拉萨上空对流层NO_(2)柱浓度光谱反演及其变化特征研究

基于多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)开展拉萨上空太阳散射光谱观测和对流层NO_(2)柱浓度反演研究,探究西藏和平解放70周年大庆活动期间拉萨上空NO_(2)对流层垂直柱浓度变化特征。研究结果表明:观测实验期间(2021年8月9日至2021年8月31日)白天NO_(2)对流层垂直柱浓度的平均值为4.46×10^(15)molec·cm^(-2),明显高于西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO_(2)浓度水平(2.85×10^(15)molec·cm^(-2));而且NO_(2)对流层垂直柱浓度日均值的逐日变化与地面在线观测数据具有良好相关性,相关系数为0.58。观测实验期间拉萨市主导风向为西风,东西方向是大气NO_(2)污染物的传输通道,这与拉萨城区河谷地形相一致。观测实验期间NO_(2)对流层垂直柱浓度小时均值的平均日变化呈现“U”型分布,早晚出现高值,低值浓度出现在16:00时左右,但西藏和平解放70周年大庆活动日当天NO_(2)对流层垂直柱浓度的日变化除表现为早晚峰值外,还在正午12:00时出现峰值,这与活动结束后道路管控措施解除以及活动保障车辆行驶排放有关。本研究证实了地基MAX-DOAS遥感观测技术在高原城市拉萨具有很好地适用性,同时也发现拉萨大气NO_(2)浓度水平变化主要受城市交通排放影响,西藏和平解放70周年大庆活动当日拉萨对流层大气NO_(2)浓度低。

北京上甸子大气本底站CO_2浓度的源汇区域代表性研究

为研究单个站点观测浓度的源汇区域代表性及所在区域的CO2通量特征,利用大气反转模式FLEXPART模拟确定影响上甸子站观测浓度的气团主要来源,利用Carbon Tracker模式反演CO2浓度和通量的时空分布,并通过数值迭代方法和相关性分析方法获取最优印痕函数阈值,得到影响测站CO2浓度的源汇区域范围.其次,将在线观测CO2浓度筛分为本底和非本底浓度,利用FLEXPART模式追踪测站本底和非本底源区,研究发现,本底和非本底源汇区域明显不同并随季节变化.在印痕函数大于一定阈值的潜在源区内,本底和非本底区域净通量变化趋势差异明显,而且在各通量分支中本底区域化石燃料通量较小、生物圈通量较大,非本底区域化石燃料通量较大、生物圈通量较小.通过反演模式能够定量得到影响测站观测浓度的源汇区域及区域通量特征.

基于直射太阳光红外吸收光谱技术的大气中CH_4柱浓度遥测研究

介绍了一种基于直射太阳光红外吸收光谱技术的遥测系统，并利用该系统在合肥地区进行了连续观测。从太阳吸收光谱中测量了整层大气透过率，采用逐线积分方法模拟计算了整层大气透过率，基于非线性最小二乘光谱反演算法从实测整层大气透过率中反演了甲烷气体柱浓度和氧气柱浓度，并以氧气柱浓度为内标函数获得了甲烷干空气柱体积混合比，精密度优于2％。将本系统测量的2012年9月25日12：00-15：00CH4干空气柱体积混合比均值与此时段过境本站点区域的日本温室气体卫星的CH4观测结果进行了比较，两者偏差小于1％。可见，该系统和方法是一种有效的甲烷气体柱浓度探测系统和方法，具有较高精度。

多次反射池FTIR光谱法的臭氧浓度反演及其相关性分析

同温层臭氧对人类起保护作用,地面臭氧对人类健康是有害的,能够对它进行多途径多方法监测对于了解臭氧分布和变换规律以及控制污染排放有积极作用。文章利用多次反射式怀特池傅里叶变换红外光谱仪测得傅里叶变换红外光谱,使用非线性最小二乘算法对它们进行反演,准确得到了臭氧浓度。将测得的臭氧浓度结果与开放光路紫外差分光谱仪以及热电公司的臭氧分析仪所测量的臭氧浓度时间序列进行了相关性分析,结果表明不同监测方法和仪器观测到的臭氧绝对浓度值有一定差别,但是浓度日变化规律一致,相关性较高。因此,国内未见报道的基于多次反射池傅里叶变换红外光谱法的臭氧浓度反演方法,可以作为一种有效的臭氧浓度测量方法。

