汞在不同粒径大气颗粒物中的分布

采用DFG 1型五段分级采样装置及冷蒸汽原子荧光法 ,对北京市冬、春、夏和秋季不同粒径大气颗粒物 (分别为≤ 1 1μm ,1 1— 2 0 μm ,2 0— 3 3μm ,3 3— 7 0 μm和≥ 7 0 μm )中的汞进行分析 .结果表明 :北京大气颗粒物中汞的浓度在 0 6 0— 3 95ng·m-3 之间 ,冬季平均浓度为 2 85ng·m-3 ,远大于其它季节 ;大气颗粒物中的汞呈双峰分布 ,在≤ 1 1μm的细颗粒和粗粒径处各有一峰值 ;北京大气颗粒物中的汞主要分布在≤ 1 1μm的细颗粒中 ,不同粒径颗粒物中汞的分布随季节变化而变化 ,冬季各粒径颗粒物中汞的浓度比其它季节高 ;大气颗粒物中汞的质量中值粒径 (MMD )冬季为 0 71μm ,其它季节均大于1 0 μm ;北京大气颗粒物中的汞至少有 5 0 %可进入人体呼吸系统 。

北京市大气颗粒物PM_(2.5),PM_(10)及降雪中的汞

研究了北京大气颗粒物PM25,PM10及降雪中的汞.结果表明,北京大气颗粒物PM25中汞的浓度为024—179ng·m-3,PM10中汞的浓度为038—302ng·m-3,冬季PM25和PM10中汞的浓度明显高于夏季;北京大气可吸入颗粒物中的汞均以细粒子(≤25μm)为主,冬季细粒子中汞的浓度高是细粒子多且其汞含量高共同作用的结果,而夏季则是细粒子中汞的含量高.降雪中汞的浓度在106—162ng·l-1之间,降雪中可溶性汞为总汞的一半左右.

北京市不同区域大气气溶胶粒子中水溶性离子的特征

在北京市两个区域同时采集不同粒径的气溶胶粒子,利用离子色谱分析了样品中的水溶性无机离子组分.研究发现,城乡结合带采集的总水溶性离子浓度比郊区高.两地水溶性离子浓度有明显的季节变化趋势,SO2-4浓度冬季最高,而夏季许多离子浓度普遍较低,NO-3质量中值直径随季节变化有明显的不同.Na+浓度受地表植被影响较大.两地NO-3,SO2-4,NH+4,K+四种离子间的相关系数很好,可能是因为这些离子的来源相似.

重庆市汞污染的观测研究

为研究重庆市区汞污染状况，2004年9～11月，同步观测了重庆市近郊铁山坪小流域（TSP）和观音桥（GYQ）两个区域的全沉降、穿透水、地表径流和土壤中的总汞含量，估算了小流域中汞的输入输出通量，分析了城区和郊区的大气汞沉降和分布特征。结果表明，重庆已在一定程度上受到汞污染。在TSP，湿沉降是汞输入的主要方式，也就是说，在TSP，细颗粒是大气汞的主要来源，表层土则是大气汞的一个主要的汇。GYQ区域的汞污染比TSP相对严重。在GYQ，除了湿沉降以外，干沉降是汞来源的重要形式，表明在GYQ，粗颗粒可能对大气汞有很大的贡献。因此，本地源的排放对城区的影响比对郊区的影响大，尤其是城区火电站附近的土壤样品比郊区土壤的汞含量高很多，说明火电站是大气汞的重要来源之一。

植被在大气汞收支中作用的研究进展与展望

在汞的生物地球化学循环中,对于"源"和"汇"的认识还存在许多不确定性。大气汞收支不平衡的问题使得植被在汞循环中的作用日益凸现;开展植被在大气汞收支中作用的研究有助于为全球汞减排政策的制定提供参考。本文首先概述了植被中汞的来源和影响因素及其与大气汞的源汇关系;进而重点论述了植被参与大气汞收支的主要方式:凋落物沉降、生物质燃烧和植被表面与大气汞的动态交换,并阐述了植被在大气汞污染监测中的应用;最后在总结我国相关研究的基础上展望了未来的发展方向。

