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电催化氧化木质素解聚:温和高效的生物质增值策略
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作者 徐佳宁 白文静 +2 位作者 楼雨寒 于海鹏 窦烁 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 2023年第5期304-315,共12页
木质素是一种天然可再生芳香族聚合物,通过催化反应过程可实现其解聚制备芳香族化学品,其高附加值转化对实现生物燃料、精细化学品和大宗化学品的绿色生产具有重要意义.其中,电催化氧化解聚为木质素的高值化利用提供了一种高效节能途径... 木质素是一种天然可再生芳香族聚合物,通过催化反应过程可实现其解聚制备芳香族化学品,其高附加值转化对实现生物燃料、精细化学品和大宗化学品的绿色生产具有重要意义.其中,电催化氧化解聚为木质素的高值化利用提供了一种高效节能途径.凭借电催化过程中电位或电流易于调节的特性,可实现产物的选择性和反应物转化率的有效调控.但实现木质素的可控降解,首先需对其解聚机理充分了解掌握.其中,由催化剂、电解质和催化反应池等组成的电催化系统均需合理设计.本文以木质素解聚过程中C—C键和C—O键的断裂机理为基础,综合评述了近年来木质素及其模型化合物在电催化氧化制备芳香族单体过程中不同的断键机制,总结了自由基中间体在C—O和C—C键的高选择性断裂中发挥的决定作用.最后,展望了电催化木质素解聚的发展前景以及面临的挑战. 展开更多
关键词 电催化 木质素解聚 电氧化 模型化合物 反应机理
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低共熔溶剂解离木纤维时木质素缩合对纤维素酶解的影响 被引量:11
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作者 余燕燕 李以琳 +2 位作者 楼雨寒 刘永壮 于海鹏 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2021年第6期101-108,共8页
木质纤维的有效解离是对木质资源进行高附加值利用的前提。近年来兴起的绿色环保、简便易得的低共熔溶剂能有效解离木质纤维,但同时会出现木质素缩合并吸附在纤维素表面的问题,不利于纤维素的后续酶解利用。为探究木质素缩合与纤维素酶... 木质纤维的有效解离是对木质资源进行高附加值利用的前提。近年来兴起的绿色环保、简便易得的低共熔溶剂能有效解离木质纤维,但同时会出现木质素缩合并吸附在纤维素表面的问题,不利于纤维素的后续酶解利用。为探究木质素缩合与纤维素酶解之间的关系,以杨木木粉为原料,选用氯化胆碱/二水草酸低共熔溶剂在110℃下对原料进行加热解离处理,并对分离出的纤维素固含物进行酶解转化。通过扫描电子显微镜、高效液相色谱仪、13 C-1 H二维核磁共振波谱仪对固含物的形貌、组分含量及木质素的结构进行了表征。结果表明:经低共熔溶剂处理1 h后,约80.0%的木质素组分被去除,同时半纤维素出现明显降解,纤维素少量被降解;处理时间达到5 h时,纤维素的保留率从处理1 h的91.8%降至处理3 h的72.7%,半纤维素的保留率从20.4%降至6.1%。随着处理时间延长,纤维素表面出现颗粒状木质素吸附物;当处理时间达到5 h时,纤维素表面球形颗粒发生聚合,二维核磁图谱中显示出明显的缩合信号,木质素缩合率上升至50.9%。由于缩合木质素的产生,纤维素的酶解产率从处理3 h时的73.3%下降至5 h的66.6%,相关性分析表明木质素的缩合会限制纤维素酶解效率的提升。 展开更多
关键词 木质纤维 低共熔溶剂 炼制 纤维素酶解 木质素缩合
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水合金属盐低共熔溶剂室温溶解纤维素的分子动力学机制 被引量:2
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作者 王雷 楼雨寒 +5 位作者 童志函 孟娟 史晓超 曹凯玥 夏芹芹 于海鹏 《林业工程学报》 CSCD 北大核心 2022年第4期64-71,共8页
纤维素的溶解是提高其加工性和功能化的关键步骤,寻找能够实现纤维素室温有效溶解的低成本溶剂一直是业界期望和科研目标。笔者发现由氯化锌、甲酸和水组成的水合金属盐低共熔溶剂可在室温下有效溶解纤维素,借助分子动力学模拟,从氢键... 纤维素的溶解是提高其加工性和功能化的关键步骤,寻找能够实现纤维素室温有效溶解的低成本溶剂一直是业界期望和科研目标。笔者发现由氯化锌、甲酸和水组成的水合金属盐低共熔溶剂可在室温下有效溶解纤维素,借助分子动力学模拟,从氢键数目、径向分布函数及均方根偏差等方面探究了溶剂组分-结构关系对纤维素溶解的影响,在分子尺度解析了该溶剂对纤维素溶解的作用机制。模拟结果显示,纤维素间的氢键作用减弱,而溶剂与纤维素表面羟基形成较多的氢键。此外,相比于氯化锌和水,甲酸在纤维素表面羟基具有更强的作用,而水与氯化锌易形成金属盐水合壳层,与甲酸共同作用促进纤维素的高效溶解。纤维素溶解宏观图和偏光显微镜图显示了该溶剂在室温下可将纤维素溶解为透明溶液,通过理论计算与试验数据相结合确定了最优溶剂物质的量比(氯化锌∶甲酸∶水=1∶3∶2)。相比纤维素原料,再生纤维素的聚合度略有下降,晶型由Ⅰ型转变为Ⅱ型。通过傅里叶红外光谱和固体核磁波谱发现,再生纤维素保留了化学结构的完整性并发生了部分酯化反应。此外,再生纤维素具有较好的热力学性能(最大热降解温度约为332℃)。综上结果证明了水合金属盐低共熔溶剂对纤维素溶解的高效性,拓宽了溶剂选取的范围。 展开更多
关键词 纤维素 分子动力学模拟 金属盐 低共熔溶剂 室温溶解
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