ZIF-8基仿生碳酸酐酶构建及对CO_(2) 高效矿化

为了提高碳酸酐酶纳米酶的催化活性,基于碳酸酐酶活性中心结构将碳酸酐酶中常见的氨基酸天门冬氨酸(Asp)、谷氨酸(Glu)原位植入ZIF-8骨架中,成功合成仿生碳酸酐酶材料ZIF-Asp、ZIF-Glu,并搭建了CO_(2)矿化装置实现了CO_(2)的连续化制备。结果表明:ZIF-Asp、ZIF-Glu的催化能力显著提高,分别是原始ZIF-8的1.38、1.27倍,所设计的CO_(2)连续矿化装置能实现CO_(2)的连续转化矿化,1 h能生成1171 mg的微米尺度碳酸钙并实现72.3%的CO_(2)转化率。

MIL-100(Fe)中乙醇对低挥发性香兰素的协同脱附研究

提出“高挥发性分子协同脱附”策略,即利用高挥发性乙醇分子与低挥发性香料香兰素分子间的氢键作用,提升香兰素/乙醇MIL-100(Fe)共吸附体系中香兰素分子在MIL-100(Fe)上的脱附效率,并通过分子模拟计算香兰素与乙醇分子间的氢键作用,以及MIL-100(Fe)中香兰素和乙醇之间结合能的影响关系。结果发现:MIL-100(Fe)对香兰素乙醇溶液中的香兰素具有较高的吸附量(780 mg/g),并且将吸附香兰素后MIL-100(Fe)在60℃干燥预处理后,由于乙醇的协同脱附作用使香兰素在MIL-100(Fe)上的脱附效率显著上升,其脱附峰温为190℃。同时,考察不同香兰素吸附量对MIL-100(Fe)上香兰素脱附率的影响,发现香兰素的脱附率随香兰素吸附量的增加呈现先增加后下降的趋势,在吸附量约606 mg/g条件时达到最大脱附率(59.1%)。最后,采用分子模拟计算方法发现香兰素和乙醇之间存在强氢键作用,导致在乙醇存在的条件下香兰素与MIL-100(Fe)之间的结合能从-103.47 kJ/mol下降到-66.58 kJ/mol,使得香兰素分子更容易从MIL-100(Fe)上脱附。