FTIR光谱高温气体浓度反演方法及残差结构分析

从理论和实验两方面分析了光谱线线宽随温度的变化规律。将HITRAN数据库中常温下的线强参数修正到了测量温度,进而得到合成校准光谱。将合成校准光谱和实验测得的光谱进行非线性最小二乘拟合,得到了不同温度下标准气体CO浓度。这种反演算法的浓度误差在常温下不超过5%,具有很高的精度,但随温度升高浓度误差逐渐增大。从残差光谱曲线看,温度升高,残差曲线中有与分析组分CO结构相同的明显结构。而且温度越高,这种结构越明显并且不能通过增加拟合次数来消除这种结构。实验结果与理论分析的对比表明,较高温度下出现的反演误差主要是由合成校准谱的温度修正方法不适用于高温气体所致。这些结果对于准确修正光谱线参数以及怎样更准确反演高温下气体浓度的进一步研究都有重要意义。

本底站和城区站CO浓度变化特征和源贡献

采用FLEXPART大气扩散模式结合清单的模拟方法,通过与2010年上甸子大气本底站和城区海淀宝联站的CO观测浓度的比较,研究了北京地区CO浓度变化特征,并统计分析了各类排放源的贡献差异.研究结果表明:上甸子站和宝联站CO模拟浓度与观测浓度的变化趋势基本一致,相关系数分别优于0.74和0.45;与观测值相比,两站模拟浓度值偏低,模式对观测浓度峰值模拟能力有限.利用不同源清单模拟获得的同一站点CO浓度值相近,但交通、工业、民用等分类排放源对CO模拟浓度的贡献差异明显.与INTEX-B2006清单相比,利用MEIC2010排放清单模拟的宝联站交通与工业排放贡献的占比小、民用排放占比大;而上甸子站交通排放贡献的占比小,民用与工业排放的贡献占比大.因此,利用FLEXPART模式结合清单的模拟方法对CO浓度具有较好的模拟能力,可以较为准确地反映区域大气本底站和城区站CO浓度的变化特征;各类排放源对模拟浓度的贡献不仅受到测站所在地的局地排放源影响,更与影响测站的印痕区域的排放源密切相关.

合肥地区大气中CO_2和CH_4柱浓度季节变化遥测

针对全球变暖贡献最大的两种温室气体CO2和CH4，采用自行研制的地基傅里叶变换近红外光谱遥测系统连续观测了合肥地区2012年2月到2013年4月的直射太阳光光谱，进而获得整层大气透过率测量光谱。在前向模型中采用逐线积分、低阶多项式近似方法得到整层大气透过率模拟光谱。利用模拟透过率光谱在CO2的6150～6270 cm -1波段、CH4的5970～6170 cm-1波段对测量透过率光谱进行迭代拟合，获得气体柱浓度。以O2柱浓度为内标函数获得CO2和CH4的干柱体积混合比。CO2和CH4干柱体积混合比日均值都具有较大波动性和明显的季节周期性，它们的月均值整体上具有较强的一致性，但是变化特征不尽相同。与日本温室气体卫星瓦里关地区的报道结果相比，C O 2含量峰谷值对应的时间相对滞后，并且峰值到谷值的转变时间较长；与利用SCIAMACHY 资料分析的全国范围内CH4柱浓度平均值变化趋势相比， C H4含量表现出夏高冬低的单峰单谷型变化趋势。它们的变化特征与源和汇的平衡、气象和气候条件等复杂因素有关，还需长期观测和深入研究。

高温气体浓度光谱分析中的温度修正方法

随着国内经济的高速发展,环境空气质量日益恶化,气体排放源监测成为环境科学领域中的一项重要研究工作。文中提出并实现了高温参考谱模型法和标气测定法,对合成校准光谱进行了温度修正,从而提高基于数值计算的非线性最小二乘算法在高温气体浓度反演时的精度。从实验测得的透过率光谱中反演了不同温度下标准气体CO的浓度。结果表明:相对于未采取温度修正措施的校准谱获得的浓度反演结果,精度有较大提高。文中的研究结果对于研究高温气体光谱特征、不断完善定量分析算法、准确监测非常温下气体排放浓度、红外制导等具有重要意义。

