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SBA-15负载咪唑盐离子液体催化剂用于CO_(2)环加成反应的失活机理研究
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作者 邓涵 白诗扬 孙继红 《化学试剂》 CAS 北大核心 2023年第8期79-86,共8页
采用后嫁接法将咪唑盐离子液体负载在SBA-15上制备了多相催化剂SBA-15-Imi并将其用于CO_(2)环加成反应,研究了介孔氧化硅负载离子液体催化剂的失活机理。采用XRD、SEM、TEM、TG、FT-IR、EA等多种表征手段探究了潜在的失活原因;同时将基... 采用后嫁接法将咪唑盐离子液体负载在SBA-15上制备了多相催化剂SBA-15-Imi并将其用于CO_(2)环加成反应,研究了介孔氧化硅负载离子液体催化剂的失活机理。采用XRD、SEM、TEM、TG、FT-IR、EA等多种表征手段探究了潜在的失活原因;同时将基于分形理论、Porod理论的SAXS数据用于催化剂失活原因的分析,对催化剂的微观结构进行深入的研究。结果表明:催化剂循环使用5次后产率降低了74%,失活原因主要是离子液体流失及有机物杂质沉积。 展开更多
关键词 离子液体 多相催化剂 CO_(2)环加成反应 失活机理
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双模型介孔SiO_2负载磷钨酸催化剂催化废油脂酯化反应的失活研究 被引量:3
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作者 白诗扬 戴群和 +4 位作者 孙继红 陈东 任博 庄胜利 武霞 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期151-157,共7页
以双模型介孔SiO2(BMMs)为载体,采用浸渍法制备负载型磷钨酸催化剂(HPW/BMMs),借助XRD、FTIR、UV-Vis、N2吸附-脱附、31P NMR和XRF方法,重点研究了该催化剂在废油脂酯化反应过程中的重复使用性能、活性下降原因及反应前后催化剂的结构... 以双模型介孔SiO2(BMMs)为载体,采用浸渍法制备负载型磷钨酸催化剂(HPW/BMMs),借助XRD、FTIR、UV-Vis、N2吸附-脱附、31P NMR和XRF方法,重点研究了该催化剂在废油脂酯化反应过程中的重复使用性能、活性下降原因及反应前后催化剂的结构变化和化学组成。结果表明,HPW/BMMs催化剂重复使用4次后,酯化率由72.8%降至60.1%;反应前后催化剂中HPW的Keggin结构无明显变化,但其晶相结构发生了较大改变,同时载体BMMs的结构有序度有所下降,这是催化剂表面吸附了大量有机物所致;催化剂表面严重积炭和HPW的流失(重复使用4次后HPW质量分数由36%降至20%)可能是其活性下降的主要原因。 展开更多
关键词 双模型介孔二氧化硅 磷钨酸 失活 酯化
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低硅/铝比X型分子筛(Li,Ca)-LSX的制备及其N_2吸附性能 被引量:6
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作者 范明辉 任博 +1 位作者 白诗扬 孙继红 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期121-125,共5页
以钠型低硅/铝比X型分子筛(Na-LSX)为原料,采用离子交换技术得到混合型低硅/铝比的(Li,Ca)-LSX分子筛,利用ICP-AES、TG和N2吸附-脱附多种表征手段,详细考察和比较了Na-LSX分子筛经过Li+与Ca2+交换前后的结构和性能变化。结果表明,LSX分... 以钠型低硅/铝比X型分子筛(Na-LSX)为原料,采用离子交换技术得到混合型低硅/铝比的(Li,Ca)-LSX分子筛,利用ICP-AES、TG和N2吸附-脱附多种表征手段,详细考察和比较了Na-LSX分子筛经过Li+与Ca2+交换前后的结构和性能变化。结果表明,LSX分子筛中阳离子的交换由易到难的顺序为Ca2+、Li+、Na+。影响分子筛对N2吸附性能的主要因素是其中阳离子大小和分布,以及阳离子与N2分子的结合力;它们首先影响分子筛的水含量和织构性能,最终影响分子筛对N2分子的吸附能力。 展开更多
关键词 低硅 铝比X型分子筛 混合型 离子交换 N2吸附
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氯化铕改性的介孔SiO_2负载1,8-萘二酸酐杂化材料的结构表征及荧光性能 被引量:1
