饮用水处理中多环芳烃和卤代多环芳烃的变化特征及健康风险

饮用水安全直接关系到千家万户的身体健康。为了解饮用水中多环芳烃(PAHs)和卤代多环芳烃(HPAHs)的污染现状、来源以及健康风险,选择了以长江、太湖和三河(淮安)为水源水的3个自来水厂,采用气相色谱-质谱的测定方法,分别在丰水期和枯水期对其各工艺段出水进行了采样分析。结果表明,PAHs和HPAHs在自来水厂原水和出水中普遍存在,PAHs的质量浓度为9.74~61.00 ng/L,氯代多环芳烃(Cl-PAHs)的质量浓度为0.32~9.17 ng/L,溴代多环芳烃(Br-PAHs)的质量浓度为未检出(ND)~4.15 ng/L,且整体呈现枯水期质量浓度大于丰水期的特征。原水中PAHs主要来源于石油污染以及各种燃烧活动,HPAHs与PAHs的质量浓度呈正相关;出水中HPAHs主要来源于原水以及氯化消毒。现有的自来水处理工艺对原水中PAHs和HPAHs都有一定的去除作用,但是氯化消毒可能产生新的HPAHs污染。人体健康风险评价结果表明,3个水厂出水的终生致癌风险为10^(-9)~10^(-8),处于低致癌风险水平。

老化土壤中共存Cu(Ⅱ)对菲赋存形态的影响

为研究场地土壤重金属-多环芳烃复合污染对土壤多环芳烃(PAHs)环境行为的影响,本研究选择我国4种代表性土壤,探究了共存较高含量铜[Cu(Ⅱ),1 000 mg·kg^(-1)]对土壤菲老化行为(0~360 d)的影响。结果显示:Cu(Ⅱ)共存时,灭菌土壤中稳定吸附态菲的含量提高了0.02~4.48 mg·kg^(-1),结合残留态菲的含量降低了0.16~5.01 mg·kg^(-1)。菲-Cu(Ⅱ)交互作用可以增加土壤对菲的吸附,从而促进生物有效态菲向稳定吸附态菲的转化,并抑制稳定吸附态菲进一步向结合残留态菲的转化。由于共存Cu(Ⅱ)对微生物的毒害作用,不灭菌土壤中生物有效态菲的半衰期延长了5.4~135.0 d。在灭菌土壤中,Cu(Ⅱ)的存在使生物有效态菲的老化速率提高了0.000 2~0.003 6 d^(-1),菲及菲-Cu(Ⅱ)共存时生物有效态菲的老化速率与土壤溶解性有机质含量呈显著正相关(P<0.01)。研究发现,菲-Cu(Ⅱ)交互作用会影响菲老化过程中赋存形态之间的转化和老化速率,影响程度与土壤有机质的含量及组成有关。

典型碳纳米材料在水中的凝聚特性比较

以富勒烯(C_(60))和多壁碳纳米管(MWNTs)纳米颗粒悬浮液为对象,采用动态光散射技术对比研究了电解质、有机物等环境因素对其在水中凝聚和稳定性的影响.结果表明,电解质存在下,可通过压缩双电层作用使水中碳纳米材料发生凝聚反应,凝聚过程均符合经典的胶体稳定性(DLVO)理论;MWNTs较C_(60)稳定性弱、更易凝聚;两种纳米颗粒悬浮液对应的Na^+、Mg^(2+)和Ca^(2+)的临界凝聚浓度均远高于其在天然水体中的含量.Na^+和Mg^(2+)凝聚体系中,腐殖酸(HA)可通过空间位阻作用抑制凝聚发生,且对C_(60)的抑制作用更强.HA可与Ca^(2+)发生络合,强化纳米颗粒凝聚反应,并对MWNTs具有更强的强化凝聚作用.不同碳纳米材料和环境因子存在着不同的相互作用关系,将影响其在水中的稳定性.

