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氧化铈对氧化锰表面氧脱附与恢复性能的影响 被引量:10
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作者 罗孟飞 袁贤鑫 周烈华 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1994年第9期1373-1376,共4页
采用TPD-MS技术研究了Mn-Ce-O体系催化剂的表面氧脱附(供出)和恢复性能,并以甲醇氧化反应为探针考察了催化剂在不同气氛下的氧化活性。结果表明,氧化铈的存在并不影响氧化锰O_2-TPD特征峰的位置,但氧化锰表面... 采用TPD-MS技术研究了Mn-Ce-O体系催化剂的表面氧脱附(供出)和恢复性能,并以甲醇氧化反应为探针考察了催化剂在不同气氛下的氧化活性。结果表明,氧化铈的存在并不影响氧化锰O_2-TPD特征峰的位置,但氧化锰表面的吸附氧数量明显增加,氧化锰表面吸附氧的恢复能力随氧化铈含量的增加而增大。催化剂对甲醇的氧化活性与其表面吸附氧数量有很好的对应关系。催化剂表面氧恢复能力越大,对甲醇的氧化活性受气相氧影响越小。 展开更多
关键词 氧化铈 氧化锰 氧脱附 恢复 催化剂
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锰-铈复合氧化物催化剂表面氧的性质 被引量:6
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作者 罗孟飞 陈敏 +1 位作者 周烈华 袁贤鑫 《高等学校化学学报》 SCIE EI CAS CSCD 北大核心 1993年第5期708-710,共3页
氧化锰催化剂广泛用于一氧化碳常温氧化及汽车尾气的净化等,CeO<sub>2</sub>是氧化物催化剂的优良助剂。非贵金属催化剂中添加CeO<sub>2</sub>能提高催化剂的氧化活性已有很多报道,但有关Ce对氧化锰结构及表面... 氧化锰催化剂广泛用于一氧化碳常温氧化及汽车尾气的净化等,CeO<sub>2</sub>是氧化物催化剂的优良助剂。非贵金属催化剂中添加CeO<sub>2</sub>能提高催化剂的氧化活性已有很多报道,但有关Ce对氧化锰结构及表面氧脱附性能影响的研究尚不多见。本文运用XRD、DTA和TPD-MS等手段对共沉淀法制得的Mn-Ce复合氧化物进行了物相结构和脱氧活性研究。 展开更多
关键词 氧化锰 氧化铈 表面氧 催化剂
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Ag/γ-Al_2O_3催化剂的TPR和TPD研究 被引量:5
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作者 罗孟飞 朱波 +1 位作者 周烈华 袁贤鑫 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1996年第3期198-201,共4页
本文运用TPD-MS、TPR等方法研究了Ag/γ-Al_2O_3催化剂的氧脱附和还原性能。结果表明,Ag/γ-Al_2O_3催化剂表面银物相由Ag0和Ag+(Ag2O)组成,其中Ag+所占比例随负载量增加而减少。Ag/γ... 本文运用TPD-MS、TPR等方法研究了Ag/γ-Al_2O_3催化剂的氧脱附和还原性能。结果表明,Ag/γ-Al_2O_3催化剂表面银物相由Ag0和Ag+(Ag2O)组成,其中Ag+所占比例随负载量增加而减少。Ag/γ-Al_2O_3催化剂有三个脱氧峰,并且随着Ag负载量的增加,脱氧峰从高温向低温依次出现。低温脱氧峰(370℃)归属为结晶态Ag2O的分解,高温脱氧峰(650和800℃)为分散在γ-Al_2O_3表面并且与Al_2O_3发生相互作用的Ag_2O的分解。TPR有三个还原峰;高温峰(230℃)为结晶态Ag_2O的还原,低温峰(100和120℃)为分散在γ-Al_2O_3表面的Ag_2O的还原。 展开更多
关键词 催化剂 TPR TPD 三氧化二铝
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Pt/HM,Pd/HM催化剂上NO-TPSR和CO-NO反应 被引量:3
4
作者 罗孟飞 朱波 +2 位作者 陈敏 丁云杰 袁贤鑫 《物理化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1996年第5期472-475,共4页
