铁-钼/活性炭催化剂的费-托合成反应性能

用微型固定床反应器和原位穆斯堡尔谱考察了在活性炭担载的铁-钼双金属催化剂上的费-托合成反应和在反应条件下的物相。已知在费-托合成中铁有利于生成长链烃,钼有利于生成低碳烃。铁-钼/活性炭催化剂则综合了铁和钼的性质,其中铁-钼/油棕炭催化剂具有很好的活性和液化石油气选择性。在反应中,富钼催化剂的主要物相为铁-钼碳化物,而富铁催化剂的物相则为铁-钼碳化物和e’-Fe_2·2C碳化铁。

铁/活性炭催化剂中金属-载体相互作用的穆斯堡尔谱研究

以穆斯堡尔谱为主要手段研究了铁/活性炭催化剂的还原特性。发现铁在活性炭上有两种还原方式,相应地生成两种最终还原产物α-Fe和Fe(x)(δ=-0.10mm/s,△=0,H=0)。实验指出,Fe(x)是一种高分散的(d<25A)还原态铁物类,它的生成反映了铁/活性炭间较强的相互作用,这种相互作用的实质是铁与活性炭表面含氧(?)能团间的化学作用。

费-托合成Fe-Mo/SiO_2双金属催化剂的性能

用原位穆斯堡尔谱和微型固定床反应器考察了Fe-Mo/SiO_2催化剂在还原、碳化和反应中的物相及费-托合成(F-T)反应性。富钼的Fe-Mo/SiO_2催化剂在550℃H_2中还原生成Fe-Mo合金,该合金在300℃合成气中碳化转化为Fe-Mo碳化物,是F-T反应中的主要物相。该催化剂的活性较高,其选择性体现了铁和钼的平均性质。富铁的Fe-Mo/SiO_2催化剂在550℃H_2中还原主要生成Fe^(2+),还有Fe-Mo合金和α-Fe,碳化时大部分转化为Fe^(3+),在F-T反应中的主要物相为Fe^(2+)及碳化铁,该催化剂的活性很低,其选择性类似于Fe-Mo/SiO_2。

高分散费-托合成铁/活性炭催化剂的研究——Ⅴ.锰的助剂作用

使用原位穆斯堡尔谱和微型反应器考察了物相、锰含量和制备方法对Fe-Mn/AC催化剂F-T反应性的影响,并讨论了Fe-Mn/AC催化剂的表面结构及其与F-T反应性的关系。对于Fe-Mn/AC催化剂,将铁还原到金属态时具有很高的活性和对气态烯烃和高碳烃的选择性,锰含量对催化剂的活性和选择性影响不大;影响催化剂选择性的主要是受制备制约的铁-锰在活性炭载体表面的结构形态,对此我们提出了模型,只有当铁-锰处于高分散状态,作为助剂锰才能改善催化剂对气态烯烃和高碳烃的选择性,否则锰反而起不利的作用。

费-托合成铁催化剂中金属与担体相互作用的考察

将费-托合成铁催化剂Fe/Al_2O_3和Fe/SiO_2在空气中经一系列温度(25、120、480、650、780和1000℃)予处理并在相同条件(H_2、480℃、4h)下还原,然后作原位穆斯堡尔谱和高分辨电镜的考察,结果表明,在较低温度下予处理时,随着予处理温度的升高,Fe/Al_2O_3和Fe/SiO_2中的铁被还原为Fe(O)的量增加,但当达到某一温度(Fe/Al_2O_3为650℃、Fe/SiO_2为480℃)时出现了转折,即随着予处理温度的增加,Fe(O)%降低,意味着MSI由原来的减弱变为增强。在较低的予处理温度时,生成了难以还原的铝酸铁盐和硅酸铁盐,使MSI效应为主。适当增强MSI对提高低碳烯烃选择性有利。

高分散费-托合成铁/活性炭催化剂的研究 Ⅳ.催化剂特性

使用原位穆斯堡尔谱和微型反应器考察了铁/活性炭催化剂在不同物相时的F-T反应性以及在实际反应中的物相及其变化,并讨论了铁/活性炭系催化剂不同于传统F-T铁催化剂的特性。发现金属态铁比还原到Fe_3O_4时具有高得多的活性和对烯烃和高碳烃的选择性。在实际反应中,金属铁可转化为碳化铁(ε’-Fe_(2·2)C、ε-Fe_2C和x-Fe_5C_2)并受担载铁粒径的制约,但这些碳化铁与F-T反应性间似没有确定的相依关系。影响F-T反应性的主要是铁在载体上的分散度以及铁质,即活性炭与载体的相互作用。铁与活性炭间合适的相互作用既使铁有较高的还原度,又可能调变铁的电子性不仅是载体,还可能起着电子给予体的作用,促进碳链的增长。而活性炭丰富的微孔又限制了过长链烃的生成。这些特点使得铁/活性炭催化剂具备活性高、气态烯烃和高碳烃(C_5^+)选择性高以及烃分布相对集中的优点。

重视高中生数学阅读能力的培养——对学生数学阅读能力的调查与反思

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