广州亚运会期间多组分污染气体的抽取式FTIR监测

利用抽取式傅里叶变换红外光谱(FTIR)测量系统于2010广州亚运会期间对广州白云机场地区大气中的多种污染气体进行了连续监测。介绍了系统组成和光谱定量分析方法,并对浓度结果进行了分析。结果显示,一氧化碳和臭氧小时均值浓度具有日周期变化,虽然在监测期间出现了几个极值,但是仍然达到国家二级标准。乙烯和乙炔小时均值浓度具有同步变化规律,两者应来自同一排放源。在整个亚运会期间所监测的污染物组分中未发生明显超标状况,在此期间采取的减排控制措施是有效的。

傅里叶变换红外光谱对枯草芽孢杆菌的光学特性研究

使用傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术,测量了两种不同浓度的枯草芽孢杆菌的红外透过率谱,根据朗伯-比尔定律计算出它们的质量消光截面,通过算出复折射率的虚部,再使用KK(Kramers-Kronig)关系,导出复折射率的实部,并对实验结果作了分析和讨论。通过研究枯草芽孢杆菌复折射率的测量和分析方法,对于进一步研究生物气溶胶的吸收和散射特性、拓宽生物气溶胶的测量和遥测技术方法,具有重要的意义。

傅里叶变换红外光谱辐射定标方法的研究

红外辐射定标是红外遥感信息定量化的关键技术,对所测光谱进行定标是定量分析中的重要环节。给出了两点定标、线性多点定标和非线性多点定标的具体算法,使用傅里叶变换红外光谱仪,测量了HFY-302B和HFY-300B型黑体在不同温度下的辐射谱,其中一些辐射谱用于定标,使用另外一个特定温度下的辐射谱来检验定标结果,结果表明,线性多点定标方法更加准确。

基于OP-FTIR法监测城市交通排放CO、CO_2、N_2O和CH_4气体

介绍了在傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术基础上发展起来的一种监测气体的新方法——开放光程傅里叶变换红外光谱(OP-FTIR)法和基于非线性最小二乘法反演气体浓度的算法。利用OP-FTIR系统对广州交通排放CO、CO2、N2O和CH4气体进行了连续监测,并对实验结果进行了分析。实验表明:广州交通排放CO、CO2、N2O和CH4气体浓度与交通流量密切相关,并具有明显的日变化周期特征。整个监测期间,CO2和CO、CH4具有较高的相关性。

利用SOF-FTIR技术监测化工厂区VOCs排放

易挥发有机化合物(VOCs)的来源广泛且参与大气光化学反应,是光化学污染物的主要前体物,也是影响城市和区域大气质量的重要污染物,工业生产过程中多点源、面源和无组织源排放的VOCs是其重要来源。对于多点源、无组织排放源,其所包含的各种污染排放情况复杂且存在较多未知因素,一直缺乏便捷和快速的监测手段。利用车载掩日法通量遥测技术(SOF-FTIR),以太阳直射光的红外辐射作为接收光源,快速扫描工厂污染区域并进行实时的气体泄漏监测,具有结构轻便、便于移动测量、可进行多组分、低浓度、远距离遥测等优点。实验分析表明,该方法可快速大范围地对化工厂区的VOCs排放进行监测并给出其时空分布情况,可为试验地区相关的环保决策提供有效的数据支持。

基于太阳光谱的FTIR技术监测石油化工区丙烯的浓度分布

介绍了一种基于太阳光谱的傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术实时监测石油化工区丙烯浓度分布情况的新方法和非线性最小二乘法反演污染气体浓度的算法。利用自主研发的车载FTIR系统对预监测污染源区域做闭合环路测量获取背景参考谱、测量谱,同时应用气体辐射传输的简化模型计算得到大气透过率谱,最终应用非线性最小二乘拟合算法对大气透过率谱反演得出污染源区域周边污染气体分布的柱浓度信息。运用此方法实际遥测了上海高桥石油化工区丙烯排放的情况,实验结果显示,测量的丙烯柱浓度分布准确地反应了污染物的排放和扩散情况,证明了车载FTIR技术在区域性污染气体监测方面的实用性。

中国区域HCFC-142b排放量模式反演研究

利用拉格朗日粒子扩散模式FLEXPART结合上甸子区域本底站在线观测HCFC-142b数据,采取自上而下的反演方法,估算了2009和2010年中国HCFC-142b的排放量分别为10.82kt/a和15.42kt/a,分别占全球HCFC-142b排放量的29.7%和45.8%.反演HCFC-142b排放量的空间分布结果显示其排放源主要集中在京津冀、四川、山东西部以及长江中下游地区,与相关研究中自下而上方法获得的排放量分布一致.模式反演源较先验源更接近观测数据,2009年相关系数从0.38提高到0.47,2010年相关系数则从0.60提高到0.65.