北京市典型地区大气可吸入颗粒物中汞的浓度水平和粒径分布

在北京市近郊和远郊区采集大气中可吸入颗粒物样品,分析其汞的浓度水平.结果表明,近郊大气可吸入颗粒物中汞的浓度高于远郊区,分别为1.28±1.30ng.m-3和0.79±0.68ng.m-3,而且冬、春两季的浓度明显高于夏、秋两季.可吸入颗粒物中的汞主要分布在细粒子中,且细粒子富集汞的能力较粗粒子强.

大气汞浓度升高对水稻叶片生理效应的影响研究

采用大田开顶式气室熏气实验,研究大气汞浓度升高对水稻叶片气体交换参数、脯氨酸、丙二醛的积累以及超氧化物歧化酶活性的影响。实验结果显示,水稻叶片净光合速率(Pn)和气孔导度(Gs)随大气汞浓度的升高均较对照略微下降,表明大气汞浓度的升高对水稻光合作用和气孔开放程度有一定影响;扬花期水稻胞间CO2浓度(Ci)随大气汞浓度的升高明显降低(P<0.05)表明Pn的略微下降属于气孔限制,同时蒸腾速率(Tr)显著增加(P<0.01)表明大气汞对水稻的蒸腾生理功能有一定的影响。乳熟期水稻叶片气体交换参数与大气汞浓度无显著差异(P>0.05),且各指标均低于扬花期。水稻叶片脯氨酸(Pro)含量在拔节期随大气汞浓度的升高而显著增加(P<0.05),扬花期先升高后下降,在45 ng·m-3时达到最大,成熟期无显著差异(P>0.05);水稻叶片丙二醛(MDA)含量在拔节期先升高后下降,45 ng·m-3时达到最大,扬花期和成熟期均无显著差异(P>0.05);水稻叶片超氧化物歧化酶(SOD)活性在拔节期先升高后下降,15 ng·m-3时达到最大,扬花期无显著差异(P>0.05)。以上结果表明大气汞浓度的升高可以引起水稻叶片膜脂过氧化以及脯氨酸和丙二醛含量的积累,且随着体内Pro、MDA和SOD对大气汞胁迫的协同反应,水稻对逆境的适应能力增强,对汞胁迫产生了耐受性。

重庆市两个区域冬春季颗粒汞污染特征研究

基于2005年1月和4月对重庆市两区域（观音桥与铁山坪）冬季和春季颗粒汞的采样与分析，从颗粒物的角度了解了重庆市区汞污染情况，分析了颗粒汞在冬春季的污染特征，并利用理论模型估算了干沉降通量。观音桥样点冬季平均浓度分布在0．6351～1．819ng／m^3，春季在0．193-0．817ng／m^3；铁山坪样点，冬季颗粒汞平均浓度分布在0．164～0．902ng／m^3，春季分布在0．090～0．303ng／m^3。而按照模型估计，观音桥地区冬季干沉降通量约为12．97μg／（m^2·month），春季约为6．558btg／（m^2·month）；对照点铁山坪地区干沉降通量约为6．0961μg／（m^2·month），春季干沉降通量约为1．423μg／（m^2·month），高于其他的一些研究，说明重庆汞污染问题相对严重一些。在受人为条件干扰大的情况下，季节度气象因素的影响相对变小。天气状况对汞浓度具有一定的影响，但对其量化还具有一定困难，需作进一步的工作。温度与汞浓度和TSP浓度都具有显著的负相关关系。夜间汞浓度高于白天的浓度。

