薄层纸喷雾离子化-小型便携式质谱法即时检验血液中免疫抑制剂

以铝基硅胶薄层板作为纸喷雾离子源基底材料,结合小型便携式质谱建立了血液样品中他克莫司、西罗莫司、依维莫司、环孢素A和霉酚酸等5种免疫抑制剂的即时检验方法。将铝基硅胶薄层板剪成三角形,滴加10μL血液样品,以20μL甲醇作为洗脱/喷雾溶剂,薄层板尖端距离小型便携式质谱进样口1.0 cm,施加喷雾电压,样品在薄层板上洗脱后形成电喷雾,进入小型便携式质谱进行分析。结果表明,5种免疫抑制剂在各自的线性范围内呈现良好的线性关系,相关系数(r)为0.9939~0.9968,检出限和定量限分别为0.5~5、1~10 mg/L。在低、中、高3个加标浓度水平下,平均回收率在91.0%~114.3%之间,相对标准偏差(RSD)小于8.4%,检测周期小于1 min。该方法简单快速、准确高效,适用于血液中免疫抑制剂的即时床旁分析。

基于人工神经网络的生物组织质谱成像分类与识别方法

生物组织质谱成像技术不仅能够展示组织的生物分子信息,而且能直观地显示分子空间分布,是当今生物质谱的研究热点。如何对生物组织质谱成像的数据进行基于生物分子的有效分类与识别是该领域关注的重要问题,特别对于病变组织与其邻近非病变组织的区分与识别和生物组织功能区域的划分与鉴定具有重要的意义。本研究开发出一种新的分类与识别方法。其流程是,首先进行质谱成像数据预处理,应用无监督的自组织特征映射网络区分组织样品区与非组织区域,提取组织区域的质谱数据,应用有监督的学习向量量化网络对已知类别数据进行学习训练,建立模型;应用模型对未知样品进行识别。应用本方法对6个膀胱癌患者的膀胱癌变组织与邻近非癌变组织的质谱成像数据进行分类与识别,结果显示,癌变组织判错率低于23.38%,而非癌变组织判错率低于9.08%,表现出较高的准确度;对3片邻近的小鼠大脑切片质谱成像数据进行白质与灰质区域划分,将中间的1片用于训练,两边的2片用于验证,结果显示,自组织特征映射网络的分类结果与学习向量量化网络的预测结果不一致率低于4%。本方法基于生物分子的质谱成像组织区域分类与识别,具有较高准确度和操作简便等优点,在临床医学研究领域有大规模的应用潜能。

原位电离与小型质谱在公共安全领域的应用

质谱作为一种具有高准确度、高灵敏度、高选择性的检测仪器,在公共安全领域有着重要的应用前景。公共安全领域的需求主要涉及毒品、毒物、爆炸物等化学物质的现场快速检测,因其影响广泛,检测结果需非常准确。作为实验室分析仪器,质谱的准确性和速度能满足公共安全的应用需求,但作为现场快速检测的仪器仍需要一定改进。现场快速检测一方面要求检测仪器的小型化,另一方面要求样品前处理的简单化,以使整个检测流程可以无需专业人员来完成。对于检测仪器的小型化,小型质谱的开发在近20年得到了充分发展;对于样品前处理的简单化,研究者发明了原位电离技术,使得基质复杂的被分析物无需前处理即可进行质谱检测。该文首先介绍了原位电离技术的发展及其在公共安全领域的应用,特别是对解吸附电喷雾电离、实时直接分析电离、激光烧蚀电喷雾电离、纸喷雾电离与纸毛细管喷雾电离等典型原位电离技术的原理、性能及在公共安全领域的应用进行了详细介绍,并讨论了几种原位电离现场定量方法。然后,对原位电离小型质谱的发展进行了综述,从最初的小型化离子阱,到仅能检测可挥发有机物的小型质谱,再到可检测非挥发性物质的常规大气压电离源小型质谱,最后发展成为有原位电离源的小型质谱,历经20年的发展使得原位电离小型质谱得以出现和提升。并列举了原位电离小型质谱在毒品现场检测与吸毒人员排查、爆炸物现场侦察、食品安全之农用化学品检测、药物质量检查等公共安全领域的应用。最后,对原位电离小型质谱的发展进行了展望,指出原位电离与小型质谱相结合是小型质谱发展的必然趋势,未来需使用更加智能化的原位电离小型质谱,结合云数据平台,实现更方便广泛的应用。

基于非负分解方法的质谱成像数据特征提取

质谱成像技术能够在同一个实验里无需标记手段而获得样品表面的分子信息及其分布信息,是当前质谱分析的热点。其分析所得数据量大且复杂,使其特征难以提取。多元统计分析方法,特别是主成分分析法已应用于质谱成像数据的压缩和特征提取。然而由于主成分分析常产生负的数据结果,其意义难以解释且不易分解为单一的特征。本研究开发出一种基于非负分解的质谱成像数据提取方法,能够提取单一的分子特征及其在样品上的分布特征,并将多个单一的特征分布通过红、绿、蓝三色叠加显示,获得轮廓直观的综合特征分布。应用本方法对小鼠脑组织切片质谱成像数据进行分析,可直观分解出灰质区域、白质区域和背景区域,相对主成分分析方法更直观且易于解释。应用本方法对在同一个样品靶上的人膀胱癌变组织和其相邻非癌变组织切片质谱成像数据进行分析,癌变与非癌变组织间差异清晰直观。本研究设计的质谱成像软件可由http://www.msimaging.net获取。