NO-TPSR and CO-NO catalytic reaction on Pt/HM and Pd/HM were studied. There are three kinds of NO adsoption sites. The lower temperature adsoption site is attributed to the metal Pt or Pd, and the two higher temperatu... NO-TPSR and CO-NO catalytic reaction on Pt/HM and Pd/HM were studied. There are three kinds of NO adsoption sites. The lower temperature adsoption site is attributed to the metal Pt or Pd, and the two higher temperature adsoption sites are attributed to the basic sites on HM surface. The adsorbed NO undergoes extensive de composition to form N2. N2O and O2 during NO thermal desorption on all catalysts studied. The desorption of N2. N2O and NO on Pt/HM catalyst is easier than that on Pd/HM catalyst. Pt/HM catalytic activity for CO-NO reaction is higher than Pd/HM’s,which is consistant with NO decomposition ability of the catalyst. The dissociation of NO on catalyst is the rate determing step of CO-NO reaction. 展开更多
关键词 一氧化氮 一氧化碳 分子筛 催化剂
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过渡金属催化剂上CO还原NO反应性能的研究 被引量:5
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作者 罗孟飞 朱波 +1 位作者 周烈华 袁贤鑫 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 1996年第4期296-300,共5页
在一系列负载型过渡金属催化剂上考察了CO-NO和CO-O_2的反应性能.结果表明,催化剂的CO-O_2反应活性高于CO-NO反应,催化剂表面NO解离是CO-NO反应的速率控制步聚.低温反应有利于N_2O的生成,高温有利于N_2的生成.催化活性与金属氧化物的生... 在一系列负载型过渡金属催化剂上考察了CO-NO和CO-O_2的反应性能.结果表明,催化剂的CO-O_2反应活性高于CO-NO反应,催化剂表面NO解离是CO-NO反应的速率控制步聚.低温反应有利于N_2O的生成,高温有利于N_2的生成.催化活性与金属氧化物的生成焓(—△H_0)呈顺变关系. 展开更多
关键词 一氧化碳 一氧化氮 过渡金属催化剂 还原反应
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氧化铈对氧化锰结构和催化性能的影响 被引量:6
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作者 罗孟飞 朱波 袁贤鑫 《中国稀土学报》 CAS CSCD 北大核心 1995年第1期31-34,共4页
以共沉淀法制备了铈-锰混合氧化物催化剂,采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温脱附-质谱检测(TPD-MS)、程度升温还原(TPR)等手段考察了催化剂的结构、还原活性及表面氧脱附件能,结果表明,单组分Mn-O催化剂的... 以共沉淀法制备了铈-锰混合氧化物催化剂,采用X射线衍射分析(XRD)、程序升温脱附-质谱检测(TPD-MS)、程度升温还原(TPR)等手段考察了催化剂的结构、还原活性及表面氧脱附件能,结果表明,单组分Mn-O催化剂的晶相结构为方铁锰矿型Mn_2O_3,双组分Mn-Ce-O催化剂为r-Mn_2O-_3和CeO_2(Mn/Ce摩尔比为8:1,含少量方铁锰矿型Mn_2O_3。氧化铈的存在不影响氧化锰TPD-O_2特征峰的位置,但表面吸附氧量明显增加,并同催化剂对甲醇的完全氧化活性进行了关联,当Mn/Ce原子比为4:1时,催化剂活性最高。CeO_2的存在还改变了Mn_2O_3还原特性,这表明CeO_2和Mn_2O_3之间存在相互作用。 展开更多