长沙市夏季大气臭氧生成对前体物的敏感性分析

本文利用长沙市区环境空气质量监测站点在线观测资料,结合罐采样-三级冷阱预浓缩-气相色谱法分析非甲烷烃类化合物和衍生化-高效液相色谱法分析醛酮类化合物,基于观测的光化学模型分析了长沙市区2017年5月和9月部分时段臭氧生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间长沙市区臭氧浓度日变化均呈现典型的单峰特征,峰值浓度出现在15时左右,凌晨高浓度一氧化氮呈现对臭氧明显的滴定效应;5月非甲烷烃浓度和醛酮总浓度较9月高,非甲烷烃主要组成为烷烃和芳香烃类,其次为植物源烃类,而甲醛、乙醛和丙酮为醛酮类化合物主要组分.白天随着光化学过程的发展,非甲烷烃被逐渐消耗,其活性浓度随之降低.模型分析发现:5月份氮氧化物和植物源烃类对长沙市区臭氧生成贡献最大,削减氮氧化物对臭氧控制最为有效;而9月臭氧生成对烯烃和芳香烃最为敏感,削减人为源烯烃和芳香烃对臭氧控制最为有效.

长沙市大气挥发性有机物的组成与来源

在长沙市一个国家空气质量监测站附近采用罐采样方法采集环境全空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/Dean-switch/FID/FID技术分析59种非甲烷碳氢化合物,同步采用2,4-二硝基苯肼(DNPH)-高效液相色谱法测定醛酮类化合物,研究非甲烷碳氢化合物及醛酮类化合物的组成与来源.结果表明,大气非甲烷碳氢化合物的总平均体积分数为(43.31±33.86)×10^(-9),其中异戊烷的体积分数最大;醛酮类化合物总浓度为(9.17±3.16)μg·m^(-3),主要为丙酮、甲醛和乙醛且其贡献了总浓度的90%以上.结合主成分分析法分析非甲烷碳氢化合物的来源,结果表明,汽油挥发、尾气排放及溶剂使用是大气非甲烷碳氢化合物的主要来源,分别对总浓度贡献了16.65%、16.61%、22.65%;进一步利用比值分析法表明苯系物的主要来源是汽车排放,醛酮类化合物符合城区的比值特征.

贵阳市大气挥发性有机物的初步分析

本文对贵阳市大气挥发性有机物进行了初步分析研究.采用罐采样方法在贵阳市采集了环境空气样品,利用三级冷阱预浓缩-GC/Dean-switch/FID/FID技术,分析了59种大气光化学活性挥发性有机物,并计算了各组分的臭氧生成潜势及羟基自由基消耗速率.结果表明,贵阳市大气挥发性有机物的平均体积分数为(23.06±17. 85)×10^(-9),其中丙烷的体积分数最大.贵阳市不同类别大气挥发性有机物的占比为:烷烃(58.77%)>苯系物(16.41%)>人为源烯烃(10.84%)>炔烃(8.86%)>植物源排放VOCs(BVOC)(5.12%),不同功能区大气VOCs的组成特征存在一定差异.贵阳市大气挥发性有机物的总臭氧生成潜势为91.51×10-9(体积分数),其中苯系物对总臭氧生成潜势的贡献最大(约占38%);贵阳市大气挥发性有机物总的羟基自由基消耗速率为6.15 s-1,烯烃类对总的羟基自由基消耗速率的贡献最大.

银川都市圈大气挥发性有机物的污染特征及臭氧生成潜势初步分析

2019年6月和8月在宁夏回族自治区银川市及周边6个点位进行了环境空气挥发性有机物(VOCs)的观测研究。利用苏码罐采样-三级冷阱预浓缩-GC-MS/FID技术测定环境空气样品中56种挥发性有机物组分;分析该地区环境空气中挥发性有机物的污染特征和来源,计算各组分臭氧和二次有机气溶胶的生成潜势。结果表明,工业区、商业/交通/居民混合区以及工业/交通混合区采样点环境空气中挥发性有机物的浓度和组成有共性也有其特殊性,各采样点均受到机动车尾气排放的影响;短链烷烃和长链烷烃占比较高,分别为TVOCs的30.85%—45.21%和15.17%—48.79%,烯烃在宁东煤化工区采样点占比(43.77%)最高,而炔烃、芳香烃在平罗采样点占比最高,分别为29.98%和14.00%。烯烃对各采样点臭氧生成潜势(OFP)贡献率为23.20%—85.26%,芳香烃对各采样点二次有机气溶胶生成潜势(SOAP)贡献最大(61.49%—89.52%)。

