等离子体改性CuO/γ-Al_2O_3催化剂催化低浓度甲烷燃烧性能

为了研究CuO/γ-Al_2O_3催化低浓度甲烷燃烧性能,采用普通浸渍法和低温等离子体改性的方法分别制备了CuO/γ-Al_2O_3和CuO/γ-Al_2O_3-P催化剂,并用于低浓度甲烷燃烧,考察了Cu负载量和等离子体改性工艺对其催化活性的影响。结果表明,Cu负载量为7%时,催化剂的活性最强。改性气体、气体空速、放电电压、放电频率、等离子体处理时间均是影响催化剂活性的因素。氧气适合用作催化剂的改性气体,而氮气不宜作为改性气体使用。氧气作为改性气体时,最佳的改性工艺条件为峰峰值电压45 kV、放电频率14.71 kHz、等离子体处理时间30 min、氧气空速20 mL/(min·g)。在此工艺条件下制备的催化剂用于低浓度甲烷催化燃烧,可使t10降低23℃、t50降低6℃、t90降低19℃,同时,可使反应的活化能由79.27 kJ/mol降低为76.12 kJ/mol。催化剂的SEM、BET、XRD、XPS、H_2-TPR表征结果表明,等离子体对催化剂的改性作用主要在于增大了催化剂的比表面积、促使催化剂中Cu周围电子云密度降低及体相氧向表面氧迁移,从而利于甲烷在催化剂表面的吸附、活化和转化。

等离子体辅助CuO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂制备及催化乏风瓦斯燃烧性能

为探究不同制备工艺对Cu基催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能的影响,采用常规过量浸渍法和等离子体辅助浸渍法分别制备CuO/γ-Al_(2)O_(3)催化剂和CuO/γ-Al_(2)O_(3)-P催化剂,并利用固定床反应器评价催化剂催化乏风瓦斯燃烧的活性,结合X-射线衍射(XRD)和X-射线光电子能谱(XPS)表征结果,分析Cu负载量及改性工艺对催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能的影响。结果表明,对于普通浸渍法制备的催化剂,Cu负载量为7%时催化活性最强。对于等离子体辅助浸渍法制备的催化剂,焙烧后等离子体处理的改性方式更利于改善催化剂活性,且催化活性随放电电压增加而增强。但放电电压超过45 kV时,过强的能量轰击致使部分活性组分从催化剂载体表面脱落,将导致催化剂的活性减弱。

Cu负载量对CuO/γ-Al_2O_3催化低浓度甲烷燃烧性能的影响

采用浸渍法制备了CuO/γ-Al_2O_3催化剂,用于低浓度甲烷(甲烷体积分数0. 7%)催化燃烧反应,考察了Cu负载量对催化剂性能的影响,并运用SEM、XPS对催化剂进行了表征。结果表明,不同Cu负载量的催化剂中铜均处于Cu2+氧化态,同时,当催化剂Cu负载量低于7%时,随着Cu负载量的增加甲烷转化率逐渐升高,但当Cu负载量继续增加至10%时,低浓度甲烷催化燃烧反应的表观活化能升高、甲烷转化率降低。SEM和XPS表明,Cu负载量达到10%时,CuO晶体颗粒变大、Cu周围电子云密度升高、活性组分分散性变差,从而影响了催化剂的催化性能。

等离子体处理顺序对CuO/Al_2O_3催化乏风瓦斯燃烧性能的影响

低温等离子体技术在催化剂改性方面表现出良好的应用前景。为此,利用大气压介质阻挡放电对CuO/Al_2O_3催化剂进行处理,研究了等离子体处理顺序对CuO/Al_2O_3催化乏风瓦斯燃烧性能的影响。结果表明,先焙烧后等离子体处理能提高催化剂的活性。催化剂的SEM,BET,XRD,XPS表征显示,焙烧前进行等离子体处理的催化剂较焙烧后进行等离子体处理的催化剂CuO晶粒尺寸增大了8倍,从而导致催化剂表面金属分散性明显降低,进而影响了催化效果。采用先等离子体处理方式制备的催化剂CuO颗粒团聚变大的原因为等离子体处理减弱了Cu与载体Al_2O_3之间的作用力,致使在后续焙烧过程中催化剂表面CuO颗粒变大。同时,焙烧后等离子体处理与焙烧前等离子体处理制得的催化剂比较,比表面积和孔容增大,而孔径变小。等离子体的处理顺序未改变催化剂中铜的化学价态。

低温等离子体转化瓦斯制备甲醇工艺参数的实验研究

为合理设计低温等离子体转化瓦斯制备甲醇实验,利用自制实验系统分析输入电压、放电频率、气体总流量、瓦斯中甲烷体积分数、水蒸气引入量对甲烷转化率及主要产物产率的影响,构建了甲醇产率与工艺参数关系的非线性回归模型,利用Matlab软件对回归系数及目标函数求解。结果表明,在输入电压75V、放电频率9.8kHz、气体总流量198mL/min、甲烷体积分数35.4%、水蒸气引入量31mL/min的条件下,甲醇产率最高,为2.47%,甲烷转化率为24.05%。各工艺参数对甲醇产率的影响由强到弱依次为输入电压、放电频率、气体总流量、甲烷体积分数、水蒸气引入量。该研究对低温等离子体转化瓦斯制备甲醇实验的优化设计具有借鉴意义。

改性的CuO/γ-Al_2O_3催化乏风瓦斯的燃烧性能

为改善Cu基催化剂活性,在确定最佳Cu负载量的基础上,采用冷等离子体技术改性CuO/γ-Al_2O_3催化剂,利用SEM、BET、XRD和XPS技术表征催化剂,研究冷等离子体改性作用对催化剂催化乏风瓦斯燃烧性能的影响。结果表明,Cu的质量分数为7%时,常规催化剂CuO/γ-Al_2O_3催化乏风瓦斯燃烧的活性最强。经等离子体处理后,其催化乏风瓦斯燃烧的特征温度和表观活化能进一步降低。等离子体改性最佳工况条件为放电电压45 k V、放电频率14.71 k Hz、处理时间30 min、氧气空速20 m L/(min·g)。该研究验证了等离子体可通过增大催化剂比表面积和改变孔径、孔容的改性作用,影响乏风瓦斯中甲烷在催化剂表面的吸附、活化和转化。