硫化零价铁-微生物复合吸附剂对磷酸三(2-氯乙基)酯的吸附-降解机制

氯代有机磷阻燃剂(chlorinated organophosphate flame retardants,Cl-OPFRs)已在环境中被广泛检出,由于其稳定、易迁移及具有生物毒性,因此已成为不可忽视的新兴有机污染物。本文选择环境中检出率较高的磷酸三(2-氯乙基)酯[tris(2-chloroethyl)phosphate,TCEP]为研究对象,以硫化零价铁(S/ZVI)和TCEP耐受降解菌(缓生新鞘氨醇菌,Novosphingobium tardaugens,N_(1))为研究材料,制备S/ZVI-微生物复合吸附剂(S/ZVI-N_(1)),并对其去除TCEP的性能和降解途径进行探究。结果显示,S/ZVI-N_(1)对TCEP的去除符合准一级动力学方程和Langmuir模型,表明该过程主要为单分子层的物理吸附作用,且根据准二级动力学方程的相关系数可知,在反应过程中同样存在化学吸附过程,S/ZVI-N_(1)作用于TCEP 12h,去除率达58.9%,显著高于仅依靠Novosphingobium tardaugens的去除率(32.9%)和仅依靠S/ZVI的去除率(31.2%)。产物分析表明,S/ZVI-N_(1)作用下TCEP较单独零价铁(zero-valent iron,ZVI)作用下降解更彻底,证明复合吸附剂中S/ZVI和Novosphingobium tardaugens之间存在协同作用,其最佳的反应条件为pH 5~7和30~35℃。微观分析显示,微生物和S/ZVI均参与了TCEP的降解。通过产物分析推导,S/ZVI-N_(1)对TCEP主要有2条降解途径,分别为S/ZVI主导的C—Cl键断裂和Novosphingobium tardaugens主导的O—P键断裂,最终生成磷酸三乙酯(triethyl phosphate,TEP)和磷酸(H_(3)PO_(4))。

混合有机磷阻燃剂污染物的微生物降解特性及途径

为了获得更多高效降解有机磷阻燃剂(OPFRs)的菌种资源,探明OPFRs微生物降解途径和作用机制,本研究以一株从广州某污水处理厂剩余污泥中筛选获得的对多种典型OPFRs具有降解能力的太平洋芽孢杆菌(Bacillus pacificus)为研究材料,选取环境中检出率高的磷酸三(2-氯乙基)酯(TCEP)、磷酸三(2-氯丙基)酯(TCPP)、磷酸三甲苯酯(TCP)、磷酸三苯酯(TPhP)作为OPFRs典型代表污染物,开展OPFRs混合污染物微生物降解研究.结果表明:Bacillus pacificus能以4种OPFRs(TCEP、TCPP、TCP、TPhP)作为磷源生长代谢.在投菌量为1.0g/L,污染物初始浓度为1.0mg/L时,Bacillus pacificus对TCP的降解效果显著,在第9d的降解率达96.1%,另外3种OPFRs的降解率为23%~34%.4种OPFRs的主要降解途径均是通过磷酯键断裂,最终生成氯乙醇、氯丙醇、磷酸和苯类等小分子化合物.其中,TCEP和TCPP还可以通过末端脱氯进行分解,生成磷酸三丙酯和磷酸三(2-乙基丙基)酯,而TCP则还可以通过甲氧基化而被分解为磷酸三甲酯.研究表明:Bacillus pacificus能耐受并有效降解4种常见的OPFRs混合污染物,可为环境OPFRs污染治理提供新思路和优质的微生物菌种资源.

微塑料介导下苯并[a]芘的吸附和微生物降解途径

为研究微塑料对水体中多环芳烃吸附和微生物降解等环境行为的影响,选取聚丙烯微塑料(MP-PP)和苯并[a]芘(BaP)为研究对象,探讨MP-PP对BaP的吸附特性和机制,及MP-PP介导对新鞘氨醇单胞菌(Novosphingobium tardaugens)降解BaP的能力和途径的影响.同时,利用X射线光电子能谱和傅里叶转换红外线光谱对MP-PP、BaP和菌体间相互作用的微观特性进行探究.结果表明,MP-PP对BaP的吸附遵循准二级动力学模型和单分子层覆盖,升温有利于吸附;MP-PP共存可提高Novosphingobium tardaugens对BaP的去除率,但是并不影响菌体对BaP的降解途径;MP-PP、BaP和菌体间的互相作用主要发生在表面,微塑料作为载体;菌体虽不能降解MP-PP,但能附着在其表面生长,有利于菌体的生长繁殖,进而提高降解效果.