氮掺杂及表面活性剂辅助Co-N@C催化剂的制备及催化加氢应用

设计具有高稳定性和高催化活性的非贵金属纳米催化剂是催化加氢工业化的迫切需求,金属有机框架衍生形成的非贵金属纳米颗粒均匀分散在多孔碳网格中被认为是构筑高稳定性和高活性催化剂非常有效的方法。本文通过金属钴离子和含氮配体/含羧酸配体之间的络合作用,非离子型表面活性剂辅助制备获得钴基金属有机框架(Co MOF)前驱体,进一步高温衍生获得金属纳米颗粒均匀分布的Co-N@C催化剂,研究含氮配体和表面活性剂的用量对Co MOF形貌及相应催化活性的影响。Co-N@C催化剂应用于催化邻氯硝基苯的加氢还原表现出优异的活性和选择性,在80℃、2 MPa H2压力下,反应60 min,转化率为100%,选择性为99.9%。此外,该催化剂对其他含卤素、醛基等硝基苯类化合物亦显示出优异的催化活性和选择性。

负载型铜原位液相催化胺类化合物的N-甲基化反应研究

甲醇作为碳源用于原位液相催化胺类化合物的N-甲基化,是一种有效且环保的方法,开发高效的非贵金属催化剂是解决甲醇脱氢N-甲基化的关键。本文通过浸渍法制备了Cu/γ-Al_(2)O_(3)催化剂,在自制的连续流装置中,以苯胺合成N,N-二甲基苯胺为探针反应,系统考察了工艺条件对反应体系的影响,包括Cu负载量、反应温度、反应压力、反应空速。确定了最佳工艺条件,研究了该条件下该催化体系的稳定性,并进行了底物拓展。同时也对溶剂进行了拓展,以期为其他N-烷基化方法提供参考。