质谱成像数据图像重构软件

在质谱成像分析中,将质谱原始数据重构成图像数据是重要的处理过程,当前缺乏专用的向导式软件来完成此功能,为此,开发出一种名为imgGenerate的软件系统。imgGenerate能够一步步引导用户依据质谱原始数据特点设定m/z范围、精度以及数据类型等参数,重构为科学图像Analyze 7.5格式数据。重构后的数据文件可再通过BioMap或IMSview软件进行图像显示处理。应用imgGenerate成功地将大鼠小脑切片和字迹质谱成像分析的原始质谱数据重构成图像数据。应用测试表明,imgGenerate具有向导式、功能全面、专用化、实用等特点。

CAN总线在质谱仪研制中的应用

质谱仪由很多模块组成,比如系统电源控制、透镜电源、数据采集以及真空测量等等,各个模块之间需要相互通讯。传统的数据通讯方式如RS232、RS485总线等,这些总线由于通讯速率、数据传输的可靠性等原因不太适合于质谱仪各个模块之间高速稳定的数据传输需要,因此,针对此不足,将工业控制领域成熟的控制器局域网(CAN)总线技术引入质谱仪的设计当中。该设计结合了ARM(Advanced RISC Machine)微处理器和高可靠性的CAN总线,在质谱仪内部既实现了点对点的数据传输,又可实现多点通讯的数据传输,最高通讯速率可达1MB/s,完全满足质谱仪器内部模块之间的通讯需求。该设计已成功用于质谱仪控制系统中,通过实验表明,该系统设计简洁、数据通讯稳定可靠。

小型质谱双线形离子阱间离子传输

多级质谱串联在各个领域都有广泛应用。双线形离子阱的小型质谱可以实现类似传统三重四极杆质谱仪的串联质谱分析功能,而在此过程中,双阱间的离子传输为重要的仪器功能。在已发表的双线形离子阱工作中,对阱间离子传输,尤其是质量选择性传输鲜有系统的研究。本工作研究了离子阱q值、阱内气压、辅助性交流电(AC)的强度、辅助性AC的作用时长等因素对传输的目标离子强度的影响,优化了离子传输条件,如q1=q2=0.3,阱内气压为0.37 Pa,AC强度为350 mV,离子传输时长大于10 ms等。该结果对小型质谱双线形离子阱的自主研发和提升阱间离子传输效率具有指导作用。

基于吸光材料的激光解吸附离子化质谱用于纺织品快速筛查

建立了基于微纳吸光材料的激光解吸附离子化质谱法快速检测纺织品中有害物质邻苯二甲酸酯、乙醇胺和己内酰胺。以不锈钢板为基底,利用激光加工技术获得微纳吸光材料,可将紫外激光能量高效转化为热能,实现材料表面待测物的解吸附和离子化,并进行质谱分析。为考察方法的定量能力,采用内标法定量分析邻苯二甲酸二丙酯、邻苯二甲酸二乙酯,结果表明,二者分别在10~200、10~150μmol/L浓度范围内呈现较好的线性关系。该方法无需繁琐的样品前处理,在1 min内即可完成待测样品的快速质谱分析,且灵敏度高、溶剂消耗少,适用于纺织品中有害物质的快速、高通量筛查。

新型直接采样电离方法研究及其毒品快速质谱分析应用

在新型毒品层出不穷的背景下,对毒品进行现场快速检测的需求日益增加。直接采样电离技术与小型质谱系统的结合是对多类型毒品进行现场快速检测的重要途径。针对目前直接电离采样方法对部分毒品分子电离效率低的问题,本工作开发了一种基于快速采样萃取的新型直接毛细管喷雾方法(DCS)及相应的一体化试剂盒。分析流程包括表面采样、溶剂洗涤、直接电离及小型质谱检测,整个分析过程可在1 min内完成。对包装袋表面的麻黄碱、可卡因、氯胺酮、甲基苯丙胺、亚甲基二氧甲基苯丙胺、1-(3-氯苯基)哌嗪、奥芬太尼等进行分析,结果表明,该方法具有良好的稳定性和定性、定量分析能力。以麻黄碱为例,采用DCS试剂盒得到质谱信号的组间和组内相对标准偏差(RSD)均小于20%。甲基苯丙胺的检出限和定量限分别为0.1、0.2 ng/cm2。使用内标法进行定量分析,甲基苯丙胺在0.2~50 ng/cm2范围内呈现良好的线性关系。将该方法用于复杂基质(果汁、可乐、唾液、血液)中可卡因和甲基苯丙胺的检测,最低定量限均低于100μg/L。该方法适用于环境表面、食品、生物体液等复杂基质中多种毒品的现场、快速检测。

一种质谱仪离子透镜电源的研制及应用

质谱仪由很多功能模块组成,比如:离子源、离子透镜系统、检测器以及真空部件等,其中离子透镜系统负责将离子源产生的离子传输至检测器,同时去除产生干扰的分子和光子,影响仪器的灵敏度及检测下限等指标。介绍了一种基于ARM数字控制的离子透镜电源,该电源可实现多通道电源动态设定并实时监控电源输出,结合离子透镜的机械部件可实现离子的传输,同时也能实现透镜电压的自动调节以满足不同荷质比离子的高效传输,提高仪器的灵敏度。通过质谱仪样机实验表明,该系统设计可靠、电源输出稳定,可以满足质谱仪对离子透镜电源的需要。

DECnet-DOS网络文件访问和任务间通信

DEC net-DOS网络文件访问和任务间包括透明通信和不透明通信的基本过程和程序实现.