关键词 氧化活性 氧化铈 催化剂 氧化锰 催化性能
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Ce-Y-O固溶体及其PdO/Ce-Y-O催化剂的制备,表征和CH_4氧化性能 被引量:2
7
作者 罗孟飞 单文娟 +2 位作者 李美俊 鲁继青 李灿 《北京大学学报(自然科学版)》 CAS CSCD 北大核心 2001年第2期221-225,共5页
采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备了Ce Y O固溶体 ,并用XRD和Raman对Ce Y O固溶体的物相结构进行了表征 ,发现当n(Ce) /n(Ce +Y) (摩尔比 )≥ 0 6时 ,Ce Y O固溶体为面心立方结构 ,而n(Ce) /n(Ce +Y)≤ 0 5时为体心立方结构。固溶体的生成... 采用柠檬酸溶胶 凝胶法制备了Ce Y O固溶体 ,并用XRD和Raman对Ce Y O固溶体的物相结构进行了表征 ,发现当n(Ce) /n(Ce +Y) (摩尔比 )≥ 0 6时 ,Ce Y O固溶体为面心立方结构 ,而n(Ce) /n(Ce +Y)≤ 0 5时为体心立方结构。固溶体的生成有利于提高氧化还原性能。Ce Y O固溶体担载PdO催化剂的CH4 氧化活性表明 ,n(Ce) /n(Ce+Y)对担载PdO催化剂的CH4 氧化活性影响很大 ,当n(Ce) /n(Ce +Y ) =0 8时催化剂活性最高 ,CH4 转化率 50 %的温度为350℃ ,完全转化温度为 6 0 展开更多
关键词 负载PdO催化剂 铈-钇-氧固溶体 甲烷氧化活性 溶胶-凝胶法 制备 结构表征 面心立方结构 体心立方结构
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Cu/MgO催化剂上NO-TPO和CO-NO反应性能 被引量:2
8
作者 罗孟飞 朱波 +2 位作者 倪哲明 周烈华 袁贤鑫 《化学学报》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1997年第6期534-538,共5页
采用TPD技术考察了Cu/MgO催化剂表面NO的脱附和分解.载体MgO表面有两类NO吸附中心,为MgO表面碱中心.负载Cu后,由于Cu覆盖了MgO表面碱中心,使Cu/MgO(>1%)催化剂表面只有吸附在Cu上的NO.热脱附过程伴有明显的分解,产物为N_2,N_2O和O_2.... 采用TPD技术考察了Cu/MgO催化剂表面NO的脱附和分解.载体MgO表面有两类NO吸附中心,为MgO表面碱中心.负载Cu后,由于Cu覆盖了MgO表面碱中心,使Cu/MgO(>1%)催化剂表面只有吸附在Cu上的NO.热脱附过程伴有明显的分解,产物为N_2,N_2O和O_2.CO-NO反应低温有利于N_2O生成,而高温有利于N_2生成,反应活性与NO—TPD峰温有较好的对应关系.NO在催化剂表面解离(NO_a→N_a+O_a)是CO-NO反应的速控步. 展开更多
关键词 一氧化氮 还原 一氧化碳 催化剂 氧化镁 TPD
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Mn-Fe-O/NM燃烧催化剂的研究 被引量:7
9
作者 罗孟飞 周碧 袁贤鑫 《化学世界》 CAS CSCD 1993年第6期278-281,共4页
本文考察了以天然丝光沸石为载体,Mn、Fe为活性组分的Mn-Fe-O/NM催化剂对丙酮、甲苯的氧化活性,并与Pt/NM催化剂进行了对比。实验结果表明,双组分催化剂活性高于单组分催化剂。Mn/Fe相对原子比在3/1、负载量0.1mol/100gNM时活性最佳。... 本文考察了以天然丝光沸石为载体,Mn、Fe为活性组分的Mn-Fe-O/NM催化剂对丙酮、甲苯的氧化活性,并与Pt/NM催化剂进行了对比。实验结果表明,双组分催化剂活性高于单组分催化剂。Mn/Fe相对原子比在3/1、负载量0.1mol/100gNM时活性最佳。对含氧有机物如丙酮、乙酸乙酯Mn-Fe-O/NM催化剂氧化活性高于Pt/NM催化剂,而对芳烃类有机物甲苯则相反。 展开更多
