昆明城区大气PM_(2.5)中PAHs的污染特征及来源分析

2013年4月至2014年1月期间,在昆明城区3个采样点采集了大气细颗粒物(PM2.5)样品,利用气相色谱-质谱联用仪对PM2.5载带的16种PAHs进行定量分析.结果表明:工业区(金鼎山)、交通密集区(东风东路)、清洁对照点(西山森林公园)PM2.5上PAHs平均含量分别为40.67,22.64,22.07ng/m3.通过常规气象因素及气团后向轨迹模型分析发现,起源于曲靖地区的污染气团传输及昆明大气高压形成的下沉气流是导致昆明PAHs浓度上升的重要原因.金鼎山、东风东路、西山森林公园的Ba Peq浓度分别为6.28,4.00,2.94ng/m3,均高于国家环境空气质量二级标准(2.5ng/m3).源解析结果显示,工业区(金鼎山)和交通密集区(东风东路)的PAHs污染来源一致,主要来自机动车排放,其贡献率分别为50.80%和40.20%,其次为燃煤排放,贡献率为35.55%和39.23%,再次为生物质燃烧,贡献率为7.30%和7.98%;作为清洁对照点的西山森林公园的PAHs则来自汽车尾气排放(81.84%)和生物质燃烧排放(9.73%).

高原城市昆明PM_(2.5)中碳组分污染特征及来源分析

为研究昆明市大气细颗粒物(PM_(2.5))中碳组分特征,于2014年7月21—27日、2014年10月27—11月2日、2014年1月9—15日、2015年4月14—20日采集了昆明中心城区3个采样点的大气PM_(2.5)四季样品,采用IMPROVE热光分析法准确地测量了样品的有机碳(OC),元素碳(EC)及其中的8个碳组分含量,分析了OC和EC的时空变化特征、相关性关系及其比值特征,并采用因子分析方法研究了主要排放来源对总碳的贡献.结果显示,昆明城区的OC和EC年平均浓度分别为17.83±9.57μg·m^(-3)、5.11±4.29μg·m^(-3),OC浓度显示冬季≈春季>秋季>夏季的变化趋势,EC浓度显示冬季>春季≈秋季>夏季的变化趋势,OC与EC浓度季节分布的不一致反映了两种不同性质碳组分排放源之间可能存在差异.从空间分布上来说,OC和EC均呈现金鼎山(工业区)>东风东路(交通密集区)>西山森林公园(清洁对照区)的特点,与PM_(2.5)的空间分布规律保持一致.OC和EC的相关性在冬、春季较显著,而夏、秋季的相关性较弱.二次有机碳(SOC)对OC的贡献率在金鼎山、东风东路和西山森林公园的3个采样点分别为25.8%、23.7%和47.7%,SOC是总有机碳的重要组成部分.因子分析表明,4个季节燃煤、汽油车、柴油机排放及生物质燃烧对碳气溶胶贡献显著,都是碳组分的重要来源之一.其中,在常年尺度上,机动车排放和燃煤的混合贡献了碳组分的51.3%,是昆明城区碳气溶胶的最主要来源.

昆明多风季节大气PM_(2.5)污染特征及来源分析

研究了昆明春季多风时大气PM2.5化学成分组成特征,并对PM2.5的来源进行了解析。结果表明：昆明春季常规污染物呈现白天低、夜间高的规律,这种现象与气象条件显著相关;昆明市PM2.5上无机元素的含量在0.001~20.849μg/m3之间,35种元素总和浓度为38.464μg/m3,占PM2.5质量浓度的16.02%,Si、Na、Al、Fe、Ti、K是主要元素,基本上呈现金鼎山〉东风东路〉西山森林公园的分布模式;PM2.5上9种离子总和浓度为16.47μg/m3,占PM2.5质量浓度的6.89%,SO4^2-是主要离子,占总离子的59.02%,后向轨迹模型表明西山森林公园受到安宁、玉溪等工业城市的远距离传输影响;主成分分析结果发现,西山森林公园PM2.5主要来源于机动车尾气排放、土壤扬尘、燃煤源、二次污染源,金鼎山主要来源于冶金制造业、二次污染源,东风东路主要来源于交通源排放、土壤尘、二次污染源。

