溶解性黑碳促进水环境中四环素的光降解

具有固碳功能的生物炭材料在土壤修复和水体污染治理中的大规模施用导致了溶解性黑碳的(dissolved black carbon,DBC)的大量释放,其在污染物的环境地球化学过程发挥着重要作用.相比于天然溶解有机质,DBC稠环度高、芳香性强、分子量小,有更高的光电转化效率,更易产生活性中间体促进有机污染物的光降解.但不同热解温度(heating temperature,HTT)和生物质类型的DBC对水环境中抗生素(antibiotics,ATs)的光降解影响尚有待深入研究.本文选取不同HTT(300—600℃)的芦苇和芦竹生物炭制备DBC,表征其基本理化性质及结构特征,研究其对水环境中典型ATs四环素(tetracycline,TC)光降解过程的影响,探究关键水环境条件的影响.结果表明,随着HTT升高,两类DBC的有机碳含量呈先升高后降低趋势,平均分子量呈先降低后增加趋势;芳香性官能团含量增加,芳香性增强,腐殖酸和富里酸类物质含量升高.所有DBC均促进了TC的光降解(16.3%—97.0%),促进效果随HTT的升高而呈上升趋势.HTT相同时,芦竹DBC对TC光降解的促进效果高于芦苇DBC.水环境中常见阴离子(NO_(3)^(-)、HCO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-))及阳离子(Fe^(3+)、Ca^(2+))均在不同程度上抑制了TC的光降解;碱性(pH 7—11)环境中DBC对TC光降解的促进作用强于酸性(pH 3—5)环境.活性中间体猝灭实验表明DBC对TC光降解的促进作用主要由三重激发态DBC(3DBC*)主导.本研究拓展了人们对水环境中DBC环境行为及其对共存ATs归趋的理解,为水环境中ATs环境过程和生态风险的预测提供了理论依据.

热解温度和时间对香蒲生物炭性质的影响及生态风险评估

以典型湿地挺水植物香蒲(Typha angustifolia)为原料,采用慢速限氧热解法在200~500℃下分别热解2 h和6 h制备香蒲生物炭(TBCs),探究热解温度和热解时间对TBCs基本性质的影响,同时以微生物大肠杆菌HB101(E.coli HB101)和农作物油葵(Helianthus annuus)种子为受试生物,初步评估了其生态风险.结果表明,热解时间2 h和6 h对TBCs的性质无明显影响,而热解温度显著影响TBCs的性质.随热解温度的升高,TBCs产率降低;碳(C)和灰分含量增加,氢(H)和氧(O)含量逐渐降低;pH显著增加;表面孔隙结构增加;含氧官能团减少,芳香化程度增加;养分元素总磷(TP)和钾(K)含量显著增加.TBCs中溶解性有机质(DOM)的主要组分为腐殖酸类物质和富里酸类物质,随热解温度升高,腐殖酸类物质含量降低,富里酸类物质含量升高.所有TBCs对E.coli HB101生长和油葵种子萌发无显著影响,表明实验条件下TBCs无潜在生态风险.本研究为湿地废弃生物质资源化利用提供了一种新途径,同时也为筛选适用于贫瘠土壤改良的BC改良剂提供了重要的理论依据.