多巴胺非共价改性碳纳米管超滤膜的制备及抗污染性能

利用多巴胺(DA)的自聚合特性对多壁碳纳米管(MWCNT)进行非共价改性,制备了多巴胺改性碳纳米管超滤膜(PDA/MWCNT),并对其抗污染性能进行了系统研究.采用X射线光电子能谱、傅里叶红外光谱、接触角测量仪和扫描电镜对PDA/MWCNT膜进行亲水性和化学组成的表征.选取大肠杆菌菌液为目标污染物,研究了不同改性条件对PDA/MWCNT膜抗污染性能及抗蛋白黏附能力的影响.结果表明,DA成功引入到MWCNT表面.DA与MWCNT交联时间为5h、DA浓度1g/L、MWCNT负载量2.17mg/cm^(2)时,MWCNT膜的接触角由改性前112.79°降至8.4°.改性后PDA/MWCNT膜表面的氧元素含量为改性前的2.9倍,膜的亲水性得到显著改善.膜通量较改性前提高1倍,膜的抗污染性能、抗菌性及抗蛋白黏附能力得到显著提高,错流冲洗后的膜通量恢复率从56.62%增加到88.74%.

碳纳米管预沉积改性膜的污染机理研究

为探究碳纳米管(Carbon Nanotubes,CNTs)预沉积改性膜的污染机理,本研究使用正压过滤法将CNTs预沉积在3种孔径的有机膜(20 kDa聚醚砜膜、0.01μm和0.1μm聚偏二氟乙烯膜)表面,研究了CNTs预沉积改性膜过滤3种典型污染物(牛血清蛋白、腐殖酸、海藻酸钠)过程中的膜污染情况.根据比通量、Hermia模型和传统滤饼过滤模型,对恒压死端过滤3种典型污染物过程中的污染机理进行了系统评价.结果表明,20 kDa PES膜和0.01μm PVDF膜表面预沉积CNTs改性后,过滤3种典型膜污染物质时的膜污染情况都得到了一定程度的缓解.20 kDa PES膜表面预沉积CNTs后过滤HA初期为完全孔堵塞与滤饼过滤相结合的复合污染机理,最终转变为滤饼过滤;过滤SA的污染机理为完全孔堵塞与滤饼过滤相结合的复合污染机理.0.01μm PVDF膜表面沉积CNTs改性后过滤HA初期的污染机理为膜孔堵塞与滤饼过滤相结合的复合污染机理,然后经过向滤饼过滤转变的过渡阶段,最终形成滤饼过滤,且随着CNTs沉积量的增加,过渡阶段持续时间延长.0.1μm PVDF膜表面预沉积CNTs后过滤3种污染物,均未能缓解膜污染,膜污染机理不受CNTs沉积改性的影响,其过滤BSA和HA的污染机理为膜孔堵塞,过滤SA过程的污染机理符合滤饼过滤.

氧化石墨烯⁃多壁碳纳米管低压膜抗污染性能研究

为提高碳纳米材料低压膜污染的可恢复性和强化其灭菌效果,本研究将氧化石墨烯(Graphene oxide,GO)与聚乙二醇(Polyethylene glycol,PEG)非共价改性后的多壁碳纳米管(Multi-walled carbon nanotube,MWCNT)以两种结构形式(共混式/嵌入式)负载到0.45μm聚醚砜片式膜表面,制备了共混式/嵌入式GO⁃MWCNT低压膜.进而研究了GO⁃MWCNT不同结构形式对处理典型污染物(牛血清蛋白、腐殖酸、海藻酸钠)过程中膜污染情况的影响.实验结果显示,MWCNT中GO的添加,可使碳纳米材料膜孔径分布更集中,纯水通量在2.011 L·m^(-2)·h^(-1)·kPa^(-1)以上,属于低压膜的运行范围.在处理小尺寸牛血清蛋白的膜滤过程中,采用共混结构(M系列)的GO⁃MWCNT膜,缓解污染效果优于顶层嵌入结构(I系列);在处理较大尺寸的腐殖酸、海藻酸钠的膜滤过程中,采用顶层嵌入结构(I系列)的GO⁃MWCNT膜,缓解污染效果优于共混结构(M系列).GO的添加使得碳纳米材料低压膜的抗蛋白质黏附性能得到有效提高,在保证膜表面粗糙度不会大幅度提高的前提下,添加0.2 mg GO的抗蛋白黏附效果优于添加0.5 mg GO.共混式/嵌入式GO⁃MWCNT膜均可以充分发挥GO边缘切割杀菌作用,GO投加量与灭菌性能呈正相关.其中,共混结构(M系列)的GO⁃MWCNT膜灭菌效果优于顶层嵌入结构(I系列).