天然水体中铵态和硝态氮δ^(15)N的测定

介绍了一种天然水体中铵态和硝态氮δ15N的测定方法,包括3个步骤:(1)离子交换法富集水中铵态和硝态氮;(2)蒸馏法进一步提纯铵态和硝态氮;(3)阳离子树脂萃取由转化和蒸馏得到的铵态氮,并将树脂干燥后送入元素分析仪串联质谱(EA-IRMS)测定δ15N.用这种方法处理NH4Cl和KNO3配制的人工模拟水样和野外采集的天然水样,发现δ15N-NH4+和δ15N-NO3-测定的准确性高、重复性好,人工模拟水样δ15N-NH4+的测定值和标准值相差0.560‰,δ15N-NO3-的测定值和标准值相差0.341‰,所有水样重复间的标准偏差在0.008‰—0.384‰之间.测定方法需要的水样体积较少,水样处理速度较快,离子交换后水样中的铵态和硝态氮可长期保存,适合野外天然水体δ15N测定.

贵阳市大气臭氧生成过程与敏感性初步分析

为研究贵阳市大气臭氧的光化学生成特征,于2016年选取大气臭氧浓度较高的时段,在城区和郊区环境空气质量监测点对贵阳非甲烷烃类的环境浓度进行了观测.并利用基于观测的光化学模型分析了贵阳近地面大气臭氧生成的典型光化学过程和敏感性.通过在臭氧浓度较高时段,对比分析城区和郊区臭氧和臭氧前体物、模拟的主要自由基和光化学链反应终止产物的变化特征,发现贵阳城区与郊区的臭氧生成特征不同.通过分析臭氧主要前体物的相对增量反应活性,进一步发现城区臭氧生成主要受VOCs控制,郊区主要受NOx控制.控制人为源的烯烃和芳香烃对于控制城区臭氧污染最为有效.

贵州地区大气汞污染及湿法脱硫装置除汞效果的初步评价

2004年冬季在贵州地区对大气中气态元素汞进行了大范围的流动监测调查，重点监测电厂分布地区及东部汞采冶加工地区，结果表明，气态元素汞浓度的高值出现在汞化工区和金矿区；在广大农村地区和小县城附近，大气汞浓度大都在100ng／m^3范围内。同期还进行了大气颗粒物汞的采样和分析，结果表明，监测到的大气颗粒物的汞浓度水平〈3ng／m^3，与国内其他一些城市相当；细颗粒物中汞的富集度高，粒径〈2．2μm的颗粒物汞占60％～80％。此外，实测了采用石灰-石膏法脱硫电厂的燃煤汞平衡，评价了汞去除效果，结果表明，燃煤中的汞大约20％留在灰渣中，石灰-石膏脱去约20％，约59％的汞通过烟气排放到空气中。

气态二甲基汞的发生系统与产生速率

二甲基汞(DMeHg)是毒性最强的汞化合物之一,因其具有很强的生物累积性和生物放大效应,对人体健康构成了严重的威胁。由于DMeHg易光解、挥发性强且微量即可致死,因此很难获得DMe Hg的高纯标准样品且对实验者健康风险极大。本实验旨在建立一种可持续产生低浓度、发生效率高、可控性好操作简单且成本低的气态二甲基汞发生系统。结果表明,甲基钴胺素(MeCo)∶标准汞溶液(Hg^(2+))的质量比为10∶1,盐度(0—0.01 mol·L^(-1)),pH=4的条件下,通过改变标准汞溶液的浓度及反应温度:9℃条件下,0.025 mg·L^(-1)、0.015 mg·L-1的Hg^(2+)溶液产生DMe Hg的速率在40—140 h期间分别维持在300 pg·min^(-1)和150 pg·min^(-1);在18℃条件下,0.025 mg·L^(-1)、0.015 mg·L^(-1)的Hg^(2+)溶液产生DMe Hg的速率在50—130 h期间分别维持在500 pg·min^(-1)和300 pg·min^(-1)。该系统为进一步研究二甲基汞的环境过程及其效应提供了可靠的技术支撑。

