甲烷干重整Ni基催化剂上积碳调控的研究进展

甲烷干重整(DRM)利用CO_(2)和CH_(4)两种温室气体生产合成气,在科学研究和工业应用领域都受到广泛的关注。Ni基催化剂是应用最广泛的非贵金属催化剂,但在高温反应过程中会产生积碳导致催化剂失活,影响了其工业化应用。对Ni基催化剂在DRM反应过程中的失活过程,尤其是对积碳机理及抗积碳的方法进行了综述,分析了DRM过程中Ni基催化剂中不同组分间的相互作用,阐述了Ni基催化剂中活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用对DRM反应中催化剂积碳的影响。通过分析DRM反应在Ni基催化剂上的反应途径、催化活性及反应过程中的积碳情况,发现活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用不仅改善了Ni基催化剂的DRM反应性能,并可利用各组分的相互作用,设计出具有抗积碳性能的Ni基催化剂。抗积碳催化剂的研究为Ni基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导和研究依据。

载体形貌对Ni/γ-Al_(2)O_(3)催化甲烷干重整的影响

为实现碳达峰、碳中和目标,除加大节能减排力度之外,还需进一步加强对CO_(2)、CH_(4)等温室气体的资源化利用,甲烷干重整(DRM)利用CO_(2)和CH_(4)生产H_(2)和CO合成气是一个备受关注的热点。采用“双溶剂”法制备纳米片、纳米棒和纳米颗粒三种形貌γ-Al_(2)O_(3)载体,研究了载体形貌对Ni/γ-Al_(2)O_(3)催化DRM的影响。结果表明,Ni/Al_(2)O_(3)活性受γ-Al_(2)O_(3)载体形貌影响,Ni负载于Al_(2)O_(3)纳米棒催化剂表现出优异的活性,CO_(2)和CH_(4)的初始转化率分别是84.3%和75.4%,产物中H_(2)/CO的比例为0.88,在反应过程中稳定性最高,没有失活迹象,与Ni负载于市售Al_(2)O_(3)催化剂相比,CO_(2)和CH_(4)的转化率提升23.6和26.8个百分点。这是由于高比表面积的Ni负载于Al_(2)O_(3)纳米棒催化剂有利于Ni金属在表面的分散,存在较多的Ni的活性位点抑制反应过程中的Ni颗粒的团聚;Ni负载于Al_(2)O_(3)纳米棒催化剂拥有最多的碱性位点,有利于CO_(2)在催化剂表面的吸附活化。