水中氧化石墨烯稳定性研究

以氧化石墨烯(GO)分散水溶液为对象,采用动态光散射技术研究了pH、电解质、天然有机物以及不同尺寸等环境因素对其稳定性和凝聚特性的影响。结果表明:pH升高可提高水中GO的稳定性;投加电解质会产生压缩双电层作用,导致GO发生凝聚,反应后GO颗粒的静电斥能减小、粒径增大。相比于,一价电解质,二价电解质对GO纳米颗粒凝聚具有更强的促进作用。小尺寸的GO分散性更好,凝聚速度相对较慢,稳定性高。200nm粒径的GO颗粒在水中的凝聚过程与经典的胶体稳定性理论相符合,分为反应控制和扩散控制两个阶段;Na^+和Ca^(2+)的临界凝聚浓度分别为186.0和1.8mmol/L。当富里酸(FA)存在时,可通过空间位阻效应使GO颗粒间有效碰撞概率和凝聚反应速度降低,临界凝聚浓度提高,增强了其在水中的稳定性。GO在水中的凝聚和分散行为将受到pH、电解质和有机物等复杂因素的影响。

Z型电荷分离介导的0D/2D AgVO_(3)/TiO_(2)异质结用于增强光催化CO_(2)还原

合理利用Z型电荷调节机制是提高光催化CO_(2)还原效率的有效策略.在本工作中,通过将AgVO_(3)量子点(QDs)原位锚定在TiO_(2)纳米片(NSs)上,从而构建了0D/2D AgVO_(3)/TiO_(2)直接Z型异质结光催化剂.TiO_(2)NSs抑制了AgVO_(3)量子点自身的团聚,从而优化了体系的形貌结构.AgVO_(3)QDs增强了复合材料的光吸收能力,从而提高了对太阳光的利用效率.同时,两种单体之间匹配的能带结构和合适的内部界面电场(即(-)AgVO_(3)/(+)TiO_(2))促进了直接Z型异质结的构建,从而显著促进了光生电子-空穴对的分离,并保持了体系中最高的氧化还原电位.优化后的AgVO_(3)/TiO_(2)复合材料在没有任何助催化剂的情况下,表现出具有竞争力的光催化CO_(2)还原效率(CO,47.61μmol h-1g-1),是原始TiO_(2)NSs的20.97倍.本工作提出了一种直接Z型异质结的合理设计方法,为高效光催化CO_(2)还原催化剂的开发提供了指导.

铜基催化剂用于一氧化碳电还原为多碳产品

电化学二氧化碳还原(ECO_(2)R)是一种将碳和可再生能源的能量储存在多碳产品(C_(2+))的化学键中的有效途径.然而,反应涉及的复杂步骤为CO_(2)直接转化为C_(2+)设置了巨大的障碍.一种利用CO作为“中转站”,通过串联ECO_(2)R和电化学CO还原(ECOR)以提高生产C_(2+)的选择性和反应速率的策略引起了人们的广泛关注.本文总结了铜基电催化剂在ECOR中催化特定C_(2+)生成的设计策略.其次,从各个方面总结了催化剂工程的代表性设计策略,并介绍了电解反应器改进方面的最新进展.最后,阐述了该研究领域面临的主要挑战和未来前景.这些见解和观点将为铜基电催化剂的设计提供有益指导.

天然有机物和电解质对水中C_(60)凝聚行为的影响

以富勒烯(C60)纳米颗粒稳定悬浮液为对象,采用动态光散射技术研究了天然有机物和电解质对其在水中凝聚行为的影响.结果表明,采用甲苯溶剂替换法制备的稳定悬浮液中C60浓度为20 mg·L-1左右,表面呈较高的电负性,粒径在120 nm左右,具有较强的稳定性.投加简单电解质可通过压缩双电层机制使其发生凝聚,并符合经典的胶体稳定性(DLVO)理论.Mg Cl2和Ca Cl2的临界凝聚浓度分别为9.6 mmol·L-1和6.7 mmol·L-1.腐殖酸(humic acid,HA)存在时,投加Na Cl和Mg Cl2可使C60颗粒间有效碰撞概率及凝聚反应速度降低,临界凝聚浓度提高;HA可通过增大C60颗粒间的空间位阻效应,抑制凝聚反应发生,提高其在水中的稳定性.但Ca2+可与HA间发生络合反应,并对C60纳米颗粒产生吸附架桥作用,导致凝聚速度大幅提高,强化凝聚反应发生.水中C60纳米颗粒的凝聚和分散行为将受到有机物性质和电解质种类等复杂因素的影响.