城市绿化林中大气氨浓度垂直分布观测

城市绿化植被与大气存在氨气(NH3)交换,但冠层内部NH3源汇关系不清。本研究基于典型城市绿化植被系统测量了植被冠层内不同高度及自由大气中NH3浓度梯度,并同步获得冠层下绿化植物质外体氨补偿点(χs)。结果表明,观测期间NH3浓度日变化明显,不同高度NH3浓度均为白天高于夜间,白天、夜间NH3整体平均浓度分别为(12.5±3.35)μg·m^(−3)和(11.9±2.76)μg·m^(−3)。冠层内NH3浓度随高度增加降低,单位高度(m)降低量与所在高度植被密度有关。对植被补偿点的观测表明植物对NH3主要起到吸收作用,与城市空旷地区NH3浓度梯度相比,植被NH3吸收作用大于NH3干沉降作用对冠层NH3浓度梯度的影响;与农作物冠层内NH3浓度梯度相比,城市较为分散的植被分布导致绿化植被冠层内气体混合相对均匀,其NH3浓度梯度相对农作物冠层差异不明显。本研究为今后进一步深入研究城市绿化植被对大气NH3的调节以及空气质量影响提供基础数据。

宁波市大气中汞的形态与沉降研究

2004年12月至2009年2月采用汞分析仪对采集的宁波市大气样品、可吸入颗粒物样品和大气汞沉降样品的汞浓度水平进行分析,探讨宁波地区大气中汞的形态和沉降水平、分布和变化特征。结果表明:宁波市区秋季大气气态单质汞的平均浓度为5.6 ng/m^3,冬季气态单质汞的平均浓度为3.0 ng/m^3,观测点附近有明显点源汞排放;秋季大气可吸入颗粒物汞的平均浓度为0.51±0.23 ng/m^3,冬季颗粒物汞的平均浓度为0.24±0.11 ng/m^3,浓度水平远高于全球背景水平(1~86 pg/m^3);宁波市区2005—2008年大气Hg的湿沉降通量为23.6±3.1μg/(m^2·a),空旷地总沉降通量为55.8±5.8μg/(m^2·a),远高于欧洲和北美地区,也高于日本城市大气汞沉降,但低于贵州地区湿沉降和总沉降。

我国七个站点降雨和森林穿冠水中硝态氮同位素丰度

采集了我国7个站点的降雨和森林穿冠水样品,分析测定了水样中硝态氮和总氮的同位素丰度.降雨中硝态氮δ15N值范围为-9.00‰至9.71‰,其中北方站点冬季降雨中硝态氮δ15N值要远高于其他站点,可能是由于北方冬季燃煤供暖所致.穿冠水中硝态氮δ15N值范围为-16.59‰至-0.32‰,比降雨中的硝态氮δ15N值要低,其可能原因是林冠层中存在硝态氮的交换过程,从而产生了分馏作用.降雨和穿冠水中TN的δ15N值范围分别为-7.94‰至-3.07‰和-4.55‰至-1.73‰,其中穿冠水中TN的δ15N值要略高于降雨中的值.

我国一些站点降雨和森林穿冠水中铵态氮的同位素丰度

在我国7个站点采集了降雨和森林穿冠水样品,分析了铵态氮的同位素丰度.结果表明,各站点降雨中铵态氮δ15N的平均值为-8.67‰至-3.66‰,其中杭州近郊梅家坞降水样品中铵态氮δ15N平均值最低,贵州雷公山降雨样品中铵态氮δ15N平均值最高.城市穿冠水中铵态氮δ15N值要明显高于降雨,而郊区和背景地区穿冠水中铵态氮δ15N值略高于降雨,这可能是由于城市地区林冠层富集有更多的大气颗粒物并通过冲刷过程进入穿冠水所致,因为大气颗粒物中铵态氮通常富集15N.