反射式FTIR监测温室气体浓度及其变化规律

工业革命以来,温室效应引起的全球气候变迁问题越来越受到人们的关注。人类活动相关的主要温室气体是CO2,CH4,N2O和CO,对其浓度进行连续测量,获取浓度随时间的变化规律对大气环境科学具有重要意义。使用多次反射池FTIR系统在浙江地区对这四种气体进行了监测,通过对测量的气体吸收光谱进行光谱定量分析,获取了待测组分的浓度信息,并对其变化规律进行了分析。同时对仪器的性能进行了检测,结果表明,多次反射池FTIR是进行环境气体监测的一种快速有效直接的监测手段。

基于Fragstats4的景观格局指数与地表温度的相关性——以石家庄市为例

以石家庄市城市景观为研究对象,选取1987年、2004年和2019年Landsat遥感影像数据,采用监督分类方法将研究区分为绿地、水体、不透水地表和未利用地四类景观,采用单窗算法和劈窗算法反演地表温度(LST)。从景观生态学角度出发,利用Fragstats4.2计算4种类型的景观格局指数,并对景观粒度和移动窗口的尺度选择进行探讨分析;利用ArcGIS空间分析方法和统计分析方法,分析4种类型的景观格局指数与LST的相关性。结果表明:1987—2019年绿地斑块类型面积(CA)、最大斑块面积指数(LPI)和聚集度指数(AI)逐渐下降,不透水地表CA、LPI和AI逐渐增加,随着城市化进程的加快,绿地面积逐渐减少和裂化,绿地景观优势在不断下降,不透水地表面积在逐渐增加和聚合,不透水地表景观优势在不断加强,逐渐形成优势景观。斑块百分比指数(PLAND)、LPI和AI与LST表现出一致的极显著相关关系,绿地和水体为负相关,不透水地表和未利用地为正相关;斑块破碎化指数(SPLIT)则相反,绿地和水体为正相关,不透水地表和未利用地为负相关。LST与PLAND和LPI的相关系数明显高于LST与AI和SPLIT的相关系数,说明一个优势景观对地表温度的影响效果明显大于几个比较分散或破碎的景观。

FTIR法测量中水汽吸收对测量精度影响的初步研究

水汽吸收线分布于整个中红外波段,它的存在干扰红外光谱的定量分析。分析了水汽谱吸收对测量精度的影响。利用傅里叶变换红外光谱法分别测量了经过干燥处理的待测气体和未经干燥处理的待测气体,并分别对两次测量中CO、CO_2、N_2O和CH_4浓度的测量精度及检测限进行了比较。实验表明:对样气进行干燥预处理可以提高测量精度和检测限。

汽油中MTBE的傅里叶红外光谱分析方法研究

傅里叶红外光谱技术由于检测限低,灵敏度高,快速测定、选择性好等优点,被广泛应用于油品质量检测中。本文利用该方法研究了MTBE的红外光谱特性,在校正集浓度范围(0.6%～20%)内,浓度与吸光度呈现较好的线性关系,其线性相关系数为0.999 27,检测限为0.12%,并结合经典最小二乘法预测了汽油样品中MTBE的含量,结果显示,该方法准确、方便,能够满足汽油中MTBE含量快速检测的要求。

利用开放光路傅里叶变换红外方法监测地表臭氧含量及分析

基于自研傅里叶变换红外光谱仪设计实现了开放光路臭氧在线监测系统,将计算机合成背景光谱方法与非线性最小二乘方法相结合进行定量分析,利用HITRAN数据库信息和仪器线型合成背景光谱,通过非线性最小二乘法反演出臭氧浓度,提高了测量精度和检测限,讨论了系统检测限测量方法,在16次平均情况下系统检测限达到1.42nmol.mol-1,利用此系统,对合肥市郊的地表臭氧浓度开展了连续监测实验,分析了浓度日变化以及月变化趋势与臭氧产生源之间的关系。结果表明,系统测量准确可靠,为我国臭氧监测提供了一种新的设备和方法。