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作者 王峰 白诗扬 +2 位作者 武霞 王金鹏 孙继红 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第2期359-364,共6页
采用EuCl_3对负载1,8-萘二酸酐(NA)的双模型介孔分子筛(BMMs)进行改性,以期提高此类杂化材料的荧光性能,并且利用XRD、TEM、N_2吸附-脱附、FT-IR、TG等分析手段对样品进行了结构表征,采用荧光光谱仪(PL)考察了其发光行为。结果表明,EuC... 采用EuCl_3对负载1,8-萘二酸酐(NA)的双模型介孔分子筛(BMMs)进行改性,以期提高此类杂化材料的荧光性能,并且利用XRD、TEM、N_2吸附-脱附、FT-IR、TG等分析手段对样品进行了结构表征,采用荧光光谱仪(PL)考察了其发光行为。结果表明,EuCl_3改性后的BMMs仍然保持了双模型介孔结构特征,而且EuCl_3对荧光性能有显著影响,造成1,8-萘二酸酐的特征发射峰蓝移,且荧光强度明显提高。 展开更多
关键词 氯化铕改性 杂化介孔SiO2 荧光性能
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氨基功能化介孔氧化硅纳米中空球负载乙酰丙酮氧钒催化苯甲硫醚选择性氧化反应 被引量:8
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作者 王鹏 白诗扬 +1 位作者 李博 杨启华 《催化学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 2012年第10期1689-1695,共7页
首次将乙酰丙酮氧钒固载在氨基功能化的介孔氧化硅纳米中空球以及SBA-15(直型孔道结构)和SBA-16(笼型孔道结构)上,并应用于苯甲硫醚选择氧化反应.结果表明,在温和的反应条件下,上述催化剂均可催化苯甲硫醚高选择性地转化为亚砜产物(选... 首次将乙酰丙酮氧钒固载在氨基功能化的介孔氧化硅纳米中空球以及SBA-15(直型孔道结构)和SBA-16(笼型孔道结构)上,并应用于苯甲硫醚选择氧化反应.结果表明,在温和的反应条件下,上述催化剂均可催化苯甲硫醚高选择性地转化为亚砜产物(选择性最高大于99.0%).动力学对比实验表明,相比于直型和笼型介孔氧化硅,纳米中空球负载的催化剂具有更高的转化频率.这是因为纳米空心球尺寸小,更有利于催化活性中心的暴露以及反应物和产物在催化过程中的扩散.催化剂可循环使用多次,其活性和选择性基本保持不变. 展开更多
关键词 氨基功能化 介孔氧化硅 纳米中空球 乙酰丙酮氧钒 苯甲硫醚 选择性氧化
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pH敏感型双模型介孔SiO_2的制备及其对布洛芬的缓控释性能 被引量:5
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作者 郭月月 白诗扬 孙继红 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2014年第1期181-186,共6页
通过两步法制备了pH敏感型聚合物葡聚糖(Dex)-聚丙烯酸(PAA)包裹的双模型介孔SiO2(BMMs)纳米复合材料(D-P/BMMs),并采用XRD、SEM、FT-IR、TG和N2吸附-脱附手段对其进行了结构表征。以布洛芬(IBU)为模型药物详细考察了D-P/BMMs对药物IBU... 通过两步法制备了pH敏感型聚合物葡聚糖(Dex)-聚丙烯酸(PAA)包裹的双模型介孔SiO2(BMMs)纳米复合材料(D-P/BMMs),并采用XRD、SEM、FT-IR、TG和N2吸附-脱附手段对其进行了结构表征。以布洛芬(IBU)为模型药物详细考察了D-P/BMMs对药物IBU的缓释及pH敏感控释性能。结果表明,BMMs介孔有序度由于Dex-PAA的包裹而降低;IBU在pH=7.4的磷酸盐缓冲溶液中的释放率达到46%,明显高于在pH=2.0中的释放率(约26%),说明D-P/BMMs具有较强的pH敏感性,是一种良好的药物控释载体。 展开更多
关键词 聚合物 双模型介孔材料(BMMs) 布洛芬 pH敏感释放
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斜发沸石的水热合成和离子交换性能及其在CH_4/N_2分离中的应用 被引量:3
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作者 彭申来 RAZA Ullah +2 位作者 白诗扬 孙继红 武霞 《石油学报(石油加工)》 EI CAS CSCD 北大核心 2019年第2期348-358,M0007,共12页