关键词 燃烧催化剂 天然丝光沸石
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Ag-Mn,Ag-Co和Ag-Ce复合氧化物上CO,丙酮和吡啶的催化燃烧 被引量:2
10
作者 罗孟飞 朱波 +2 位作者 周仁贤 蒋晓原 袁贤鑫 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 1996年第3期193-198,共6页
本文考察了An-Mn,Ag-Co和Ag-Ce复合氧化物上CO,丙酮和吡啶的催化氧化性能,结果表明,双组分Ag-Mn/Al2O3和Ag-Co/Al2O3催化剂的氧化活性均高于单组分Ag/Al2O3.在Ag-Ce/Al2... 本文考察了An-Mn,Ag-Co和Ag-Ce复合氧化物上CO,丙酮和吡啶的催化氧化性能,结果表明,双组分Ag-Mn/Al2O3和Ag-Co/Al2O3催化剂的氧化活性均高于单组分Ag/Al2O3.在Ag-Ce/Al2O3催化剂上,CO氧化反应的速率言程可用r=kPo2^mPCO来表示,随着催化剂中氧化铈含量的增加,对氧的反应级数明显下降。 展开更多
关键词 复合氧化物 催化燃烧 大气污染 废气处理
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Pt/NM、Pd/NM催化剂上甲苯深度氧化反应动力学 被引量:4
11
作者 罗孟飞 袁贤鑫 陈敏 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1994年第6期69-72,共4页
在氧气过量的条件下,考察了Pt/NM、Pd/NM催化剂上甲苯深度氧化反应动力学及反应活性。Pt/NM催化剂对甲苯的氢化活性高于Pd/NM,深度氧化反应服从反应物强吸附双分子反应Ltangmuir-Hinshelwoo... 在氧气过量的条件下,考察了Pt/NM、Pd/NM催化剂上甲苯深度氧化反应动力学及反应活性。Pt/NM催化剂对甲苯的氢化活性高于Pd/NM,深度氧化反应服从反应物强吸附双分子反应Ltangmuir-Hinshelwood机理,其动力学方程为:相应的动力学参数,Pt/NM为:活化能△E=49.9kJ/mol,吸附热Q=-29.6kJ/mol;Pd/NM为:△E=94.2kJ/mol,Q=-19.1kJ/mol. 展开更多
关键词 甲苯 氧化动力学 催化剂
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Ce-Cr/硅藻土对几种低分子量有机物氧化作用的催化活性研究 被引量:3
12
作者 罗孟飞 袁贤鑫 +1 位作者 陈敏 仲逸芬 《环境科学》 EI CAS CSSCI CSCD 北大核心 1993年第1期17-19,共3页
考察了添加Al_2O_3对硅藻土的孔容、平均孔径及比表面的影响。并研究了负载型Ce-Cr、Ce-Cr-Mn等复合氧化物催化剂对丙酮、正丁胺、甲苯氧化反应的活性。氧化活性的顺序为:Ce-Cr-Mn-K≈Ce-Cr-Mn≈Ce-Cr>Mn>Cr>Ce。而且能够抑制... 考察了添加Al_2O_3对硅藻土的孔容、平均孔径及比表面的影响。并研究了负载型Ce-Cr、Ce-Cr-Mn等复合氧化物催化剂对丙酮、正丁胺、甲苯氧化反应的活性。氧化活性的顺序为:Ce-Cr-Mn-K≈Ce-Cr-Mn≈Ce-Cr>Mn>Cr>Ce。而且能够抑制正丁胺氧化过程NO_x的形成,正丁胺氧化NO_x控制能力为:Ce-Cr-Mn-K>Ce-Cr-Mn>Ce-Cr>Ce。 展开更多
关键词 硅藻土 催化剂 氧化 丙酮 正丁胺
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Ag-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上CO的氧化 被引量:6
13
作者 罗孟飞 袁贤鑫 《Chinese Journal of Catalysis》 SCIE CAS CSCD 北大核心 1995年第4期328-331,共4页
Ag-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上CO的氧化罗孟飞,袁贤鑫(杭州大学催化研究所,杭州310028)关键词氧化银,氧化铈,氧化铝,负载型催化剂,一氧化碳,氧化银作为工业催化剂,常用于选择性氧化反应,如乙烯的环氧化"'... Ag-Ce/γ-Al_2O_3催化剂上CO的氧化罗孟飞,袁贤鑫(杭州大学催化研究所,杭州310028)关键词氧化银,氧化铈,氧化铝,负载型催化剂,一氧化碳,氧化银作为工业催化剂,常用于选择性氧化反应,如乙烯的环氧化"',乙醇选择性氧化制乙醛['j,甲苯... 展开更多
