V vs.RHE,which outperforms that of the disordered PdBi and pure Pd catalysts.Density functional theo‐ry calculations suggest that compared to disordered PdBi NSs,the ordered structure can decrease the free energy barrier of*OCHO(a key intermediate of formate formation)and inhibit H_(2) evolution as well,thereby enhancing the activity and selectivity for formate production. 展开更多
关键词 CO_(2)reduction Electrocatalysis FORMATE Palladium Intermetallic compound NANOSHEET
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