直接化学气相沉积法制备二维钴铁氧体用于高效析氧反应

二维(2D)过渡金属氧化物(TMO)的地球丰度高,并且具有独特的物理化学性质和较好的催化性能,是新能源工业领域中非常有应用前景的电催化剂.然而,由于合成高质量和可控厚度的2D TMO具有一定的难度,目前有关2D TMO的微观电化学研究的报道较少.本文采用化学气相沉积法直接合成了2D钴铁氧体(CoFeO),所制得的2D CoFeO呈现结晶性良好的超薄尖晶石结构,其最薄厚度可达到6.8 nm.采用超微电极测试平台考察了碱性条件下2DCoFeO催化析氧反应(OER)的性能.结果表明,2D CoFeO(111)面在10 m Acm^(-2)的电流密度下表现出330 m V的低过电位,在570 m V的过电位下表现出142 m Acm^(-2)的高电流密度.密度泛函理论计算发现2DCoFeO表面上的双金属位点降低了反应能垒.此外,2DCoFeO的超薄厚度使体电阻率降低,同时增加了活性位点的利用率,进而提高了对OER的催化活性,这与在超微电极平台上测得的2D CoFeO厚度-OER活性依赖关系的结果一致.本研究还合成了大面积的2D CoFeO薄膜,其标准三电极体系研究表明2D CoFeO样品仍然表现出较高的催化OER活性和较好的寿命,说明所制备的2D CoFeO具有较好的实际应用潜力.综上,本文采用气相化学沉积法直接合成了超薄2DCoFeO纳米片,其最薄厚度可达6.8 nm,2DCoFeO表现出良好的OER性能,为2DTMOs电催化剂的可控合成开辟了新途径.此外,本文还分析了2DCoFeO电催化OER反应的机理,为二维电催化剂设计提供了新思路.