昭通市城区大气PM_(2.5)中重金属污染特征、来源及健康风险评估

为研究昭通市城区大气PM_(2.5)中重金属的污染特征、来源及健康风险,2018年11月、2019年1月、3月和6月在昭通市四个采样点进行四季采样,共收集了200个大气PM_(2.5)样品,利用X射线荧光光谱仪分析了PM_(2.5)中10种重金属元素(V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Pb和Cd).结果表明:昭通市城区PM_(2.5)浓度均值为41.88±27.05μg/m^(3),10种重金属总平均浓度为347.27±72.81 ng/m^(3),占PM_(2.5)的0.83%.其中,Cr、Mn、Ni和Zn浓度较高,分别为:75.23±22.97 ng/m^(3)、64.05±8.77 ng/m^(3)、50.22±4.20 ng/m^(3)和41.27±24.66 ng/m^(3).10种重金属总平均浓度季节变化特征和PM_(2.5)具有一致性,表现出秋季>冬季>春季>夏季的特点.PMF结果表明:以矿采及冶炼为主的工业源、交通源、燃煤源和扬尘源是昭通市城区主要的重金属来源.工业源的全年平均贡献率最高,达到了34.74%;春季扬尘源对重金属的贡献达到25.19%,远高于其他季节;而燃煤源在冬季对重金属的贡献最高,达到28.21%.气团后向轨迹聚类和PSCF分析显示:采样期间昭通市西南方向是主要的PM_(2.5)污染输送路径,来自缅甸和中国云南北部及四川南部城市的污染气团对昭通市城区空气质量有重要的影响.健康风险评估结果表明:Mn对所有人群存在非致癌风险;Cr对成年男性和女性的致癌风险值分别达到4.27×10^(-4)和3.66×10^(-4),存在致癌风险.

昆明市PM_(2.5)中水溶性无机离子时空变化特征及来源分析

为探讨高原城市昆明大气中水溶性无机离子的季节和空间变化特征,选取2013年4月至2014年5月昆明市3个采样点进行了PM2.5样品采集,分析了PM2.5及水溶性无机离子的污染特征,并结合气象因素、硫氧化率、氮氧化率及主成分分析法对其主要来源进行了分析.结果表明:PM_(2.5)质量浓度季节变化为春((105.9±48.0)μg/m^3)>冬((92.7±51.6)μg/m^3)>秋((74.7±41.4)μg/m^3)>夏((72.2±30.3)μg/m^3).总水溶性无机离子质量浓度季节变化特征为夏((38.0±18.3)μg/m^3)>冬((22.0±11.4)μg/m^3)>春((18.4±4.8)μg/m^3)>秋((13.6±3.1)μg/m^3);其中SO^(2-)_4、Ca^(2+)、NO^-_3及NH^+_4为PM_(2.5)中主要的水溶性无机离子,分别占总离子质量浓度的27.7%、17.8%、15.2%和9.5%;二次离子质量浓度之和年均为13.9μg/m^3,占PM_(2.5)质量浓度的16.5%,表明高原城市昆明大气中二次组分较少.NO^-_3/SO^(2-)_4为0.21~0.68之间,表明固定源是主要污染贡献源.主成分分析结果表明水溶性无机离子主要来源于土壤扬尘和建筑扬尘的混合源、燃煤源和工艺过程源.

高原城市昆明公路隧道大气中PM_(2.5)理化特征分析

为研究高原地区机动车尾气排放特征,选取昆明市草海隧道内大气PM_(2.5)为研究对象,并对样品中的水溶性离子、碳组分、多环芳烃、无机元素进行分析.结果表明,隧道内PM_(2.5)质量浓度为225.65~312.84μg·m^(-3),是同期环境大气中PM_(2.5)浓度的11~14倍,PM_(2.5)中碳组分所占比重最高,约占总质量浓度的35.73%,其次无机元素占21.78%,离子组分在4.79%~5.52%之间,含量最低的是多环芳烃,占0.25%~0.32%;离子组分中Ca^(2+)和SO_4^(2-)含量较高,占总离子浓度的77.78%~80.17%,显示为地壳来源,其次是NH_4^+、NO_3^-的浓度也相对较高,主要来自机动车尾气源;草海隧道PM_(2.5)中以分子量相对较大、不易挥发的4、6环PAHs为主,机动车尾气对PM_(2.5)中多环芳烃的贡献十分显著,毒性最强的Ba P浓度是国家规定浓度限值的23~29倍,高原草海隧道大气中存在PM_(2.5)暴露健康风险;隧道大气PM_(2.5)中元素由PCA分析显示机动车尾气和道路扬尘来源占比约61.64%,其次机械磨损排放源占比约为17.49%,最后为轮胎磨损排放源,占比为9.11%;云贵高原大气低压低氧条件下,机动车发动机燃料不完全燃烧几率较高,导致机动车尾气PM_(2.5)中的OC以及PAHs排放量增加.