关键词 氧化银 氧化铈 氧化铝 催化剂 一氧化碳 氧化
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金属氧化物催化剂上吡啶催化燃烧 被引量:2
14
作者 罗孟飞 钟依均 +2 位作者 陈敏 朱波 袁贤鑫 《环境科学》 CAS CSSCI CSCD 北大核心 1996年第3期52-53,56,共3页
为了研究催化燃烧法净化挥发性有机污染物的可能性,考察了金属氧化物催化剂上吡啶的氧化活性及氧化过程NOx控制能力.吡啶氧化产物NO2随反应温度升高呈现极大值.催化剂的氧化活性与NO2控制能力呈正比关系.Ag-Mn和Ag... 为了研究催化燃烧法净化挥发性有机污染物的可能性,考察了金属氧化物催化剂上吡啶的氧化活性及氧化过程NOx控制能力.吡啶氧化产物NO2随反应温度升高呈现极大值.催化剂的氧化活性与NO2控制能力呈正比关系.Ag-Mn和Ag-Co双金属氧化物催化剂的氧化活性和NOx控制能力高于单组分催化剂. 展开更多
关键词 吡啶 金属氧化物 催化剂 催化燃烧法
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丙酮在Pt/NM,Fe-Cu-Mn/NM催化剂上深度氧化反应动力学研究 被引量:7
15
作者 罗孟飞 袁贤鑫 《环境化学》 CAS CSCD 北大核心 1992年第6期56-60,共5页
采用积分反应器分别考察了Pt/NM,Fe-Cu-Mn/NM催化剂上丙酮深度氧化反应的活性和动力学。结果表明,Fe-Cu-Mn-NM催化剂对丙酮的氧化活性高于Pt/NM催化剂,深度氧化反应的速度方程可用幂函数表达式r=Ae^(△EIRTC)#来表示,相应的动力学参数Fe... 采用积分反应器分别考察了Pt/NM,Fe-Cu-Mn/NM催化剂上丙酮深度氧化反应的活性和动力学。结果表明,Fe-Cu-Mn-NM催化剂对丙酮的氧化活性高于Pt/NM催化剂,深度氧化反应的速度方程可用幂函数表达式r=Ae^(△EIRTC)#来表示,相应的动力学参数Fe-Cu-Mn/NM为:n=0.5,△E=145.8(kJ/mol),A=3.63×10^(10);Pt/NM为:n=1,△E=93.3,A=4.91×10~4。 展开更多
关键词 催化剂 丙酮 动力学 氧化
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载体对负载PdO催化剂的CO氧化活性的影响 被引量:2
16
作者 罗孟飞 边平凤 郑小明 《应用化学》 CAS CSCD 北大核心 1998年第4期113-114,共2页
The catalytic activities of the supported PdO catalysts were found to be dependenton the kind of the support as follows: CeO2>ZrO2>TiO2>Al2O3>SnO2>ZSM-5>SiO2.The reduction state of PdO in the catalys... The catalytic activities of the supported PdO catalysts were found to be dependenton the kind of the support as follows: CeO2>ZrO2>TiO2>Al2O3>SnO2>ZSM-5>SiO2.The reduction state of PdO in the catalyst played an important role in the oxidation activityof the catalyst. PdO/CeO2 was inferior to PdO/Al2O3 in heat-stability, but its activity for COoxidation was higher than PdO/Al2O3, after it had been calcinated at 1200 ℃ for 4 h. 展开更多
关键词 催化剂 氧化 程序升温法 一氧化碳
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焙烧温度对PdO-CeO_2催化剂CH_4氧化活性的影响 被引量:2