以氢氧化铝为铝源,硅溶胶为硅源,通过水热法合成斜发沸石,采用XRD、TEM、BET、FT-IR、TG、^(29)Si NMR等手段考察了OH^-/Si的摩尔比、晶化时间和晶化温度等合成参数对其结构和CH_4/N_2分离性能的影响。基于晶化动力学曲线,由阿伦尼乌斯... 以氢氧化铝为铝源,硅溶胶为硅源,通过水热法合成斜发沸石,采用XRD、TEM、BET、FT-IR、TG、^(29)Si NMR等手段考察了OH^-/Si的摩尔比、晶化时间和晶化温度等合成参数对其结构和CH_4/N_2分离性能的影响。基于晶化动力学曲线,由阿伦尼乌斯方程导出诱导期和生长阶段的表观活化能值,分别为91.5和7.2 kJ/mol。通过水溶液离子交换工艺分别获得Ca型或K型斜发沸石,并初步探讨了离子交换前后斜发沸石对CH_4/N_2的分离性能。结果表明,斜发沸石对CH_4/N_2的平衡选择性依赖于交换阳离子电荷类型,数量及其在骨架中的分布,其中K型斜发沸石分离效果较好,有望用于煤层气回收。 展开更多
关键词 斜发沸石 水热合成 离子交换 CH4/N2分离
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TMB对SiO2双模型介孔结构的影响及其在Aldol反应中的应用 被引量:1
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作者 何煦 白诗扬 孙继红 《化学试剂》 CAS 北大核心 2018年第9期817-822,共6页
以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂、均三甲苯(TMB)为扩孔剂制备双模型介孔分子筛(BMMs),通过溶胶-凝胶过程详细考察了TMB添加量及晶化时间对BMMs结构性能的影响。并以此为载体,通过嫁接Zn和联吡... 以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为模板剂、均三甲苯(TMB)为扩孔剂制备双模型介孔分子筛(BMMs),通过溶胶-凝胶过程详细考察了TMB添加量及晶化时间对BMMs结构性能的影响。并以此为载体,通过嫁接Zn和联吡啶脯氨酸(Z)得到负载型催化剂Z@ZnT-BMMs,进一步通过考察dr.值和e.e.值探讨了双模型介孔结构对Aldol反应的影响。XRD、SEM、FT-IR、TG和低温N2吸附-脱附等表征手段探讨了各因素对Aldol催化反应的影响。结果表明,TMB添加量与晶化时间对BMMs介孔结构和堆积孔均有显著影响,其中一级孔越大、Z负载量越大,越有利于提高Aldol催化反应的立体选择性和产率。 展开更多
关键词 双模型介孔分子筛 均三甲苯 结构 催化 醛酮缩合
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Recovery and Recycling of Ti Supported Bimodal Mesoporous Catalysts Prepared via Ship-in-a-bottle Method in the Epoxidation of Cyclohexene
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作者 白诗扬 胡新涛 +2 位作者 孙继红 任博 王金鹏 《Chinese Journal of Chemical Engineering》 SCIE EI CAS CSCD 2014年第8期914-920,共7页
Ti/BMMs (Ti supported bimodal mesoporous silica) catalysts have been prepared via self-assembly route com- bined with ship-in-a-bottle method. The recovery and recycling performances of Ti/BMMs were investigated in ... Ti/BMMs (Ti supported bimodal mesoporous silica) catalysts have been prepared via self-assembly route com- bined with ship-in-a-bottle method. The recovery and recycling performances of Ti/BMMs were investigated in the epoxidation of cyclohexene. In order to the evaluate the regeneration methods and to examine the deactivation behaviors, the deactivated Ti/BMMs catalysts were washed in chloroform or calcinated