自组装制备PtIr合金气凝胶及其高效电催化氨氧化性能

氨具有低成本、易液化和高体积能量密度等特点,是一种有吸引力的无碳燃料,用其制成的直接氨燃料电池也备受科研人员青睐,却受限于阳极氨氧化缓慢的动力学过程。本工作采用无表面活性剂的简单方法通过纳米颗粒(NPs)自组装制备了三维多孔网络结构的PtIr合金气凝胶高效氨氧化催化剂。该结构提供了丰富开放的互联质子传输通道和额外的催化活性位点,有助于氨电催化氧化中NH_(3)分子的去质子化过程。当Pt和Ir物质的量比为80/20时,PtIr合金气凝胶展现出最优的氨氧化(AOR)催化活性。实验通过研究NH_(3)浓度和工作温度对催化剂氨氧化性能的影响发现,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂的AOR性能随着氨水浓度或温度的上升而增强,如当氨水浓度为0.5 mol/L时,合金催化剂在0.5 V电位下的质量比活性为44.03 A·g^(–1),约是0.05 mol/L氨水中的4倍。当温度上升至80℃时,合金催化剂在0.5 V电位下的质量比活性为148.73 A·g^(–1),约为25℃下的12倍。在此温度变化区间,其AOR起始电位下降了40 mV。利用Arrhenius方程计算发现,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂的AOR反应活化能比商业Pt/C催化剂降低了~9.43 kJ·mol^(–1)。此外,催化材料的稳定性测试结果表明,Pt_(80)Ir_(20)合金气凝胶催化剂经2000次循环伏安测试后的峰值质量比活性损失为~50.6%,优于商业Pt/C催化剂(~74.9%)。