17
作者 罗孟飞 伍燕妮 +1 位作者 肖小燕 鲁继青 《浙江师范大学学报(自然科学版)》 CAS 2010年第4期377-381,共5页
采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400... 采用共沉淀法制备了PdO-CeO2催化剂,考察了焙烧温度对其CH4氧化反应催化性能的影响,并运用X射线粉末衍射(XRD)、物理吸附(BET)、CO化学吸附、Raman光谱和X射线光电子能谱(XPS)等技术对催化剂进行了表征.实验结果表明:随着焙烧温度从400℃提高到800℃,PdO-CeO2催化剂的活性下降;焙烧温度进一步提高到1 000℃,催化剂的活性又出现明显的提高.结合相关表征可知:Pd(PdO)粒子烧结和比表面积下降是CH4活性下降的主要原因;然而,随着焙烧温度的升高,催化剂中金属Pd含量增加是导致1 000℃焙烧后催化剂活性提高的原因. 展开更多
关键词 PdO-CeO2催化剂 CH4氧化反应 焙烧温度 催化性能
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Pd-pt/Al_2O_3燃烧催化剂的活性和热稳定性 被引量:1
18
作者 罗孟飞 袁贤鑫 +1 位作者 周烈华 陈敏 《燃料化学学报》 EI CAS CSCD 北大核心 1995年第1期23-27,共5页
研究了Pd-Pt/Al_2O_3催化剂对有机物的完全氧化活性和热稳定性。结果表明:Pd-Pt双组分催化剂的活性高于单组分催化剂。在实验范围内,催化剂的氧化活性与Pd、Pt负载量无关,热稳定性受Pd、Pt负载量影响而与... 研究了Pd-Pt/Al_2O_3催化剂对有机物的完全氧化活性和热稳定性。结果表明:Pd-Pt双组分催化剂的活性高于单组分催化剂。在实验范围内,催化剂的氧化活性与Pd、Pt负载量无关,热稳定性受Pd、Pt负载量影响而与Al_2O_3的表面积关系不大。高温处理引起催化剂表面Pd、Pt含量的降低是造成活性下降的主要原因。该催化剂对有机物具有很高的氧化活性,对氧的利用率很高,适用于工业有机废气的净化。 展开更多
关键词 催化剂 氧化铝 氧化活性 热稳定性
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燃烧催化剂载体-改性硅藻土的研究 被引量:1
19
作者 罗孟飞 贾江松 +1 位作者 袁贤鑫 吕光烈 《非金属矿》 CAS CSCD 北大核心 1993年第3期23-25,共3页
作者利用压汞法、XRD等手段,研究了不同焙烧温度掺Al_2O、Al_2O_3·MgO硅藻土的孔容,孔半径、比表面及物相结构;考察了Mn—Ce/Al_2O_3-硅藻土催化剂的氧化活性。结果表明,添加Al_2O_3、Al_2O_3·MgO,硅藻土的孔容和孔径减小,而... 作者利用压汞法、XRD等手段,研究了不同焙烧温度掺Al_2O、Al_2O_3·MgO硅藻土的孔容,孔半径、比表面及物相结构;考察了Mn—Ce/Al_2O_3-硅藻土催化剂的氧化活性。结果表明,添加Al_2O_3、Al_2O_3·MgO,硅藻土的孔容和孔径减小,而BET比表面增加。Al_2O_3提高了硅藻土的耐热性并抑制了其相变,而Al_2O_3·MgO的作用则相反。 展开更多
关键词 硅藻土 催化剂 焙烧 改性
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正丁胺在Pt/NM催化剂上完全氧化反应的研究 被引量:2
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作者 罗孟飞 袁贤鑫 +1 位作者 王逸民 马洛娅 《化学反应工程与工艺》 CAS CSCD 北大核心 1993年第1期114-117,共4页
1 前言含氮有机物完全氧化反应的最终产物有两种情况: 通过催化燃烧工艺净化含氮有机污染物时,希望反应过程不生成或少生成NO_x,即反应按步骤(a)进行,达到无害排放。要实现这一目标关键是寻找好的催化剂。这方面的研究国外已有报导。我... 1 前言含氮有机物完全氧化反应的最终产物有两种情况: 通过催化燃烧工艺净化含氮有机污染物时,希望反应过程不生成或少生成NO_x,即反应按步骤(a)进行,达到无害排放。要实现这一目标关键是寻找好的催化剂。这方面的研究国外已有报导。我们也进行了一些初步的探索,并已开发了实用催化剂。 展开更多
关键词 正丁胺 氧化 催化剂 丁胺
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