at 450 ℃ for 6 h and then activity of the recovery catalysts were examined. Meanwhile, the structure features and surface properties of the regenerated catalysts were characterized by X-ray diffraction, N2-sorption analysis, scanning electron microscopy, transmission electron microscopy, Fourier transform infrared spectroscopy, thermogravi- metric analysis, UV visible spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. The results showed that the typical bimodal mesoporous structure of recycled Ti/BMMs catalysts was still maintained, and the phenomenon of Ti leaching during the catalytic process and recovery was negligible. In particular, spectroscopic observations indicated that the effects of the regeneration methods on the tetrahedrally-coordinated Ti species and catalytic deactivation were remarkable. The main reasons were related to the polarities of used solvents during recovery tests, the environment medium of adsorbed water inside mesopore channels and the deposition of bulky mole- cules of by-products on the mesoporous surface. 展开更多
关键词 Ti/BMMs Ship-in-a-bottle method RECOVERY RECYCLING Epoxidation of cyclohexene
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基于氧化硅介孔材料的啶酰菌胺纳米农药制备及其性能评价 被引量:4
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作者 张芳 王琪 +2 位作者 白诗扬 尚慧 孙继红 《植物保护学报》 CAS CSCD 北大核心 2019年第6期1335-1342,共8页
为解决疏水性杀菌剂啶酰菌胺水分散性差、有效利用率低等问题,采用溶液吸附法,以2种介孔氧化硅分子筛SBA-15与FDU-12为载体构建负载啶酰菌胺的纳米载药体系,对2种纳米载体的形貌及结构等表征特性进行分析,并以立枯丝核菌Rhizoctonia sol... 为解决疏水性杀菌剂啶酰菌胺水分散性差、有效利用率低等问题,采用溶液吸附法,以2种介孔氧化硅分子筛SBA-15与FDU-12为载体构建负载啶酰菌胺的纳米载药体系,对2种纳米载体的形貌及结构等表征特性进行分析,并以立枯丝核菌Rhizoctonia solani为靶标对纳米农药的抑菌作用进行评价。结果表明:成功构建了负载啶酰菌胺的纳米载药体系Bos-SBA-15和Bos-FDU-12,2种纳米载体结构分布均匀,Bos-SBA-15纳米颗粒呈椭球棒状,Bos-FDU-12纳米颗粒呈颗粒状,粒径分别为680.33 nm和870.61 nm;X射线衍射分析和热重分析结果证明啶酰菌胺已成功装载到SBA-15和FDU-12中,载药量分别为31.49%和22.44%。Bos-SBA-15和Bos-FDU-12在高温54℃贮存14 d时分解率仅为4.87%和4.41%,表明所构建纳米农药具有良好的热稳定性。Bos-SBA-15和Bos-FDU-12纳米农药缓释性好,在288 h累积释放率达到69.42%和64.34%。Bos-SBA-15与BosFDU-12纳米农药对立枯丝核菌的EC50分别为34.11μg/mL和41.54μg/mL,对立枯丝核菌后期生长阶段的抑制效果更显著。 展开更多
关键词 啶酰菌胺 二氧化硅介孔材料 纳米载体 缓控释放
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